基于不同溫壓條件等溫吸附實(shí)驗(yàn)的低煤級(jí)儲(chǔ)層吸附氣含量估算方法

葛燕燕，李　升，馮　碩

(新疆大學(xué)地質(zhì)與礦業(yè)工程學(xué)院，新疆 烏魯木齊 830046)

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基于不同溫壓條件等溫吸附實(shí)驗(yàn)的低煤級(jí)儲(chǔ)層吸附氣含量估算方法

葛燕燕，李升，馮碩

(新疆大學(xué)地質(zhì)與礦業(yè)工程學(xué)院，新疆 烏魯木齊 830046)

為系統(tǒng)分析低煤級(jí)煤儲(chǔ)層原位吸附氣含量，收集了8個(gè)樣品在25℃和45℃平衡水條件下的等溫吸附資料，開展了2個(gè)低煤級(jí)煤樣平衡水條件下等溫吸附實(shí)驗(yàn)，提出了基于不同溫壓等溫吸附實(shí)驗(yàn)的低煤級(jí)儲(chǔ)層原位吸附氣含量預(yù)測方法。結(jié)果顯示：低煤級(jí)煤吸附氣含量隨溫度增大而減小，甲烷吸附遞減量隨壓力增加呈指數(shù)變化而非線性變化，基于預(yù)測方法對(duì)海拉爾盆地4煤樣和準(zhǔn)噶爾盆地南緣阜康礦區(qū)F1井鉆遇層位原位條件下的吸附氣含量進(jìn)行了估算，結(jié)果顯示低煤級(jí)儲(chǔ)層吸附氣含量隨埋深增加而增加，但增加趨勢不明顯，與中-高煤級(jí)儲(chǔ)層吸附氣含量隨埋深增大變化趨勢不同，同時(shí)預(yù)測結(jié)果為F1井實(shí)測含氣量所驗(yàn)證。本論文成果有助于低煤級(jí)儲(chǔ)層煤層氣的勘探與開發(fā)。

等溫吸附；含氣量；低煤級(jí)；煤層氣

低煤級(jí)煤為煤化作用初級(jí)階段產(chǎn)物，主要包括褐煤和長焰煤。我國低煤級(jí)煤層氣資源占我國總資源量54.2%，主要分布于西北侏羅系含煤盆地、東北中生代斷陷盆地等[1-2]。為降低低煤級(jí)儲(chǔ)層煤層氣勘探風(fēng)險(xiǎn)，儲(chǔ)層原位含氣量的精確估算極為重要。甲烷主要以吸附、溶解及游離等狀態(tài)賦存于儲(chǔ)層孔裂隙之中[3-5]，其中吸附氣含量占據(jù)較大比例[6]，含氣量通常由原位溫壓條件下的解吸過程來估計(jì)，同時(shí)根據(jù)數(shù)學(xué)方法估計(jì)損失氣含量，根據(jù)室內(nèi)實(shí)驗(yàn)計(jì)算殘留氣含量[7-8]。我國東北及西北低煤級(jí)儲(chǔ)層大中孔隙及裂隙較為發(fā)育[9-10]，巖芯提升過程可能會(huì)逸散相當(dāng)部分吸附氣及游離氣，造成含氣量難以精確估算。因此，準(zhǔn)確估計(jì)低煤級(jí)儲(chǔ)層含氣量仍然是困擾煤層氣開發(fā)的難題[11]。相應(yīng)研究有部分進(jìn)展[12-13]，但是常規(guī)巖心含氣量測試難以滿足原位儲(chǔ)層埋深條件下和區(qū)域儲(chǔ)層含氣量的估計(jì)。相對(duì)于直接解吸法，本文收集了8組煤樣25℃和45℃下不同壓力下的等溫吸附數(shù)據(jù)，開展了2煤樣不同溫壓下等溫吸附實(shí)驗(yàn)，提出了基于不同溫壓條件下平衡水等溫吸附實(shí)驗(yàn)的間接方法來估算低煤級(jí)儲(chǔ)層原位吸附氣含量，以期能為我國低煤級(jí)儲(chǔ)層煤層氣勘探開發(fā)提供指導(dǎo)。

1　等溫吸附實(shí)驗(yàn)

為擬合儲(chǔ)層條件，采用美國材料實(shí)驗(yàn)協(xié)會(huì)(ASTM)所推薦的方法[14]，在儲(chǔ)層溫度和平衡水含量條件下進(jìn)行氣體吸附實(shí)驗(yàn)。平衡水分含量的確定方法[15]：首先將樣品破碎到小于60 目(0.25mm)，稱重100g，精確到0.2mg，把預(yù)濕煤樣或自然煤樣放入裝有過飽和K2SO4溶液的恒溫箱中(30℃)，該溶液可以使相對(duì)濕度保持在96%～97%之間。48h后煤樣即被全部濕潤，間隔一定時(shí)間稱重一次，直到恒重為止。平衡水分含量等于工業(yè)分析中空氣干燥基水分(Mad)含量與測試煤樣水平衡時(shí)吸附水分含量之和。采用美國TerraTek公司生產(chǎn)的IS-300等溫吸附儀對(duì)準(zhǔn)噶爾盆地南緣阜康礦區(qū)F1井及F2井煤樣分別在29℃和36℃開展不同壓力下等溫吸附實(shí)驗(yàn)，同時(shí)對(duì)海拉爾盆地4個(gè)煤樣開展了25℃下不同壓力下等溫吸附實(shí)驗(yàn)(用于估算海拉爾盆地相應(yīng)采樣深度吸附氣含量)，本次等溫吸附壓力可達(dá)16MPa，儀器壓力誤差小于3.51kPa，溫度誤差小于0.2℃。另為建立模型需要，搜集4組樣品在25℃和45℃條件下開展的平衡水等溫吸附實(shí)驗(yàn)[16]?？傻脤?shí)驗(yàn)結(jié)果及樣品概況(表1)。

表1　測試及搜集樣品煤巖學(xué)性質(zhì)及不同溫度平衡水條件下的等溫吸附特征

注：* 為據(jù)傅小康[16]搜集數(shù)據(jù)；#為本次實(shí)驗(yàn)樣品數(shù)據(jù)；Ro，max：鏡質(zhì)組最大反射率，%；T：實(shí)驗(yàn)溫度，℃；Me：平衡水分含量，%；VL，daf：空氣干燥干基條件下朗氏體積m3/t；PL，daf：空氣干燥干基條件下朗氏壓力，MPa；V：鏡質(zhì)組含量，%；I：惰質(zhì)組含量，%；E：殼質(zhì)組含量，% (V+I+L=100%)；Mad：空氣干燥干基水分含量，%；Ad：空氣干燥干基灰分含量，%。

2　儲(chǔ)層原位吸附氣含量估算模型

2.1估算方法

煤樣的吸附能力以朗氏方程表示，見式(1)[18]。

(1)

式中：V：煤樣在壓力P下的吸附量，m3/t；VL：朗氏體積，即煤樣的最大吸附量，m3/t；PL：朗氏壓力，吸附曲線上最大吸附量一半值對(duì)應(yīng)的壓力，MPa。

儲(chǔ)層原位吸附量可按式(2)計(jì)算。

(2)

式中：VT，daf：測試溫度下甲烷吸附量，m3/t；TR：儲(chǔ)層原位溫度，℃；TT：測試溫度℃；ΔV′：單位溫度變化引起的甲烷吸附遞減量m3/(t·℃)，本文定義為吸附遞減率，注意ΔV′受儲(chǔ)層溫度和壓力的分布的影響，將會(huì)在隨后討論。

空氣干燥基吸附氣含量可由式(3)計(jì)算。

(3)

式中：Mad為空氣干燥干基水分含量，%； Aad為空氣干燥干基灰分含量，%。

2.2估算實(shí)例

收集的4組褐煤樣品(ZT-01，HD-01，ZGR-02，YL-01)在平衡水條件下于25℃ 和 45℃ 測試的等溫吸附量隨溫度增加而減小(圖1)。樣品HD-01和ZT-01 吸附量在4MPa以上趨于穩(wěn)定。與樣品HD-01和ZT-01不同，樣品ZGR-02，YL-01則在收集資料測試條件下表現(xiàn)出了較好的吸附性能。

圖1　低煤級(jí)煤樣不同溫度下的等溫吸附曲線

定義同一壓力下在25℃和45℃下的吸附量之差為吸附遞減量ΔV，其與吸附遞減率ΔV′兩參數(shù)共同反映了溫度對(duì)低煤級(jí)煤吸附量的影響。各樣品吸附遞減量隨壓力增大變化趨勢不同：樣品ZT-01的吸附遞減量隨壓力增加變化不大；樣品HD-01吸附遞減量隨壓力增加趨于減小；而ZGR-02、YL-01兩樣品吸附遞減量隨壓力增大增大顯著，低壓階段尤甚。由此可見，吸附遞減量隨溫度變化而變化，同時(shí)隨壓力增加，吸附遞減量的變化趨于穩(wěn)定(圖2)。

圖2　不同煤樣吸附遞減量隨壓力的變化

總體上，吸附遞減量與壓力的關(guān)系非線性，以對(duì)數(shù)形式擬合為最佳，見式(4)。

ΔV=aln(P)+b

(4)

式中：ΔV為吸附遞減量，m3/t；P為壓力，MPa；a、b 為常數(shù)，據(jù)圖2及式(4)由最小二乘法擬合得出。

對(duì)ZT-01，HD-01，ZGR-02，YL-01的吸附遞減量按式(4)進(jìn)行擬合，發(fā)現(xiàn)常數(shù)a式(5)和b式(6)與四組煤樣的最大鏡質(zhì)組反射率有較好的線性關(guān)系(圖3，圖4)。

a=0.440，Ro，max-0.152，r= 0.84 (5)

b=-0.497Ro，max+0.260，r= 0.85 (6)

圖3　參數(shù)a與最大鏡質(zhì)組反射率的關(guān)系

圖4　參數(shù)b與最大鏡質(zhì)組反射率的關(guān)系

由此可知，據(jù)最大鏡質(zhì)組反射率可推倒不同壓力下吸附遞減量，再根據(jù)儲(chǔ)層地溫梯度、儲(chǔ)層壓力系數(shù)等參數(shù)確定儲(chǔ)層原位溫壓條件，再基于特定溫度下的等溫吸附實(shí)驗(yàn)，可間接估計(jì)儲(chǔ)層原位溫壓條件下吸附氣含量。以HLR-02樣品為例，其最大鏡質(zhì)組反射率為0.26%，計(jì)算出參數(shù)a、b，其吸附遞減量隨溫度的變化見式(7)。

ΔV=-0.037ln(P)+0.131，Ro，max=0.26%

(7)

然后將吸附遞減量ΔV除以吸附實(shí)驗(yàn)溫差，即可得吸附遞減率ΔV′大小，據(jù)式(2)、式(3)估算儲(chǔ)層原位溫壓條件下甲烷吸附量。

2.3估算結(jié)果

以海拉爾盆地的4煤樣吸附試驗(yàn)數(shù)據(jù)為例估算其采集地儲(chǔ)層含氣量，該地區(qū)恒溫帶埋深約40m，溫度15℃，地溫梯度為2℃/100m，儲(chǔ)層壓力梯度為0.8MPa/100m。該地區(qū)儲(chǔ)層溫度和壓力可由式(8)、式(9)估算。

T=15+(H-40)×2/100，

(8)

P=0.8×H/100

(9)

式中：T為儲(chǔ)層溫度，℃；H為儲(chǔ)層埋深，m；P為儲(chǔ)層壓力，MPa。

自埋深600m增大到1400m，儲(chǔ)層溫度由26.2℃增加至42.2℃，儲(chǔ)層壓力由4.8MPa增加至11.2MPa(表2)。溫度區(qū)間25℃至45℃，覆蓋了埋深由600m至1400m區(qū)域。因此利用方程(4)計(jì)算含氣量遞減率ΔV’，HLR-02樣品吸附遞減率由0.0020m3/(t·℃)變化至0.0036m3/(t·℃)；HLR-05、HLR-06和HLR-07鏡質(zhì)組反射率均為0.42%，其吸附遞減率隨埋深由0.0051m3/(t·℃)變化至0.0065m3/(t·℃)。然后將計(jì)算得的吸附遞減率代入方程(2)和(3)，可估算得原位儲(chǔ)層吸附氣含量(表2)。結(jié)果顯示煤樣吸附氣含量自1.32m3/t至5.40m3/t變化(空氣干燥基)，HLR-02吸附氣含量隨埋深增加由1.32m3/t增大至1.46m3/t，HLR-05、HLR-06及HLR-07鏡質(zhì)組反射率均為0.42%，大于HLR-02，吸附氣含量隨埋深由2.31m3/t增加至5.40m3/t。其中HLR-05吸附氣含量最大，隨埋深增大由4.67m3/t增大至5.40m3/t。HLR-05和HLR-07的吸附氣含量隨埋深增大而增大，HLR-02和HLR-06隨埋深增加吸附氣含量增加不明顯(圖5)。

表2　不同埋深低煤級(jí)煤儲(chǔ)層原位吸附氣含量

3　低煤級(jí)儲(chǔ)層吸附氣含量討論

3.1低煤級(jí)儲(chǔ)層原位吸附氣含量-對(duì)比中高煤級(jí)儲(chǔ)層

埋深增大，低煤級(jí)儲(chǔ)層吸附氣含量增大不明顯(圖5)?？赏茢嚯S埋深增加，溫度對(duì)吸附量的負(fù)效應(yīng)與壓力對(duì)吸附量的正效應(yīng)相互抵消。對(duì)于中高煤級(jí)儲(chǔ)層而言，吸附氣含量隨埋深增大初期由于壓力正效應(yīng)較溫度負(fù)效應(yīng)更明顯，先增大，后由于溫度負(fù)效應(yīng)更明顯，吸附氣含量隨埋深增大而減小[19](圖6)。因此，隨埋深增大，不同階段主導(dǎo)吸附氣含量變化趨勢的因素不同。中-高煤級(jí)儲(chǔ)層含氣量變化趨勢轉(zhuǎn)換深度約1000m，即我國煤層氣資源儲(chǔ)量規(guī)范DZ/T0216-2010認(rèn)為的深部儲(chǔ)層與淺部儲(chǔ)層轉(zhuǎn)換的臨界埋深[20]。然而低煤級(jí)儲(chǔ)層吸附氣含量隨埋深變化趨勢較中高煤級(jí)儲(chǔ)層不同，再加上深部低煤級(jí)儲(chǔ)層含相當(dāng)量的游離氣和水溶氣[6]，深部煤層氣開發(fā)臨界深度定位應(yīng)有別于中-高煤級(jí)儲(chǔ)層，不能一概而論。

圖5　吸附氣含量與埋深的關(guān)系

圖6　鄂爾多斯盆地東部深部儲(chǔ)層甲烷最大吸附量(據(jù)申建(2011)修改)

3.2估算方法的驗(yàn)證

基于上述低煤階儲(chǔ)層原位吸附氣含量估算方法，本文對(duì)新疆準(zhǔn)噶爾盆地南緣阜康礦區(qū)F1井長焰煤(0.5

圖7　F1井實(shí)測吸附氣含量與估算吸附氣含量

4　結(jié)　論

1)低煤級(jí)煤吸附氣含量隨溫度增大而減小，甲烷吸附遞減量隨壓力增加呈指數(shù)變化而非線性變化。

2)基于不同溫壓、平衡水條件下的等溫吸附實(shí)驗(yàn)的吸附氣量估算方法可準(zhǔn)確估算儲(chǔ)層原位吸附氣含量。

3)低煤級(jí)儲(chǔ)層原位吸附氣含量隨埋深增加而增加，增加趨勢不明顯，有別于中-高煤級(jí)儲(chǔ)層隨埋深增加吸附氣含量先增加后減小的變化趨勢。

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A calculating method of indirelt absorbedgas content of Low-rank Couls based on isothermal adsorption experiments under different temperatures and pressures

GEYan-yan，LISheng，F(xiàn)ENGShuo

(InstituteofGeologicalandMiningEngineering，XinjiangUniversity，Urumqi830047，China)

Inordertosystematicallyanalyzethesorptiongascontentoflow-rankcoals，methaneisothermaladsorptionexperimentsonmoisture-equilibratedcoalswereperformedunderdifferenttemperatures.Intotal8low-rankcoalsamples’methaneadsorptionexperimentdataon25℃and45℃werecollectedandanalyzedwhile2ofthosewereconducted，basedonwhichaindirectadsorbedgascontentcalculatingmethodwasproposed.Theresultsshowedthatadsorbedgascontentinlow-rankcoalsdecreasedastemperatureincreased.Therelationshipbetweenmethaneadsorptiondecrementandpressurewasnotlinearoverawiderange，butwasbetterdescribedbyalogarithmicform.Basedonthecalculatingmethod，fourlow-rankcoalsamplesofHailarBasininInnerMongoliaanddrilledcoalseamofF1wellinFukangminingareaofsourthernJunggarBasinwereevaluatedunderin-situconditionsofreservoirtemperatureandpressure.Theresultsshowedthattheadsorbedgascontentintheselow-rankcoalreservoirincreasesbutnotobviouslywithincreasingburialdepthfrom600to1400m.ThesecharacteristicsarequitedifferentfromthatofmiddleorhighrankcoalreservoirandthecalculatingmethodwasvalidatedtobecorrectbythecomparativeanalysisbetweencalculatingresultsandactualtestresultsofF1well.Findingsinthisworkarehelpfultofurtherunderstandtheadsorbedgascontentandimproveevaluationofthecoalbedmethanereserveoflow-rankcoalreservoirs.

isothermaladsorption；gascontent；low-rankcoal；coalbedmethane

2016-01-30

新疆維吾爾自治區(qū)青年自然科學(xué)基金項(xiàng)目資助(編號(hào)：2013211B09)

葛燕燕(1981-)，女，新疆烏魯木齊人，實(shí)驗(yàn)師，2015年畢業(yè)于中國礦業(yè)大學(xué)，博士，從事煤層氣勘探開發(fā)工作。E-mail：gyyxjdxgbc@163.com。

李升(1980-)，男，新疆庫爾勒人，副教授，2008年畢業(yè)于吉林大學(xué)，博士，從事煤層氣勘探開發(fā)工作。E-mail：lisheng2997@163.com。

P618.13

A

1004-4051(2016)08-0161-05