黃向青，崔振昂，夏　真，梁　開，張順枝，潘　毅

(廣州海洋地質(zhì)調(diào)查局，國(guó)土資源部海底礦產(chǎn)資源重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東廣州　510760)

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北部灣海槽中全新世以來(lái)氣候變化與重金屬積累關(guān)系*

黃向青，崔振昂，夏真，梁開，張順枝，潘毅

(廣州海洋地質(zhì)調(diào)查局，國(guó)土資源部海底礦產(chǎn)資源重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東廣州510760)

【目的】為了探尋北部灣灣口重金屬沉積規(guī)律，研究中全新世以來(lái)該地區(qū)海槽重金屬分布、累積及聯(lián)系?！痉椒ā吭诒辈繛衬喜亢２厶庛@取200 cm長(zhǎng)度巖芯進(jìn)行垂直分樣，并對(duì)典型重金屬Pb、Cr、Zn,微量元素,粒度,礦物,14C定年等指標(biāo)進(jìn)行綜合測(cè)試及分析。【結(jié)果】巖芯沉積物的化學(xué)蝕變指標(biāo)CIA顯示,氣候波動(dòng)變化，總體上氣候趨向暖濕，陸源供給加大，可分為兩個(gè)基本氣候階段；重金屬具有陸源性，且細(xì)粒級(jí)與重金屬對(duì)氣候波動(dòng)響應(yīng)明顯，含量隨深度變淺，即隨氣候演進(jìn)而呈增加趨勢(shì);巖芯沉積物組分以懸移質(zhì)為主，與海水懸移質(zhì)粒級(jí)有對(duì)應(yīng)性，其中重金屬來(lái)自吸附與再沉積，6～9 φ為吸附粒級(jí)；重金屬積累系數(shù)fa變化曲線顯示,重金屬自25 cm以來(lái)積累加快，Pb的相對(duì)斜率增加且分化明顯?！窘Y(jié)論】重金屬含量變化是對(duì)氣候波動(dòng)的響應(yīng)，晚全新世后期重金屬(尤其是Pb)積累有加快趨勢(shì),可能與人類活動(dòng)有關(guān)。

北部灣重金屬氣候變化積累

0　引言

【研究意義】北部灣灣口海槽是該灣的沉積中心所在之處，也是主要對(duì)外交換通道，其沉積物來(lái)源多樣。全新世早期，該海域海面明顯升高，海侵顯著，海面波動(dòng)較大，中全新世以來(lái)沉積環(huán)境趨向穩(wěn)定，但有小幅波動(dòng)。北部灣近岸重金屬監(jiān)測(cè)和評(píng)價(jià)已有報(bào)道，但對(duì)南部灣口重金屬的研究鮮見(jiàn)?！厩叭搜芯窟M(jìn)展】文獻(xiàn)[1-2]把近岸和淺海相結(jié)合，大面站位和斷面相結(jié)合，評(píng)價(jià)了北部灣北部近岸海底沉積物重金屬質(zhì)量現(xiàn)狀，文獻(xiàn)[3-6]分析了北部灣主要海灣海洋污染和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，文獻(xiàn)[7] 分析了北部灣海底表層沉積物重金屬分布?！颈狙芯壳腥朦c(diǎn)】由于北部灣南部是北部灣的重要組成部分和沉積中心，而重金屬的分布和積累是環(huán)境變化影響的結(jié)果，故研究該區(qū)域重金屬的垂直分布和變化，可以在整體上了解北部灣海洋沉積物重金屬與氣候響應(yīng)的聯(lián)系?！緮M解決的關(guān)鍵問(wèn)題】鑒于Pb、Cr、Zn是基本的地球化學(xué)元素和海洋環(huán)境質(zhì)量指標(biāo)，本研究通過(guò)巖芯取樣和測(cè)試手段獲取沉積物粒度、礦物、化學(xué)、年代等數(shù)據(jù)，并進(jìn)行重金屬含量、變化、關(guān)系等綜合分析，以揭示北部灣海槽在中全新世以后重金屬沉積規(guī)律及其對(duì)氣候變化的響應(yīng)和聯(lián)系。

1　取樣位置和樣品測(cè)試

2009年8～10月在位于北部灣灣口海槽水深75 m、距東岸102 km處(圖1)進(jìn)行巖芯重力取樣。對(duì)200 cm長(zhǎng)度巖芯按5 cm間隔分樣，共測(cè)試了38個(gè)樣品。沉積物粒度測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)參考GB/T 12763.8.6.3-2007執(zhí)行，常量、微量、稀土元素測(cè)試依據(jù)GB/T 20260.10-2006，儀器為激光衍射粒度儀和ICP-OES 4300DV型質(zhì)譜儀[8]。測(cè)試之前對(duì)測(cè)試儀器進(jìn)行校驗(yàn)和標(biāo)定，使用一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行比對(duì)，除了置入空白樣以外，插入標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)樣和隨機(jī)抽取重復(fù)樣，回收率為100%。測(cè)試結(jié)果的相對(duì)偏差均在±10%之內(nèi)，滿足要求。測(cè)試單位為廣州海洋地質(zhì)調(diào)查局實(shí)驗(yàn)測(cè)試所。另外，由北京大學(xué)核物理與核技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成AMS14C測(cè)年。

圖1巖芯編號(hào)和取樣位置

Fig.1Sediments core drilling position in study area of southern Beibu Gulf trough

2　巖芯沉積物反映的氣候變化基本特征和物源特征

2.1氣候變化基本特征

分析的巖芯底部204 cm處測(cè)年為(4 147±27)a BP，為中全新世以來(lái)沉積物。為便于不同意義量的比較采用無(wú)量綱標(biāo)準(zhǔn)化變量s=(xi-x′)/σ。式中，xi代表實(shí)測(cè)值，x′為平均值，σ為標(biāo)準(zhǔn)差。以CIA表示陸地鋁硅酸鹽風(fēng)化程度，即化學(xué)蝕變。用TiO2表示陸殼一般風(fēng)化程度[8-9]，得到CIA為54.70～61.10，說(shuō)明風(fēng)化程度中等。按CIA趨勢(shì)可劃分兩個(gè)基本氣候階段(圖2)：第一階段(200～100 cm)，4 000～1 900 a BP，即中全新世晚期至晚全新世中期。CIA圍繞y軸波動(dòng)并逐步進(jìn)入正區(qū)間，說(shuō)明陸源風(fēng)化有所增強(qiáng)，先降后升，氣候趨向暖濕。繼前期顯著海侵之后，該階段Sr/Ba進(jìn)入負(fù)區(qū)間保持海退趨勢(shì)，顯示出海弱陸強(qiáng)。TiO2同樣圍繞y軸波動(dòng)，說(shuō)明該階段具有氣候轉(zhuǎn)變的過(guò)渡性質(zhì)；第二階段(100～0 cm)，1 900 a BP，即晚全新世中期以來(lái)。CIA繼續(xù)波動(dòng)上升。TiO2雖然波動(dòng)劇烈，但多在正區(qū)間維持高值。Sr/Ba繼續(xù)在負(fù)區(qū)間波動(dòng)，前升后降，達(dá)到最低，海弱陸強(qiáng)格局維持。以上特征與北部灣沿岸同期氣候有可比性[10-11]。根據(jù)巖芯年齡-深度模式得到的平均沉積速率，72.5～0.0 cm段平均沉積速率為7.6 cm/100 a，207.5～77.5 cm段平均沉積速率為4.0 cm/100 a，總體上呈現(xiàn)加快的趨勢(shì)[8]。

圖2巖芯陸源風(fēng)化指數(shù)與Sr/Ba的標(biāo)準(zhǔn)化變量s的變化曲線

Fig.2Standardized variable s vertical distribution of CIA,TiO2and Sr/Ba in sediments core

2.2物源特征

巖芯處海槽水較深，坡度較緩，等深線軸向與潮流主流向相近，為潮流控制的緩慢沉積地帶，海底以細(xì)砂和粉砂占優(yōu)，粘土有所積累，按一般到差分選，自下往上粒級(jí)分布曲線從左偏趨向右偏，偏態(tài)范圍為-0.09～0.00，峰態(tài)趨緩，平均粒徑Mz為5.32～6.65 φ。

重礦物組合為角閃石-赤鐵礦-輝石-鈦鐵礦，偶見(jiàn)綠簾石、鋯石、金紅石、白鈦石和尖晶石。石英、長(zhǎng)石、云母含量較為穩(wěn)定，粘土礦物有所增加，平均含量為12%～19%。稀土元素∑REE為168.90×10-6～214.88×10-6，平均值低于紅河，但明顯高于上陸殼。輕稀土元素(LREE)與重稀土元素(HREE)分異明顯，分布模式為右傾式，波動(dòng)較為平坦，標(biāo)準(zhǔn)化值為1.00～1.40。顯示在海洋控制下,巖芯處接受海岸侵蝕相和河流相的供給，海域來(lái)沙微弱，屬北部灣南部的混合沉積區(qū)[12-13]。檢驗(yàn)表明，Pb、Zn與常量要素Al2O3、Fe2O3、P2O5顯著正相關(guān)，Cr則與它們相關(guān)系數(shù)偏低，而與K2O顯著負(fù)相關(guān)，表明Cr還受到氧化-還原亞環(huán)境等的影響。元素Zr、Sc、V、Ga、Ba與 Pb、Zn為顯著正相關(guān)，與Cr為正相關(guān)。重金屬與稀土元素Ce等也有較好的正相關(guān)性，均表現(xiàn)出重金屬的陸源性。

3　巖芯沉積物重金屬的垂直積累特征

3.1重金屬含量的垂直變化

Pb含量為20.2×10-6～27.4×10-6，平均為23.3×10-6，Cr含量為54.1×10-6～77.0×10-6，平均為63.3×10-6，Zn含量為73.8×10-6～85.3×10-6，平均為78.4×10-6，均方差以Cr最大。重金屬隨氣候也為分段變化，其標(biāo)準(zhǔn)化變量s顯示：第一氣候階段，Pb圍繞y軸波動(dòng)，在后期呈上升趨勢(shì)，Cr含量偏低，形成一個(gè)底部平臺(tái)，Zn維持波動(dòng)，趨向不明顯；在第二氣候階段Pb、Zn呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，Cr大幅躍升并基本維持不變(圖3)。

圖3巖芯重金屬含量與標(biāo)準(zhǔn)化變量s的變化曲線

Fig.3Standardized variable s vertical distribution of heavy metal concentration in sediments core

3.2重金屬含量的變化趨勢(shì)

采用線性最小二乘法分段擬合重金屬含量變化，結(jié)果顯示各氣候階段重金屬含量隨深度變淺，即隨氣候演進(jìn)而升高(負(fù)斜率)，第二階段斜率絕對(duì)值增大。R2為0.0201～0.2396，均小于0.5000，顯示波動(dòng)較為劇烈(表1)。

3.3重金屬對(duì)氣候變化的響應(yīng)

以δ重金屬/δCIA表示重金屬含量對(duì)氣候變化的響應(yīng)程度，結(jié)果顯示：重金屬響應(yīng)率在正區(qū)間居多，比例為66%～84%，以Zn最高，Pb、Cr相近，基本為同步響應(yīng)，多為小幅波動(dòng)；第二氣候階段波動(dòng)頻繁，重金屬含量對(duì)氣候響應(yīng)更為敏感。Zn響應(yīng)率多為正值，Pb、Cr響應(yīng)率有負(fù)值出現(xiàn)，說(shuō)明有滯后情況或其它因素影響(圖4)。

圖4巖芯重金屬含量對(duì)氣候變化響應(yīng)率的變化曲線

Fig.4Response of heavy metal concentration to CIA’s variation in sediments core

表1巖芯重金屬含量變化趨勢(shì)分段擬合方程

Table 1Linear trend fitness of heavy metal concentration to depths in sediments core

氣候階段ClimaticphasesPb,y(×10-6),x(cm)Cr,y(×10-6),x(cm)Zn,y(×10-6),x(cm)第二(Second)y=-0.0239x+25.806,R2=0.1880y=-0.042x+74.187,R2=0.0836y=-0.037x+80.688,R2=0.1941第一(First)y=-0.0183x+25.020,R2=0.2396y=-0.0085x+57.905,R2=0.0201y=-0.0137x+79.494,R2=0.0273

4　巖芯沉積物粒級(jí)與重金屬的關(guān)系

4.1粒級(jí)含量的垂直變化

作為承載地球化學(xué)元素的基質(zhì)，沉積物顆粒的分布同樣反映出氣候的變化。粒級(jí)序列之中，0 φ粒級(jí)幾乎沒(méi)有，主要分布在4～9 φ，含量為8.86%～20.73%，平均以7～8 φ段最高，5 φ和9 φ次之，以粉砂為主。變異系數(shù)顯示1～3 φ段最大，為0.50～2.91。垂直變化特征為,較粗粒級(jí)4～5 φ在氣候第一階段大幅波動(dòng)，基本維持在正區(qū)間，3 φ波動(dòng)幅度略低一些，以偏粗顆粒為主；氣候第二階段，7～9 φ粒級(jí)進(jìn)入正區(qū)間并穩(wěn)步上升，并與3～4 φ呈共軛反相。顆粒增減對(duì)氣候變化的響應(yīng)結(jié)果見(jiàn)圖5a和圖5b。5～6 φ粒級(jí)有過(guò)渡性，特征為3～4 φ和7～9 φ；由于粒級(jí)有增有減，平均粒徑變化不甚明顯，粒度參數(shù)隨氣候變化趨向負(fù)區(qū)間，分選變差，分布右偏,峰態(tài)趨緩(圖5c～d)。還可以看出，巖芯自25 cm深度以來(lái)，但顆粒略有變粗的趨勢(shì)，顯示海岸侵蝕和河流挾沙加強(qiáng)，陸源供給增大。

4.2沉積物組分的運(yùn)動(dòng)形式

巖芯代表性深度的粒級(jí)累計(jì)概率P曲線為兩段式和三段式，除極少量躍移質(zhì)和推移質(zhì)之外，主要由懸移質(zhì)組成，粗截點(diǎn)3～4 φ、細(xì)截點(diǎn)6～7 φ，以細(xì)砂和粉砂為主，個(gè)別出現(xiàn)少量粘土，中值粒徑為4.50～6.58 φ，概率P分布同樣體現(xiàn)巖芯下部粒級(jí)偏粗。30～25 cm以上先是有少量粘土，之后仍然以細(xì)砂和粉砂為主(圖6)。另有研究報(bào)道，北部灣中部海水懸移質(zhì)多為細(xì)砂和粉砂，平均粒徑為3～5 φ，重力分異較明顯，垂向上隨水深而變粗，表層主要組分為5～8 φ，底層為3～5 φ。南部懸浮顆粒中值粒徑2～5 φ。隨潮流運(yùn)動(dòng)粗、細(xì)顆粒先后沉落，沉降速率一般在1 cm/s以下而沉積緩慢[14-15]。可見(jiàn)，懸移質(zhì)和巖芯主要粒級(jí)有對(duì)應(yīng)關(guān)系，巖芯3～8 φ含量占58%～91%，懸移質(zhì)是巖芯沉積物主要來(lái)源。

圖5巖芯粒級(jí)含量和粒度參數(shù)標(biāo)準(zhǔn)化變量s的垂直變化曲線

Fig.5Vertically standardized variable s distribution of grain sizes and parameters in sediments core

4.3重金屬含量與粒級(jí)含量的同步變化概率

以重金屬與5～9 φ粒級(jí)的垂直梯度乘積k1·k2>0表示同步變化，k1·k2<0表示異步，k1·k2=0表示無(wú)關(guān)。同步概率區(qū)間頻率f分布(圖7)顯示：沒(méi)有0概率(總有重金屬與細(xì)顆粒同步變化)； 0.30～0.60頻率較高(顆粒作用具備交替性和同步性)。3項(xiàng)重金屬同步積累的概率比較低，多是錯(cuò)位積累，其概率為0.65。

圖6　巖芯代表性層次粒級(jí)累計(jì)概率P曲線

圖7巖芯重金屬與粒級(jí)含量同步變化概率區(qū)間的頻率(f)分布

Fig.7Frequency histogram of synchronous variation of heavy metals and grain size in sediments core

4.4重金屬的吸附粒級(jí)

經(jīng)檢驗(yàn)，巖芯Pb、Zn與主要粒級(jí)7～9 φ顯著正相關(guān)，與2～4 φ則是負(fù)相關(guān)。受到氧化-還原條件的影響，Cr只是與7～9 φ有弱正相關(guān)，但同樣與3～4 φ負(fù)相關(guān)。以除以平均值的無(wú)量綱相對(duì)含量的線性最小二乘法擬合顯示，趨勢(shì)線斜率k值為-0.40～0.75，明顯正響應(yīng)區(qū)間為7～9 φ，雙轉(zhuǎn)折區(qū)間依次為4～5 φ、10 φ。Pb具有正響應(yīng)區(qū)間更窄、更為集中、k值更大的特征，Zn偏寬，Cr介于兩者之間(圖8a)。Pb、Zn、Cr對(duì)粒度參數(shù)響應(yīng)形態(tài)也基本一致，對(duì)中值粒徑均為正響應(yīng)(圖8b)。這種親細(xì)粒級(jí)的特性符合粒度控制律[16]。以上顯示灣內(nèi)懸移質(zhì)吸附、擴(kuò)散、再沉積是巖芯重金屬積累的重要方式，而6～9 φ為吸持段。

4.5重金屬對(duì)氣候變化的響應(yīng)

根據(jù)北部灣北部近岸鉆孔取得的更新統(tǒng)陸相地層元素含量分布，自西向東，Pb、Zn、Cr平均含量依次為15.9×10-6～23.2×10-6,45.2×10-6～60.7×10-6,32.3×10-6～59.8×10-6，具有含量低的特征，其它地球化學(xué)元素也基本如此[1]。由于氣候總體趨向暖濕，降水增加，化學(xué)風(fēng)化加強(qiáng)，徑流懸移質(zhì)濃度加大，元素遷移活躍，加之重金屬的親細(xì)顆粒特征，吸附和溶解狀態(tài)的重金屬對(duì)海徑流輸入增加，海岸侵蝕強(qiáng)度也有加大，導(dǎo)致海洋物質(zhì)增加。海槽水域廣闊，水最深，受潮流影響，水動(dòng)力較弱，為北部灣的沉積中心，加之發(fā)育海灣尺度的逆時(shí)針余環(huán)流，更有利于海灣沉積物和元素在該處積累[17]。

圖8巖芯重金屬對(duì)粒度參數(shù)的響應(yīng)率k分布

Fig.8Response of heavy metals to granularity variation in sediments core

5　巖芯沉積物重金屬的積累曲線

中全新世之后海槽沉積環(huán)境趨穩(wěn)，沉積物緩慢向上加積，某深度沉積物屬當(dāng)時(shí)表層沉積物，之前深度序列則為其背景值的形成基礎(chǔ)。因此，借鑒現(xiàn)代過(guò)程重金屬富集系數(shù)的方法，嘗試采用一種動(dòng)態(tài)的方法來(lái)分析巖芯垂向上重金屬的沉積積累特征。

5.1積累曲線計(jì)算方法

5.2積累曲線的垂直變化特征

結(jié)果顯示，50 cm以來(lái)fa為0.95～1.14，有一定的波動(dòng)。Pb積累系數(shù)為0.96～1.14，總體呈現(xiàn)增加趨勢(shì)且最偏右，與其它兩項(xiàng)重金屬分化比較區(qū)別明顯，自第二氣候階段后期25 cm以來(lái)斜率加大(圖9)；Cr、Zn之積累系數(shù)為0.94～1.06，兩曲線有一定的交織性，顯示積累程度相近，并呈現(xiàn)下半段左右波動(dòng)，上半段為增加趨勢(shì)的特征，均自25 cm深度斜率開始加大，與前述自25 cm現(xiàn)代以來(lái)陸源增加的特征相對(duì)應(yīng)。再進(jìn)一步比較40～0 cm段和25～0 cm段含量變化趨勢(shì)的相對(duì)斜率，Pb分別為3.24×10-3/cm和4.70×10-3/cm，Cr分別為1.05×10-3/cm和1.54×10-3/cm，Zn分別為0.81×10-3/cm和2.33×10-3/cm，同樣具備分化和自25 cm之后加快的特征，與前述氣候變化特征同樣相對(duì)應(yīng)。再對(duì)比北部灣西北部(防城港口外)巖芯近100余年來(lái)的積累曲線，Pb、Cr、Zn含量均表現(xiàn)出增加趨勢(shì)，Pb還出現(xiàn)了峰值[1]，可能與人類活動(dòng)和大氣擴(kuò)散有關(guān)。

圖9巖芯重金屬自50 cm以來(lái)積累系數(shù)fa分布曲線

Fig.9Curve of enrichment index fefrom 50 cm depth of second climatic stage in sediments core

6　結(jié)論

(1)北部灣地處海槽的巖芯顯示，中全新世以來(lái)氣候總體上趨向濕暖，陸區(qū)蝕變?cè)鰪?qiáng)，細(xì)顆粒增加，元素遷移性加強(qiáng)。

(2)巖芯重金屬具有陸源性，含量呈現(xiàn)分段波動(dòng)變化，其含量隨深度的變淺(氣候的演進(jìn))而上升。

(3)巖芯粒級(jí)累計(jì)頻率分布表明沉積物顆粒運(yùn)動(dòng)形式以懸移質(zhì)為主，其主要粒級(jí)與懸移質(zhì)有對(duì)應(yīng)性。重金屬的親細(xì)顆粒特征顯示吸附再沉積為重金屬主要積累方式，吸持粒級(jí)為6～9 φ。50 cm以來(lái)重金屬Pb、Cr、Zn的fa為0.95～1.14波動(dòng)變化。

(4)晚全新世后期25 cm以來(lái),重金屬Pb、Cr、Zn積累有加快趨勢(shì)， 尤其Pb比較明顯，可能與人類活動(dòng)及其大氣擴(kuò)散有關(guān)，需要多加關(guān)注。

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(責(zé)任編輯：尹闖)

Climatic Change and Accumulative Characteristics of Heavy Metals in Beibu Gulf Trough Since Middle Holocene

HUANG Xiangqing,CUI Zhen’ang,XIA Zhen,LIANG Kai,ZHANG Shunzhi,PAN Yi

(Key Laboratory of Marine Mineral Resources of MLR,Guangzhou Marine Geological Survey,Guangzhou,Guangdong,510760,China)

【Objective】Because of less understanding to heavy metal accumulation in sedimentary center in Beibu Gulf trough in coastal bays and estuaries,it is necessary to study the distribution,accumulation and relationship of heavy metals along with sedimentary environment change since Holocene.【Methods】Based on14C dating, laboratory test of granularity and geochemistry was conducted in 30 samples from 200 cm-length sediment core in Beibu Gulf trough.The distribution of heavy metals Pb,Cr and Zn and their relation with environment factors were analyzed.【Results】Chemical erosion indicator CIA and other indicator basically oscillated in two stages,showing a climatic trend to warmer and wetter.Heavy metals had continent provenance and an increasing trend with positive respond to climatic change.Sediment core was mainly composed of suspended sediment compositions,revealing that heavy metals accumulated by the way of suspended matters’ adsorption and re-settlement with adhesive grain sizes 6～9 φ.Through the method of 150 cm-length progressive and dynamic background value calculation,the vertical accumulation index fafrom 50 cm was obtained firstly,showing that heavy metals came into the accumulation state from 25 cm and their accumulation rate especially Pb distinguished with other two heavy metals.【Conclusion】The vertical distribution and behavior characteristics of heavy metals are basically the response to climatic variation and trend,and a growing trend of abovementioned heavy metals especially Pb since latest Holocene reveals anthropogenic impacts.

Beibu Gulf,heavy metal,climatic variation,accumulation

2016-01-25

2016-03-10

黃向青(1964-)，女，高級(jí)工程師，從事海洋地質(zhì)環(huán)境研究。

X142

A

1005-9164(2016)03-0286-07

*中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局項(xiàng)目(基[2009]03-19-04)資助。

廣西科學(xué)Guangxi Sciences 2016,23(3):286～292

網(wǎng)絡(luò)優(yōu)先數(shù)字出版時(shí)間：2016-07-13【DOI】10.13656/j.cnki.gxkx.20160713.004

網(wǎng)絡(luò)優(yōu)先數(shù)字出版地址：http://www.cnki.net/kcms/detail/45.1206.G3.20160713.0857.008.html