分離再結(jié)合型與內(nèi)交叉指型微混合器微觀混合性能實(shí)驗(yàn)研究

李 　 明，　王 　 瑤，　張 　 娜，　任 鄭 玲，　馬 學(xué) 虎，　李 雪 菲

( 大連理工大學(xué) 化工與環(huán)境生命學(xué)部, 遼寧 大連　116024 )

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分離再結(jié)合型與內(nèi)交叉指型微混合器微觀混合性能實(shí)驗(yàn)研究

李 明，王 瑤*，張 娜，任 鄭 玲，馬 學(xué) 虎，李 雪 菲

( 大連理工大學(xué) 化工與環(huán)境生命學(xué)部, 遼寧 大連116024 )

利用碘化物-碘酸鹽平行競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)體系對(duì)分離再結(jié)合型和內(nèi)交叉指型微混合器的微觀混合性能進(jìn)行了研究．實(shí)驗(yàn)考察了氫離子濃度、雷諾數(shù)和混合流體的體積流量比對(duì)微混合器離集指數(shù)的影響，并對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了理論分析．研究結(jié)果表明，對(duì)所研究的兩種微混合器，混合流體的體積流量比為1時(shí)，適宜的氫離子濃度范圍均為0.02～0.04 mol/L，微觀混合效果最好．隨著體積流量比的增加，離集指數(shù)增加，表明微觀混合性能變差．雷諾數(shù)增大有利于微觀混合效率的提高．在所研究的雷諾數(shù)范圍內(nèi)，相同雷諾數(shù)時(shí)分離再結(jié)合型微混合器的微觀混合效果略好于內(nèi)交叉指型微混合器．

微混合器；微觀混合；離集指數(shù)；分離再結(jié)合型微混合器；內(nèi)交叉指型微混合器

0　引　言

隨著20世紀(jì)90年代初微化工技術(shù)概念的提出，微尺度下化工過(guò)程特征和規(guī)律的研究得到了各領(lǐng)域研究者的高度重視．其中，微流體系統(tǒng)中的混合過(guò)程是重要環(huán)節(jié)，混合效率的高低直接影響后續(xù)反應(yīng)過(guò)程的進(jìn)行．微觀混合可以實(shí)現(xiàn)分子尺度上的均勻混合，因此對(duì)微混合器微觀混合性能的研究具有重要意義．目前，微觀混合性能的研究方法主要有示蹤法[1]、CFD法[2]和化學(xué)法[3]．化學(xué)法中的平行競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)體系和串聯(lián)競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)體系是兩種比較常用的研究微觀混合性能的體系[3]．其中，由Fournier等[3]提出的碘化物-碘酸鹽平行競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)體系，因其反應(yīng)簡(jiǎn)單、操作簡(jiǎn)便、反應(yīng)物無(wú)毒無(wú)害、產(chǎn)物易于分析、成本低等優(yōu)點(diǎn)，近年來(lái)廣泛被研究者所采用．

由于微通道尺寸小，流體在微通道中的流動(dòng)為層流狀態(tài)，為了在層流狀態(tài)下提高微混合器的混合效果，實(shí)現(xiàn)快速混合，學(xué)者們?cè)O(shè)計(jì)出了許多微混合器的結(jié)構(gòu)．依據(jù)有無(wú)外力的加入將微混合器分為主動(dòng)型微混合器與被動(dòng)型微混合器[4]．主動(dòng)型微混合器需要外界的能量加入以誘導(dǎo)混合的發(fā)生，如磁場(chǎng)[5]、電動(dòng)力[6]、超聲波[7]等．與主動(dòng)型微混合器需要加入外界能量不同，被動(dòng)型微混合器僅依靠自身的幾何結(jié)構(gòu)來(lái)促進(jìn)混合．被動(dòng)型微混合器又可以分為T(mén)型[8]、分流型[9]、混沌型[10-11]等．T型微混合器結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，但無(wú)法提供很大的流體間接觸面積．分流型微混合器將待混合流體分成許多薄層，薄層間相互接觸，增大流體間接觸面積，促進(jìn)混合．本文所研究的內(nèi)交叉指型微混合器為分流型微混合器．混沌對(duì)流可以使流體界面變形、拉伸、折疊，從而增加流體界面面積，強(qiáng)化傳質(zhì)．本文所研究的分離再結(jié)合型微混合器就是一種三維結(jié)構(gòu)的混沌型微混合器．

1　實(shí)驗(yàn)部分

1.1實(shí)驗(yàn)試劑

本研究所采用的硼酸、氫氧化鈉、碘化鉀、碘酸鉀、碘單質(zhì)、濃硫酸均為分析純．

1.2實(shí)驗(yàn)設(shè)備

實(shí)驗(yàn)所研究的分離再結(jié)合型微混合器是德國(guó)美因茨制造的CPMM-V1.2/R300-SS型，其結(jié)構(gòu)如圖1所示．其微流道為坡道型結(jié)構(gòu)，流體在流動(dòng)過(guò)程中不斷分割-重排-再結(jié)合，實(shí)現(xiàn)流體的混合過(guò)程．內(nèi)交叉指型微混合器是德國(guó)美因茨制造的SIMM-V2-Lasab45200-SS型，如圖2所示，其結(jié)構(gòu)為狹縫狀交叉型通道，流體流過(guò)狹縫狀交叉型通道后相互接觸，實(shí)現(xiàn)混合過(guò)程．

圖1　分離再結(jié)合型微混合器結(jié)構(gòu)示意圖

進(jìn)料泵的流量范圍為0.01～50 mL·min-1，型號(hào)為A50211，德國(guó)KNAUER公司制造．

圖2　內(nèi)交叉指型微混合器結(jié)構(gòu)示意圖

產(chǎn)物濃度測(cè)定所用的721可見(jiàn)分光光度計(jì)為上海菁華科技儀器有限公司產(chǎn)品．

1.3混合性能測(cè)定

微混合器混合性能研究的實(shí)驗(yàn)裝置如圖3所示．

圖3　實(shí)驗(yàn)流程圖

(1)配制碘化物-碘酸鹽混合溶液(料液A)：稱取一定量的H3BO3、NaOH、KI和KIO3固體粉末，分別用去離子水溶于燒杯中，在H3BO3/NaOH緩沖溶液中，依次加入KI溶液和KIO3溶液．配制成H3BO3、NaOH、KI、KIO3濃度分別為0.181 8、0.090 9、0.016 0和0.003 3 mol/L的水溶液．

(2)配制一定濃度的硫酸溶液(料液B)．

(3)兩股料液分別由雙柱塞微量泵注入微混合器中，在一定的流量、溫度、壓力條件下混合．

1.4離集指數(shù)計(jì)算

Guichardon等[15]對(duì)Villermaux-Dushman快速平行競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)體系進(jìn)行了改進(jìn)，使該反應(yīng)體系可用于連續(xù)式混合器微觀混合性能的測(cè)定．該體系反應(yīng)方程式如下所示：

(1)

(2)

(3)

定義離集指數(shù)Xs來(lái)表征微觀混合效率，其定義式為

(4)

其中

(5)

(6)

式中：Y表示反應(yīng)(2)消耗的H+量與注入的H+總量之比，Yst表示完全離集時(shí)的Y數(shù)值；V1為料液A與料液B的體積之和，V2為料液B的體積．

當(dāng)Xs=0時(shí)，表明兩股流體完全混合均勻，此時(shí)只發(fā)生微觀混合；當(dāng)Xs=1時(shí)，表明兩股流體完全離集，此時(shí)只發(fā)生宏觀混合；當(dāng)0

2　結(jié)果與討論

2.1氫離子濃度的選擇

圖4分離再結(jié)合型微混合器內(nèi)c(H+)對(duì)Xs的影響

Fig.4Effectofc(H+)onXsinasplitandrecombinemicromixer

圖5內(nèi)交叉指型微混合器內(nèi)c(H+)對(duì)Xs的影響

Fig.5Effectofc(H+)onXsinaninterdigitalmicromixer

經(jīng)實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，對(duì)于分離再結(jié)合型和內(nèi)交叉指型微混合器，在體積流量比為1時(shí)，最佳c(H+) 范圍均為0.02～0.04 mol/L．后續(xù)研究中，在體積流量比為1時(shí)均選c(H+)為0.03 mol/L．

2.2雷諾數(shù)對(duì)混合性能的影響

圖6為固定進(jìn)料體積流量比為1時(shí)，以總進(jìn)料流量下的雷諾數(shù)(Re)為基準(zhǔn)，分離再結(jié)合型和內(nèi)交叉指型微混合器離集指數(shù)Xs隨Re變化關(guān)系圖．可見(jiàn)，在兩種微混合器內(nèi)，Re介于78～1 200 時(shí)，隨著Re的增加，分離再結(jié)合型微混合器的Xs從0.213 2快速下降到0.006 4，內(nèi)交叉指型微混合器的Xs從0.228 4快速下降到0.011 0．這表明，隨著Re的增加，微通道內(nèi)流體流動(dòng)的湍動(dòng)程度加劇，從而使微流體接觸時(shí)界面的擾動(dòng)、變形程度增大，流體薄層變薄，微觀混合尺度減小，混合效率得到明顯提高．當(dāng)Re>1 200時(shí)，Xs減小的趨勢(shì)明顯變緩，隨后基本維持不變，最終分別達(dá)到0.003 5(分離再結(jié)合型)和0.006 0(內(nèi)交叉指型)．在相同Re下，分離再結(jié)合型微混合器的離集指數(shù)小于內(nèi)交叉指型微混合器．即在該實(shí)驗(yàn)條件下，分離再結(jié)合型微混合器的微觀混合性能優(yōu)于內(nèi)交叉指型微混合器．

圖6　Xs與雷諾數(shù)的關(guān)系

分離再結(jié)合型微混合器的混合依賴于流體間沿與流層垂直方向的分割-重排-再結(jié)合過(guò)程，通過(guò)該過(guò)程流體在微通道內(nèi)進(jìn)行分層并產(chǎn)生混沌對(duì)流．其混合機(jī)理如圖7所示[17]．

圖7　分離再結(jié)合型微混合器混合機(jī)理

在混沌對(duì)流中，混合性能通常用界面拉伸指數(shù)λ(t)來(lái)表征，其定義式如下[12]：

(7)

其中L0和L(t)分別表示在t=0和有限時(shí)間t時(shí)的界面面積特征尺寸．因?yàn)榘l(fā)生混沌對(duì)流時(shí)，λ(t)與時(shí)間t呈指數(shù)關(guān)系，所以它能確保高效的混合．李雅普諾夫指數(shù)可以定量評(píng)價(jià)混沌對(duì)流的大小，有限時(shí)間李雅普諾夫指數(shù)σ可近似表示為[12]

λ(t)≈eσt

(8)

如圖7所示，分離再結(jié)合型微混合器混合機(jī)理的反復(fù)運(yùn)用產(chǎn)生了高度規(guī)則的較薄的流體交互薄層，界面面積呈指數(shù)增長(zhǎng)．相應(yīng)的界面拉伸指數(shù)λ(t)為

λ(t)=2n-1≈2ut/l

(9)

當(dāng)兩股待混合流體通過(guò)n個(gè)串聯(lián)的坡道型結(jié)構(gòu)元件時(shí)，流體薄層厚度在理想情況下將變?yōu)樽畛醯?/2n．這使得分子擴(kuò)散距離減小，接觸面積增加，傳質(zhì)過(guò)程得到強(qiáng)化．

本研究所采用的內(nèi)交叉指型微混合器，每股流體通過(guò)V形分布區(qū)進(jìn)入狹縫狀交叉型通道時(shí)被分割為多個(gè)交互的薄層，形成兩種待混合流體的流動(dòng)薄層周期性結(jié)構(gòu)．由于分層后的流體薄層厚度非常小，通過(guò)層層相疊，增加了接觸面積，加速擴(kuò)散，實(shí)現(xiàn)快速混合．混合后的層流流體于入口流垂直的方向上離開(kāi)混合器．

內(nèi)交叉指型微混合器強(qiáng)化混合的主要原理是反應(yīng)器的內(nèi)部構(gòu)造將待混合的兩股流體分別細(xì)分成n個(gè)薄層，薄層厚度在理想情況下變?yōu)槌跏紩r(shí)的1/n，且薄層交互接觸，大大減小了分子擴(kuò)散距離．

綜上，分離再結(jié)合型微混合器特殊的幾何結(jié)構(gòu)，使得待混合流體在微通道中形成混沌對(duì)流且流體薄層厚度呈指數(shù)級(jí)減小；內(nèi)交叉指型微混合器，利用細(xì)分出的微流道將流體分成薄層，流體薄層厚度與微流道個(gè)數(shù)成反比，因此在n與初始流道寬度相同時(shí)，分離再結(jié)合型的流體薄層的厚度比內(nèi)交叉指型小，待混合流體間的接觸面積比內(nèi)交叉指型大，因此分離再結(jié)合型的微觀混合效果比內(nèi)交叉指型好，離集指數(shù)?。?/p>

2.3待混合物流進(jìn)料體積流量比對(duì)混合性能的影響

在體積流量比的實(shí)驗(yàn)中為排除c(H+)的影響，以體積流量比為1時(shí)，c(H+)=0.03 mol/L為基準(zhǔn)，計(jì)算得到體積流量比R=VA∶VB=1，2，5時(shí)，c(H+)分別為0.03、0.06、0.15 mol/L．

圖8和9分別為待混合物流的體積流量比對(duì)分離再結(jié)合型和內(nèi)交叉指型微混合器離集指數(shù)Xs的影響．由圖8和9可知，在相同實(shí)驗(yàn)條件下，當(dāng)體積流量比為1時(shí)，離集指數(shù)均最小，混合效果最好．隨著體積流量比R從1逐漸增大到2再到5時(shí)，離集指數(shù)Xs明顯增大，微觀混合效果變差．這是由于在維持總體積流量不變時(shí)，若兩種反應(yīng)物流體的體積流量比越大，勢(shì)必造成其中一種流體的流量相對(duì)較小，相互混合時(shí)流體之間產(chǎn)生的擾動(dòng)和變形程度減小，微觀混合作用減弱．

圖8分離再結(jié)合型微混合器內(nèi)體積流量比對(duì)Xs的影響

Fig.8EffectofvolumeflowratioonXsinasplitandrecombinemicromixer

圖9內(nèi)交叉指型微混合器內(nèi)體積流量比對(duì)Xs的影響

Fig.9EffectofvolumeflowratioonXsinaninterdigitalmicromixer

3　結(jié)　論

(1)增加流體的流速，使待混合流體間體積流量接近，均能減小離集指數(shù)．所以，為達(dá)到最佳的混合效果，需保證兩股進(jìn)料流體體積流量相同即體積流量比為1，雷諾數(shù)應(yīng)不小于1 200．

(2)在體積流量比為1和相同雷諾數(shù)條件下，分離再結(jié)合型微混合器的微觀混合性能高于內(nèi)交叉指型微混合器．

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Experimental study of micro-mixing performance of split and recombine micromixer and interdigital micromixer

LIMing,WANGYao*,ZHANGNa,RENZheng-ling,MAXue-hu,LIXue-fei

( Faculty of Chemical, Environmental and Biological Science and Technology, Dalian University of Technology,Dalian 116024, China )

The iodide-iodate parallel competing reaction system is used to investigate the micro-mixing performance of two micromixers:a split and recombine micromixer and an interdigital micromixer. The effects of H+concentration,Reand volume flow ratio of mixing streams on the segregation index in the micromixers are experimentally studied, and the experimental results are analyzed theoretically. The results indicate that, for both micromixers, the proper H+concentration range is 0.02-0.04 mol/L to obtain the best micro-mixing performance when the volume flow ratio of mixing streams is 1. It is found that the segregation index increases with the volume flow ratio, which suggests that the micro-mixing performance is lowered. The increase ofReis beneficial to improve the efficiency of micro-mixing. The micro-mixing performance of the split and recombine micromixer is better than that of the interdigital micromixer at the sameRefor the studied range ofRe.

micromixer; micro-mixing; segregation index; split and recombine micromixer; interdigital micromixer

1000-8608(2016)05-0441-06

2016-01-07；

2016-07-31．

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(21473017，21173033)；遼寧省教育廳重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室基礎(chǔ)研究項(xiàng)目(LZ2014009).

李 明(1991-)，男，碩士生，E-mail:lm21307037@mail.dlut.edu.cn；王 瑤*(1965-)，女，博士，教授，E-mail:wangyao@dlut.edu.cn.

TQ052

A

10.7511/dllgxb201605001