EJ339A型液體閃爍探測(cè)系統(tǒng)光輸出響應(yīng)函數(shù)的理論模擬與實(shí)驗(yàn)研究

王亭亭 王 亮 莫釗洪 趙德山 熊忠華

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EJ339A型液體閃爍探測(cè)系統(tǒng)光輸出響應(yīng)函數(shù)的理論模擬與實(shí)驗(yàn)研究

王亭亭1王 亮2莫釗洪2趙德山2熊忠華2

1（中國(guó)工程物理研究院 材料研究所表面物理與化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 江油 621907）2（中國(guó)工程物理研究院材料研究所 綿陽(yáng) 621700）

對(duì)液體閃爍探測(cè)器EJ339A中子與伽馬輻射測(cè)量問(wèn)題，采用理論模擬與實(shí)驗(yàn)分析方法，結(jié)合自主設(shè)計(jì)搭建的基于LabVIEW的數(shù)字化信號(hào)處理系統(tǒng)，分別完成22Na、133Ba、137Cs和60Co等4種不同能量的γ源等效電子能量測(cè)量與刻度。在此基礎(chǔ)上，利用中子飛行時(shí)間測(cè)量原理，在不同時(shí)間窗下將锎(252Cf)源近似分化成若干個(gè)單能中子源，獲得1.9?7.8MeV范圍內(nèi)中子在探測(cè)器中的光輸出響應(yīng)函數(shù)。結(jié)果表明，理論模擬與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值在低能段比較吻合，而高能段存在約7.3%的誤差。

液體閃爍體探測(cè)器，光輸出響應(yīng)函數(shù)，能量刻度

近年來(lái)，全球核安全態(tài)勢(shì)日趨復(fù)雜，國(guó)家發(fā)展先進(jìn)、新型核安保技術(shù)以遏制核材料的非法使用。核材料的裂變過(guò)程通常伴隨有一定量的中子和伽馬射線出射，并且出射射線具有一定的時(shí)間關(guān)聯(lián)特性，通過(guò)分析中子伽馬之間的關(guān)聯(lián)特性，可以反推核材料本身某些物理性質(zhì)，比如質(zhì)量、同位素豐度等。EJ339A液體閃爍探測(cè)器不僅對(duì)快中子有響應(yīng)，而且還能同時(shí)兼顧伽馬射線的探測(cè)，在對(duì)混合輻射場(chǎng)射線的探測(cè)方面具有其特有的優(yōu)勢(shì)。探測(cè)器n/γ甄別性能、光響應(yīng)函數(shù)等技術(shù)指標(biāo)決定了該探測(cè)器的探測(cè)精度，一定程度上決定著探測(cè)器的應(yīng)用前景。研究發(fā)現(xiàn)閃爍體的光輸出受到很多因素的影響，如閃爍體的形狀、自吸收特性[1]等。Enqvist等[2]模擬了非摻雜閃爍體EJ309的光輸出響應(yīng)函數(shù)和探測(cè)效率，它比EJ339A具有更高的光輸出和更好的n/γ甄別能力。Naeem等[3]利用Geant4程序模擬了EJ309的光輸出函數(shù)，并與Pino的結(jié)果進(jìn)行比較，發(fā)現(xiàn)兩種模擬方法均與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合較好。美國(guó)俄勒岡州立大學(xué)的Liao等[4]對(duì)比了EJ301與EJ339A的脈沖甄別性能，并認(rèn)為含硼液體閃爍體的脈沖形狀甄別效果比普通液體閃爍體差。國(guó)內(nèi)也有研究探討EJ339A的雙脈沖時(shí)間譜分布和中子俘獲時(shí)間測(cè)量的相關(guān)問(wèn)題[5]，但未見(jiàn)EJ339A光輸出響應(yīng)函數(shù)的模擬與測(cè)量的相關(guān)報(bào)導(dǎo)。

本文就EJ339A作為液體閃爍體的基本特性光輸出函數(shù)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)和理論模擬研究。首先通過(guò)探測(cè)器對(duì)不同能量γ源進(jìn)行測(cè)量，從而實(shí)現(xiàn)能量刻度。然后利用中子飛行時(shí)間的方法對(duì)252Cf源進(jìn)行測(cè)量，得到準(zhǔn)單能中子的脈沖幅度譜，結(jié)合γ源能量刻度結(jié)果，得到中子在EJ339A中的光輸出函數(shù)，并將實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)與MCNPX模擬結(jié)果進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證。

1 中子飛行時(shí)間實(shí)驗(yàn)和模擬方法

1.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

本實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)主要包括液體閃爍探測(cè)器、信號(hào)處理單元及分析軟件三部分。探測(cè)器使用EJ339A、BC501兩種不同的液體閃爍體，尺寸分別為?12.7cm×7.62 cm、?5.08 cm×5.08 cm，其中，EJ339A中含有5%的硼，其中10B的濃縮度為90%。它的最大發(fā)光波長(zhǎng)為425 nm，光輸出為蒽的65%，碳、氫、氧的原子比例約為3.58:6.21:1[6]；信號(hào)處理單元采用意大利CAEN公司生產(chǎn)的DT5751桌面型數(shù)字脈沖波形分析器，其采樣頻率、采樣精度分別為1GS·s?1、10 bit，快脈沖輸入脈沖信號(hào)最低值到最高值的電壓差為2 V[7]；分析軟件主要功能包括數(shù)據(jù)采集、數(shù)據(jù)預(yù)處理、數(shù)據(jù)庫(kù)管理、數(shù)據(jù)選擇、數(shù)據(jù)分析、界面管理等模塊，實(shí)現(xiàn)波形數(shù)字化儀的控制、入射粒子信號(hào)的時(shí)幅分析以及n/γ信號(hào)甄別等功能。圖1為本實(shí)驗(yàn)中子飛行時(shí)間測(cè)量的基本布局。圖1中252Cf源的中子產(chǎn)額為106n·s?1，中子源到BC501和EJ339A的距離分別為10 cm和90 cm。

圖1 中子飛行時(shí)間測(cè)量實(shí)驗(yàn)布局 Fig.1 Detectors and instruments arrangement used in the TOF experiment.

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

1.2.1 γ射線刻度

由于液閃探測(cè)器主要由低原子序數(shù)的碳、氫等元素組成，其光電吸收截面很小，因而γ射線與探測(cè)器相互作用后不存在明顯的光電峰，這為此類探測(cè)器的能量刻度帶來(lái)困難。但γ射線入射到液體閃爍探測(cè)器中發(fā)生康普頓散射的概率卻最大，從而形成康普頓邊緣[8]，這為能量刻度提供了另一種方法。γ能量刻度數(shù)據(jù)處理中最關(guān)鍵的步驟就是確定康普頓邊緣所在的確切道數(shù)，本文通過(guò)康普頓邊緣半高點(diǎn)來(lái)讀出峰位。康普頓電子的最大能量與入射γ射線的能量存在如下關(guān)系[9]：

式中：02表示電子的靜止能量，即0.511MeV。本次實(shí)驗(yàn)中所用的γ放射源包括22Na、133Ba、137Cs和60Co，對(duì)應(yīng)的γ能量由低到高依次為0.356MeV、0.511MeV、0.661MeV、1.25MeV和1.274MeV。

1.2.2 中子飛行時(shí)間方法

中子飛行時(shí)間方法是以BC501探測(cè)到的γ信號(hào)作為事件飛行時(shí)間的起點(diǎn)，EJ339A探測(cè)到的中子信號(hào)作為事件飛行時(shí)間的終點(diǎn)，獲得252Cf源自發(fā)裂變時(shí)間關(guān)聯(lián)符合實(shí)驗(yàn)測(cè)量譜，其能量由中子的飛行距離和與γ光子的飛行時(shí)間差值確定。一般情況下，被探測(cè)的裂變事件均發(fā)生在50ns內(nèi)，因此，依據(jù)實(shí)驗(yàn)的空間布局、探測(cè)器時(shí)間特性、數(shù)字化儀的采樣速率、源能譜特征等將短符合時(shí)間窗控制在100ns內(nèi)。兩種探測(cè)器的信號(hào)是在同一個(gè)數(shù)字化儀中進(jìn)行脈沖信號(hào)處理，探測(cè)到的每一個(gè)脈沖在進(jìn)入數(shù)字化儀后就會(huì)有一個(gè)唯一的時(shí)間戳，兩個(gè)信號(hào)的時(shí)間戳的差值小于100ns時(shí)就會(huì)被當(dāng)作是同一次裂變事件記錄下來(lái)，從而由EJ339A探測(cè)到中子飛行時(shí)間分布關(guān)聯(lián)252Cf 源自發(fā)裂變的中子能譜。

在中子飛行時(shí)間譜中不同的時(shí)間窗對(duì)應(yīng)著不同能量的中子，中子能量由飛行距離和γ峰位確定，由于γ射線速度近似光速，因此以γ射線到達(dá)BC501作為時(shí)間起點(diǎn)，以中子到達(dá)EJ339A作為時(shí)間終點(diǎn)，以此近似獲得中子飛行時(shí)間。252Cf是自發(fā)裂變中子源，由于不同能量的中子對(duì)應(yīng)著不同的飛行時(shí)間，在90 cm飛行距離內(nèi)，14.2 MeV和1 MeV能量的中子飛行時(shí)間分別為17.3 ns和65 ns。低能中子的飛行時(shí)間與能量有如下關(guān)系[10]：

式中：為中子飛行距離；為中子靜止質(zhì)量；為中子的動(dòng)能。通過(guò)中子飛行時(shí)間即可獲知該時(shí)刻中子能量，極短時(shí)間窗內(nèi)中子脈沖可近似為單能中子脈沖。根據(jù)準(zhǔn)單能中子的脈沖幅度分布圖，找到其最大反沖質(zhì)子光輸出的位置，進(jìn)而獲得中子響應(yīng)函數(shù)。

1.3 MCNPX模擬方法

MCNPX是一種被廣泛應(yīng)用的粒子輸運(yùn)計(jì)算模擬軟件[11]。它可以準(zhǔn)確模擬中子在液體閃爍體中發(fā)生的每次碰撞，統(tǒng)計(jì)碰撞過(guò)程中中子能量損失，進(jìn)而給出相對(duì)應(yīng)脈沖幅度譜。本文針對(duì)EJ339A探測(cè)器，在MCNPX中準(zhǔn)確建立其幾何模型及材料組成，模擬真實(shí)情況下單能中子在探測(cè)器中的響應(yīng)。通過(guò)f8卡統(tǒng)計(jì)反沖質(zhì)子能量沉積，并利用MATLAB軟件對(duì)模擬PTRAC文件進(jìn)行后處理，提取入射粒子光輸出分布圖譜，光輸出的模擬結(jié)果以等效電子能量為坐標(biāo)數(shù)值。由于中子在有機(jī)閃爍體中與氫原子發(fā)生碰撞產(chǎn)生的反沖質(zhì)子的能量為：p=cos2n，其中：為反沖質(zhì)子與入射中子之間的夾角，當(dāng)這個(gè)夾角為0時(shí)，最大反沖質(zhì)子的能量p與入射中子能量n相同，達(dá)到最大值，反沖質(zhì)子的能量越高，激發(fā)的熒光分子的發(fā)光越強(qiáng)，產(chǎn)生的光輸出就高，因此下降沿位置就是最大反沖質(zhì)子的光輸出。通過(guò)模擬的數(shù)據(jù)判斷出圖譜中下降沿位置，即為最大反沖質(zhì)子光輸出位置。因此擬合一系列不同單能中子所對(duì)應(yīng)的最大質(zhì)子能量與光輸出，進(jìn)而獲得質(zhì)子響應(yīng)函數(shù)的數(shù)學(xué)表達(dá)式。

2 結(jié)果分析與討論

2.1 γ射線能量刻度

圖2為不同能量γ源的能譜實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果。由于60Co產(chǎn)生的兩種能量的伽馬射線能量相差較小，因此利用二者的平均能量1.25MeV參與擬合。根據(jù)式(1)計(jì)算得出5種不同能量的γ源在液閃中的光輸出分別為：0.207 MeV、0.341 MeV、0.478 MeV、1.038 MeV、1.061 MeV。利用Origin軟件找到能譜圖中康普頓邊下降沿位置，以下降沿10%和90%位置的中值處作為康普頓邊沿的道址數(shù)。

圖2 不同能量γ源的能譜測(cè)量結(jié)果 Fig.2 Energy spectrum of different gamma sources.

式中：為道數(shù)值；e為電子能量，MeV。γ射線能量刻度的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，其線性相關(guān)系數(shù)為0.998。

圖3 γ射線能量刻度擬合曲線 Fig.3 Fitting of energy of Compton edge calibration spectrum.

2.2 中子響應(yīng)函數(shù)測(cè)量

圖4為實(shí)驗(yàn)測(cè)量獲得的每一次符合事件的中子飛行時(shí)間-計(jì)數(shù)分布圖。記錄下來(lái)的符合事件是以脈沖甄別結(jié)果為前提的，圖4中所示結(jié)果包括4種不同的符合類型n-γ、γ-γ、γ-n和n-n，前者為EJ339A探測(cè)到的粒子，后者則為BC501探測(cè)到的粒子。因此，圖4中位于負(fù)半軸的峰為n-γ符合峰，位于零點(diǎn)位置代表的是γ-γ和n-n符合事件，而位于正半軸的峰就是γ-n符合峰。由于BC501的尺寸小于EJ339A，探測(cè)效率受制于探測(cè)器尺寸，所以γ-n符合峰小于n-γ符合峰。圖5為飛行時(shí)間與等效電子能量的二維分布圖。由圖5也可以看到不同類型符合事件峰位置的差異。

圖4252Cf飛行時(shí)間脈沖高度譜 Fig.4 Pulse height distribution of TOF for252Cf.

為研究不同能量中子在探測(cè)器EJ339A內(nèi)產(chǎn)生的光輸出響應(yīng)函數(shù)，分別選取中子的飛行時(shí)間和能量沉積位置作圖，考慮到252Cf的實(shí)際能譜以及測(cè)量時(shí)間內(nèi)記錄下的中子數(shù)量有限，我們僅研究了飛行時(shí)間為21?42ns時(shí)間窗內(nèi)的中子，其能量為1.94?7.78 MeV。不同飛行時(shí)間的中子脈沖幅度譜如圖6所示。

從不同能量單能中子的脈沖高度譜提取出最大能量反沖質(zhì)子所對(duì)應(yīng)的道址位置，此處采取下降沿終點(diǎn)作為該區(qū)間內(nèi)最大能量反沖質(zhì)子產(chǎn)生的能量沉積位置。通過(guò)式(3)轉(zhuǎn)換為等效電子能量，得到不同

能量單能中子產(chǎn)生的最大反沖質(zhì)子的光輸出，如圖7所示。利用多項(xiàng)式擬合得到光輸出函數(shù)為：

圖7 EJ339A的光輸出函數(shù) Fig.7 Light output function on different neutron energies of EJ339A.

2.3 MCNPX模擬

圖8是利用MCNPX的光輸出模擬結(jié)果。單能中子入射到EJ339A探測(cè)器中，產(chǎn)生的反沖質(zhì)子并不是單能的，不同能量的反沖質(zhì)子將產(chǎn)生不同的光輸出。因此選取最大能量反沖質(zhì)子及對(duì)應(yīng)的光輸出作圖。利用三種方式對(duì)其進(jìn)行擬合[2, 13?14]：

式中：L(p)是等效電子能量，MeV；、、、、、、均為擬合參數(shù)。圖9列出了這些參數(shù)的擬合值。這三種擬合方式的相關(guān)系數(shù)都大于0.9999。

圖9 EJ339A的光輸出模擬曲線 Fig.9 Simulated light output function of EJ339A.

將實(shí)驗(yàn)所得光輸出函數(shù)曲線與模擬結(jié)果進(jìn)行比較，發(fā)現(xiàn)在低能段實(shí)驗(yàn)值與模擬值符合得較好。但是隨著中子能量不斷上升，二者的差異越來(lái)越大。由于EJ339A的n/γ甄別效果不夠理想，某些低能中子被誤判為γ光子，進(jìn)而影響中子的能量分布，造成模擬值與實(shí)驗(yàn)值的差異。此外，由于在實(shí)驗(yàn)時(shí)以1 ns內(nèi)到達(dá)探測(cè)器的中子近似為準(zhǔn)單能中子，但隨著中子能量增大，這種近似與模擬值越不相符。因此，在高能段采用中子飛行時(shí)間的方法進(jìn)行中子光響應(yīng)函數(shù)刻度并不是很理想。

3 結(jié)語(yǔ)

1) EJ339A型液體閃爍體探測(cè)器對(duì)電子能量響應(yīng)的線性關(guān)系。通過(guò)對(duì)不同能量γ射線源能譜的實(shí)驗(yàn)測(cè)量，確定其康普頓邊緣位置，實(shí)現(xiàn)了探測(cè)器γ射線能量刻度，擬合結(jié)果線性較好。

2) EJ339A型探測(cè)器對(duì)質(zhì)子的非線性響應(yīng)。采用蒙特卡羅方法模擬得到的質(zhì)子光響應(yīng)函數(shù)與中子飛行時(shí)間實(shí)驗(yàn)方法得到的函數(shù)在高能端有約7.3%的誤差存在。

3) 探測(cè)器的電子和質(zhì)子光輸出函數(shù)，為全吸收中子能譜測(cè)量的開(kāi)展提供了技術(shù)參考和理論基礎(chǔ)。

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Theoretical simulation and experimental research of the light output function of liquid scintillator EJ339A

WANG Tingting1WANG Liang2MO Zhaohong2ZHAO Deshan2XIONG Zhonghua2

1(Science and Technology on Surface Physics and Chemistry Laboratory, China Academy of Engineering Physics, Jiangyou 621907, China)2(Institute of Material Research, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621700, China)

Background: The light output function is an elementary aspect for neutron spectrometry measured by an organic scintillator to unfold the neutron spectrum from the pulse height distribution. Purpose: This paper aims to investigate the properties of a boron-loaded liquid scintillator EJ339A, using photon sources and neutrons from a252Cf source. Methods: The light output was defined using Compton electron spectra. Pulse shape discrimination (PSD) and time of flight (TOF) were used to distinguish neutron andg-rays. Combining theoretical modeling and experimental research, four different gamma sources are applied to achieve equivalent calibration of electronic energy, namely22Na,133Ba,137Cs, and60Co, respectively. Accordingly, based on TOF method,252Cf, a spontaneous fission neutron source, is treated as several quasi-monoenergetic neutron sources under different time-windows. Results: The electron light output scale was calibrated by the measured detector response. Neutrons deposit energy in the detector and give a light output function with the neutron energy in the range of 1.9?7.8MeV. Conclusion: It shows that experimental data of light output function are in good agreement with simulation result in the low energy section, while discrepancies arise in the high energy section.

Liquid scintillator, Light output function, Energy calibration

WANG Tingting, female, born in 1990, graduated from University of Science and Technology of China in 2013, master student, major in radiation protection and environmental protection

XIONG Zhonghua, E-mail:xiongzhonghua@caep.cn

TL812+.2

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.050403

王亭亭，女，1990年出生，2013年畢業(yè)于中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)，現(xiàn)為碩士研究生，輻射防護(hù)與環(huán)境保護(hù)專業(yè)

熊忠華，E-mail: xiongzhonghua@caep.cn

2015-10-15，

2016-03-15