覃連敬　李美麗　蔣 嵐　宋海青

（廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測中心　廣州 510305）

廣州地區(qū)大氣環(huán)境氣溶膠樣品放射性特征

覃連敬李美麗蔣 嵐宋海青

（廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測中心廣州 510305）

對廣州地區(qū)大氣環(huán)境氣溶膠樣品的總α、總β、210Pb、210Po和7Be進行了為期兩年采樣監(jiān)測，分別得到各監(jiān)測項目年平均放射性活度濃度分別為 0.12 mBq·m-3、0.75 mBq·m-3、0.93 mBq·m-3、0.23 mBq·m-3、3.16mBq·m-3?？偊痢⒖偊?、210Pb、210Po和7Be活度濃度變化有明顯的季節(jié)性特征：總α、總β、210Pb、210Po、7Be活度濃度最低值均出現在9月，總α、總β活度濃度最高值出現在11月，210Pb、210Po活度濃度峰值出現在2月，7Be活度濃度峰值出現在1月，總體呈現出冬春高、夏秋低的特點；210Pb、210Po、7Be與PM10、PM2.5有較強正相關性，但210Pb、210Po傾向于與比表面積更大的PM2.5結合，而7Be更易附著在較大粒徑的PM10 上。

氣溶膠，放射性活度，相關性，PM10，PM2.5

大氣中含有多種放射性物質，包括原生放射性核素、宇生放射性核素及與核相關的人為活動產生的人工放射性核素。在天然輻射源的照射中，氡、釷射氣及其子體氣溶膠引起的內照射又是公眾輻射劑量的主要來源，約占全部劑量份額的40%［1］，所以有必要對氣溶膠放射性進行長期監(jiān)測。7Be是宇生放射性核素，在對流層低層，由于強烈的大氣動力輸送，尤其是干、濕沉降過程，含7Be的氣溶膠能較快地沉降到地表，使對流層大氣中7Be的濃度很低，常用于表征平流層和上對流層來源的空氣示蹤劑，高濃度的7Be往往指示著氣團源于高層大氣的向下輸送；210Pb源于地表排放。隨著210Pb被氣溶膠吸附后，210Pb在大氣中輸送，并最終經干、濕沉降而被清除。在222Rn源已知的情況下，210Pb的大氣濃度數據可作為評估大氣氣溶膠沉降/清除過程的示蹤物質。在實際的工作中，既可以單獨使用7Be或210Pb，也可以將兩者結合起來使用，以獲得有關大氣輸送、沉降的完整信息。由于7Be和210Pb源分布的差異，可以把含低7Be、高210Pb的特征氣團作為來自于地表排放源的示蹤物；而高7Be、低210Pb則是來自于高層大氣向下輸送的示蹤物［2］。

大氣環(huán)境氣溶膠放射性水平作為我國輻射環(huán)境監(jiān)測的重要內容一直備受關注，周程等［3］就采樣、測量等大氣放射性氣溶膠監(jiān)測環(huán)節(jié)中值得注意的問題作了有益的討論。但由于氡子體、大氣懸浮物及氣象條件等因素的影響，大氣中放射性氣溶膠的核素濃度變化極其復雜，與環(huán)境條件（特別是PM10、PM2.5）的相關性分析較少報道，常印忠等［4］曾對西安地區(qū)大氣環(huán)境氣溶膠樣品中放射性核素監(jiān)測情況作過類似的探討。

廣州市位于廣東省的中南部，北回歸線偏南地區(qū)。廣州屬亞熱帶季風氣候，由于背山面海，具有溫暖多雨、相對濕度大、光熱充足、夏季長、霜期短、全年水熱同期等特征。本工作對廣州地區(qū)氣溶膠的總α、總β、210Pb、210Po與7Be的放射性水平進行了近兩年的監(jiān)測，通過數據總結及相關性分析，給出了廣州地區(qū)大氣氣溶膠放射性水平隨氣候條件、降塵量及PM10、PM2.5含量變化的規(guī)律，并對其成因作了初步探討。

1　樣品采集

1.1采樣地點

采樣點位于廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測中心樓頂，監(jiān)測中心兩側為居民小區(qū)，采樣點高差32 m，坐標113o18.62’ E和23o5.76’ N，周圍環(huán)境相對開闊。

1.2 采樣時段

采樣時段為2014年1月-2015年12月，采樣頻次為每月一次；若無特殊情況，采樣一般安排在每月的上旬。

1.3采樣儀器

HRHA01-LFS超大流量氣溶膠采樣器（北京華瑞核安科技有限公司）；TH-1000C型大流量氣溶膠采樣器（武漢市天虹儀器有限公司）。過濾材料選用聚丙烯氣溶膠濾膜，氣溶膠顆粒徑在0.1 μm以上，理論上收集效率大于99%。

1.4采樣方法

采樣時盡量避開雨天。在大氣氣溶膠采樣前后，濾膜均在80 oC下烘箱中烘干3-4 h、稱重。超大流量氣溶膠采樣器流速600 m3·h-1，采樣體積為10000m3，樣品用于γ譜和總放測量；在同一時間，用大流量氣溶膠采樣器設置流速1.05 m3·min-1，采樣體積為2000 m3，樣品經濕式消解后用于210Pb、210Po放化分析。

2　樣品測量

2.1測量儀器

本文氣溶膠放射性測量儀器性能指標見表1。

表1　氣溶膠放射性測量儀器性能指標Table 1　Instrumental performance index of aerosol radioactivity measurement.

2.2樣品測量

超大流量氣溶膠采樣器采集到的濾膜樣品經認真折疊后被壓入?75 mm×10 mm 塑料盒中，置于γ譜儀探頭頂部進行測量。樣品γ譜測量完畢后，在350 oC下灰化4 h、在?20 mm樣品盤上鋪樣，用低本底α、β測量儀進行總放測量。

大流量氣溶膠采樣器采集到的樣品用于210Pb、210Po放化分析。處理時，將空氣濾膜剪碎成小塊，放入100 mL燒杯，加入209Po示蹤劑。濾膜經濕式消解浸取得到待沉積溶液。溶液按文獻［5］進行銅片自沉積，沉積片在低本底α、β測量儀上進行總β計數測量并計算210Pb含量，然后在α譜儀上進行210Po α衰變計數測量并計算210Po含量。

3　監(jiān)測結果與分析

3.1廣州地區(qū)氣溶膠放射性監(jiān)測結果

通過對氣溶膠采樣及放射性測量，得到了廣州地區(qū)2014年1月-2015年12月間，氣溶膠總放射性水平及210Pb、210Po、7Be核素濃度變化范圍及均值，監(jiān)測結果見表2，按季節(jié)均值匯總結果見表3。采樣期間氣象條件及空氣中揚塵、PM10、PM2.5見圖1?？偊?、總β、210Pb、210Po、7Be含量隨采樣時間變化情況見圖2。由表1、2可知，廣州地區(qū)氣溶膠的總α、總β、210Pb、210Po、7Be放射性水平年測量均值分別為0.12 mBq·m-3、0.75 mBq·m-3、0.93mBq·m-3、0.23 mBq·m-3和3.28 mBq·m-3?？偊?、總β、210Pb、210Po、7Be濃度隨季節(jié)變化明顯，冬春要比夏秋季節(jié)含量要高。其中總α、總β、210Pb、210Po、7Be最低值均出現在9月，總α、總β最高值出現在11月，210Pb、210Po峰值出現在2月，7Be峰值出現在1月，呈現出冬春高、夏秋低的特點。

2014年全國（部分省市、直轄區(qū)）自動站氣溶膠監(jiān)測結果［6］見表4。廣州地區(qū)氣溶膠放射性水平與全國其他省份相比，具有以下特點：總α、總β水平與全國基本保持在同一水平；210Pb、210Po的放射性活度濃度較其他省份總體偏低；7Be放射性活度濃度隨地區(qū)緯度而增加。由于“緯度效應”，高緯度地區(qū)宇宙射線要比低緯度地區(qū)強，而7Be主要來源于大氣層頂部的宇宙射線中高能粒子（主要是中子）的碰并反應，宇宙射線越強，大氣中7Be濃度就越高，故位于低緯度的廣州7Be活度濃度要比北京、天津等中高緯度地區(qū)明顯偏低。

圖1　PM2.5、PM10、降雨、濕度、溫度和灰塵隨采樣日期變化曲線Fig.1　Curves of PM2.5, PM10, rainfall, humidity, temperature, and dust vs. sampling date.

表2　氣溶膠中各監(jiān)測項目測量結果Table 2　Results of measurement for the total α， total β，210Pb，210Po and7Be.

（續(xù)表2）

表3　總α、總β、210Pb、210Po和7Be活度濃度的季度平均值及標準偏差Table 3　Quarterly average values and standard deviation of total α， total β，210Pb，210Po and7Be.

表4　2014年全國氣溶膠放射性監(jiān)測結果Table 4　Results of aerosol radioactivity monitoring in China， 2014.

圖2　總α （a）、總β （b）、210Pb和210Po （c）、7Be （d）放射性水平隨時間變化情況Fig.2　Concentration of total α （a）, total β （b）,210Pb and210Po （c）,7Be （d） in aerosol samples from January 2014 to December 2015.

3.2氣溶膠放射性水平與氣象條件等因素的相關性

考察了氣象條件如降雨量、濕度、溫度及空氣中灰塵濃度、PM10及PM2.5濃度等因素對氣溶膠放射性水平的影響。為確定上述因素對大氣氣溶膠放射性水平的影響程度，對氣溶膠監(jiān)測數據進行了相關性分析，得到了總α、總β、7Be、210Pb、210Po含量水平與降雨量、濕度、溫度、空氣中灰塵濃度、PM10及PM2.5濃度等因素的相關系數。根據樣本數查找《相關系數顯著性檢驗表》，取α=0.01，確定對應的臨界值。將相關系數絕對值與臨界值進行比較，即可確定對氣溶膠放射性水平有顯著影響的因素。結果見表5，帶“*”的相關系數絕對值均大于臨界值，從統計學角度表明該因素對氣溶膠放射性水平有顯著影響。

從相關性分析可知，氣溶膠的總α、總β、7Be、210Pb、210Po含量與降雨量、溫度、濕度等氣象因素呈現負相關性，與灰塵濃度、PM10、PM2.5的濃度呈現正相關性（210Pb與灰塵濃度除外）。進一步分析可知，總β與雨量、溫度、濕度，7Be與溫度、濕度以及210Pb則與溫度均為顯著負相關；空氣中灰塵濃度則與總β、7Be顯著負相關；PM10、PM2.5則與氣溶膠的總α、總β、7Be、210Pb、210Po均有顯著正相關（其中，PM2.5與7Be，PM10與210Pb、210Po在取α=0.05水平上顯著正相關）?？偊逻€與灰塵濃度有著顯著正相關性，而總α則不明顯。

表5　氣溶膠放射性水平與影響因素的相關性Table 5　Correlation of radioactive level of aerosol and influence factors.

3.3 成因淺析

氣溶膠樣品中，成份主要為揚塵及大氣懸浮微粒，地面土壤釋放的Rn、Tn又極易與空氣中氣溶膠微粒相結合，與揚塵的天然放射性核素一起構成了大氣氣溶膠放射性的主要來源，而總α、總β則反映了大氣氣溶膠放射性水平總體狀況。大氣PM10、PM2.5濃度越高，意味著吸附在氣溶膠微粒中Rn、Tn子體越多，總α、總β水平也就越高；同時揚塵中天然放射性核素也會影響氣溶膠的總放水平，總β與揚塵濃度顯著正相關反映了這一特點。雨量、濕度均對空氣中揚塵及氣溶膠有清除作用［7-8］，故總α、總β與雨量、濕度均呈現負相關性。但由于采樣時會盡量避開雨天，故雨量與監(jiān)測項目的相關性總體較差，而相對濕度更好地反映了降雨、有霧的可能性，所以它的相關性較強。值得注意的是，總α與氣候因素相關性較差可能還與總放測量時氣溶膠前處理方法有關。研究表明，環(huán)境空氣中長壽命α放射性核素主要是210Po［9］。釙具有易揮發(fā)性，在350 oC高溫下進行樣品灰化處理會導致釙嚴重損失。而測量結果中210Po含量遠高于總α水平，恰好印證了這一點。這是灰化法測量氣溶膠總α的一大缺陷。

理論上，溫度越高，地面Rn、Tn子體釋出速度會加快，同時空氣中揚塵量也相應增加，總α、總β水平也會隨之增高，但實際卻相反（7Be、210Pb、210Po情況類似），總α更是與溫度有強負相關。這可能是跟廣東地區(qū)水熱同期的氣候特征有關。當溫度較高月份，濕度也比較大，同時處于多雨季節(jié)。從圖2可以看出，濕度大、降雨多的月份，揚塵、PM10、PM2.5濃度低；濕度小、降雨少的月份，揚塵、PM2.5、PM10濃度高，因為降雨會把空氣中的微粒（如PM2.5、PM10）沖洗掉；高濕度也會使得氣溶膠微粒加速沉降，導致降雨與濕度對總α、總β負效應非常大，完全掩蓋了溫度因素正效應。

210Pb、210Po是鈾系長壽命氡子體，7Be是宇生放射性核素，它們在空氣中的活度濃度均與PM10、PM2.5正相關，而與雨量、溫度、濕度呈負相關，這與總α、總β的變化特征相一致。7Be冬春高、夏秋低變化特點與文獻［10］報道的一致。研究表明，氣溶膠中7Be濃度與降雨量呈現負相關，同時平流層-對流層之間的物質交換、對流層垂直方向的物質輸送以及中低緯度平流層氣團的“春季泄漏”均可導致近地面大氣7Be含量的相應增加［11-12］。廣州地區(qū)受夏季季風氣候影響，6-10月份為雨季，大氣沉降以濕沉降形式為主，降雨對大氣中氣溶膠有較強清掃作用，從而減少了大氣中7Be、210Pb、210Po的存在介質，氣溶膠中7Be、210Pb、210Po含量明顯降低。進入12月份，季風影響減弱，降雨量少，大氣氣溶膠增多，7Be、210Pb、210Po濃度相應升高。故有7Be、210Pb、210Po濃度最低值出現在降雨量較大的9月，峰值出現在1-2月。另一方面，210Pb、210Po均與PM2.5、PM10相關性很強，而與空氣中灰塵量的相關性很弱，這反映出210Pb、210Po易與氣溶膠微粒相結合的特點。進一步分析表明，210Pb、210Po與PM2.5的相關系數分別達到0.6986、0.7963，均大于其與PM10的相關系數。這可能與PM2.5具有更大的比表面積，而PM2.5為霧霾天氣的主要污染物，并且氡子體主要吸附在0.01-3.0 μm的氣溶膠上，其吸附能力遠大于PM10有關［13］。7Be的行為則與210Pb、210Po略有不同，7Be與PM10存在很強的相關性，相關系數達到0.6732，大于其與PM2.5的相關系數，說明7Be具有容易與粒徑較大的微粒相結合的特點。

4　結語

1） 對廣州地區(qū)大氣環(huán)境氣溶膠樣品的總α、總β、210Pb、210Po和7Be進行了為期兩年采樣監(jiān)測。監(jiān)測結果表明，廣州地區(qū)大氣環(huán)境氣溶膠樣品的總α、總β、210Pb、210Po和7Be放射性活度濃度的年均值分別為 0.12 mBq·m-3、0.75 mBq·m-3、0.93mBq·m-3、0.23 mBq·m-3、3.16 mBq·m-3。

2） 環(huán)境空氣氣溶膠放射性水平變化有著明顯的季節(jié)性特征，總α、總β、210Pb、210Po、7Be最低值均出現在9月，總α、總β最高值出現在11月，210Pb、210Po峰值出現在2月，7Be峰值出現在1月，總體呈現出冬春高、夏秋低的特點。

3） 相關性分析表明，氣溶膠的總α、總β、7Be、210Pb、210Po含量與降雨量、溫度、濕度等氣象因素呈現負相關性，與灰塵濃度、PM10、PM2.5呈現正相關性。從顯著水平來看，氣象條件、灰塵濃度不及PM10、PM2.5對氣溶膠放射性水平的影響大。210Pb、210Po傾向于與比表面積更大的PM2.5結合，而7Be更易附著在較大粒徑的PM10上。

1 潘自強. 電離輻射環(huán)境監(jiān)測與評價［M］. 北京: 原子能出版社, 2007: 120

PAN Ziqiang. Ionizing radiation environmental monitoring and evaluation［M］. Beijing: Atomic Energy Press, 2007: 120

2 朱厚玲, 湯潔, 鄭向東. 天然放射性核素鈹-7和鉛-210在大氣示蹤研究中的應用［J］. 氣象科技, 2003, 31（3）: 131-135

ZHU Houling, TANG Jie, ZHENG Xiangdong. Applications of natural isotopes of7Be and210Pb in atmospheric science［J］. Meteorological Science and Technology, 2003, 31（3）: 131-135

3 周程, 張起虹, 蔣云平, 等. 大氣中放射性氣溶膠的監(jiān)測和評價［J］. 核技術, 2011, 34（11）: 866-871

ZHOU Cheng, ZHANG Qihong, JIANG Yunping, et al. Evaluation of radioactive aerosols in nuclear accident monitoring［J］. Nuclear Techniques, 2011, 34（11）: 866-871

4 常印忠, 王旭輝, 王世聯, 等. 西安地區(qū)大氣環(huán)境氣溶膠樣品中放射性核素監(jiān)測［J］. 核技術, 2008, 31（10）: 796-800

CHANG Yinzhong, WANG Xuhui, WANG Shilian, et al. Radionuclides monitoring in atmospheric aerosol samples in Xi’an［J］. Nuclear Techniques, 2008, 31（10）: 796-800

5 覃連敬, 李美麗, 覃浩. 環(huán)境水中210Pb、210Po快速聯測方法及應用［J］. 環(huán)境化學, 2016, 35（5）: 948-955. DOI: 10.7524/j.issn.0254-6108.2016.05.2015112407

QIN Lianjing, LI Meili, QIN Hao. A combined method for the determination of210Pb and210Po in environmental water samples［J］. Environmental Chemistry, 2016, 35（5）: 948-955. DOI: 10.7524/j.issn.0254-6108.2016.05. 2015112407

6 2014中國輻射環(huán)境質量報告［R］. 北京: 中華人民共和國環(huán)境保護部, 2015: 86-121

Annual report of the national radiation environment in 2014［R］. Beijing: Ministry of Environmental Protection of the People’s Republic of China, 2015: 86-121

7 Lozano R L, Hernández-Ceballo M A, San Miguel E G, et al. Meteorological factors influencing the7Be and210Pb concentrations in surface air from the southwestern Iberian Peninsula［J］. Atmospheric Environment, 2012, 63: 168-178

8 Pinero Garcia F, Ferro Garcia M A, Azahra M.7Be behavior in the atmosphere of the city of Granada January 2005 to December 2009［J］. Atmospheric Environment, 2012, 47: 84-91

9 何華燊. 環(huán)境空氣中長壽命α放射性氣溶膠濃度的測量［J］. 輻射防護, 1993, 13（4）: 303-307

HE Huashen. Measurement of concentration of long-lived α radioactive aerosol in environmental air［J］. Radiation Protection, 1993, 13（4）: 303-307

10 莫光華, 李巧勤, 李靈娟, 等. 氣候對大氣中7Be濃度的影響［C］. 第四屆粵港澳可持續(xù)發(fā)展研討會論文集,廣東: 廣東科技出版社, 2008: 390-392

MO Guanghua, LI Qiaoqin, LI Lingjuan, et al. Effects of climate on atmospheric7Be concentration［C］. The 4th Guangdong-Hongkong-Macao Symposium on Sustainable Development, Guangdong: Guangdong Science & Technology Press, 2008: 390-392

11 Kim S K, Hong G H, Baskaran M, et al. Wet removal of7Be and210Pb at the Korean［J］. Yellow Sea Coast, 1998, 4: 58-68

12 Du J Z, Zhang J, Wu Y F. Deposition patterns of atmospheric7Be and210Pb in coast of East China Sea, Shanghai, China［J］. Atmospheric Environment, 2008, 42（20）: 5101-5109

13 宋麗娜. 霧霾天氣放射性核素的分布特征研究［D］. 蘇州: 蘇州大學, 2015

SONG Lina. Studies on distribution characteristics of radionuclides in the fog haze weather［D］. Suzhou: Soochow University, 2015

Radioactivity characteristics of atmospheric aerosol samples in Guangzhou

QIN LianjingLI MeiliJIANG LanSONG Haiqing
（Guangdong Environment Radiation Monitoring Centre, Guangzhou 510305, China）

Background: As an important content of radiation environmental monitoring in China, the atmospheric aerosol radioactive level has attracted much attention. Purpose: This study aims to find out variation regularity and affecting factors of radionuclide concentrations in atmospheric aerosol. Methods: The radioactivity concentrations of total α, total β,210Pb,210Po and7Be in the atmosphere of Guangzhou urban were determined from January 2014 to December 2015. Results: The annual average concentrations of total α, total β,210Pb,210Po and7Be were 0.12mBq·m-3, 0.75 mBq·m-3, 0.93 mBq·m-3, 0.23 mBq·m-3, 3.16 mBq·m-3, respectively. All of the minimum monitoring data occurred in September, however, the lowest activity period for each item was not the same, and the total α, total β appeared in November,210Pb,210Po appeared in February, and7Be was in January. Conclusion: The radioactivity concentrations reflected obvious seasonal trends.210Pb,210Po and7Be had the strong correlation with PM10 and PM2.5.210Pb,210Po intended to be absorbed on PM2.5 rather than PM10, while7Be showed an opposite result.

Atmospheric aerosol, Radioactivity concentration, Correlation, PM10, PM2.5

QIN Lianjing, male, born in 1983, graduated from Sun Yat-Sen University with a master’s degree in 2008, engaged in radiochemical analysis

TL12

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.090501

——

覃連敬，男，1983年出生，2008年于中山大學獲碩士學位，現從事放化分析和輻射環(huán)境監(jiān)測

and radiation environmental monitoring

2016-05-13，

2016-07-11