施 群,葉曉平

(浙江麗水學(xué)院，麗水 323000)

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龍泉青瓷研究現(xiàn)狀與發(fā)展趨勢(shì)

施 群,葉曉平

(浙江麗水學(xué)院，麗水 323000)

龍泉青瓷的制瓷工藝在我國(guó)陶瓷發(fā)展史具有重要的地位，為進(jìn)一步對(duì)龍泉青瓷的傳承與發(fā)展，利用現(xiàn)代化技術(shù)手段研究龍泉青瓷，從而提升青瓷工藝。本文概述了龍泉青瓷坯釉料的化學(xué)組成特點(diǎn)，分析了傳統(tǒng)龍泉青瓷的研究現(xiàn)狀，并對(duì)今后的研究方向提出了一些展望。

龍泉青瓷； 青釉； 研究現(xiàn)狀

1 引 言

在我國(guó)陶瓷史上，青瓷歷史悠久、釉色多姿、瓷種豐富，具有“青如玉、明如鏡、薄如紙、聲如磬”的美譽(yù)[1,2]，得到國(guó)內(nèi)人士的廣泛關(guān)注和研究。在三世紀(jì)到六世紀(jì)我國(guó)青瓷發(fā)展形成南北獨(dú)立體系：北方青瓷主要分布在山東和河南等地；南方青瓷主要分布在浙江和安徽等地[3]。在較長(zhǎng)的一段時(shí)間內(nèi)，我國(guó)古代陶瓷業(yè)燒制青瓷是主流方向[4,5]。

龍泉市有著得天獨(dú)厚的地理自然條件，依山傍水、樹木茂盛，蘊(yùn)藏著豐富的礦產(chǎn)資源，具備了青瓷生產(chǎn)所需的各種礦產(chǎn)原料，為龍泉青瓷的制備提供了有利的條件[6]。燒制青瓷龍泉窯開始出現(xiàn)在晚唐五代，到北宋早、中期創(chuàng)燒一種仿制越窯、甌窯風(fēng)格的青瓷[7,8]。南宋時(shí)期，龍泉窯逐漸形成自己的風(fēng)格，到了元代有較大發(fā)展，明代中期以后逐漸衰敗，至清初康熙時(shí)已停燒[9]。龍泉窯燒制青瓷的鼎盛時(shí)期在南宋，無(wú)論從造型、釉色、瓷種等方面都達(dá)到了頂峰，代表龍泉青瓷制瓷工藝的最高水平[10]。南宋中期以后，龍泉青瓷“厚如凝脂，雅如美玉”的釉色色澤被眾人追捧，釉色主要有豆青、青灰、蟹殼青等，具有一種儒雅和柔和的藝術(shù)效果(如圖1所示)。其中青瓷中最高境界釉色為梅子青和粉青釉[11]。

圖1 龍泉青瓷博物館(麗水學(xué)院) (a)《本心說》·缽;(b)《山外青山》·盤 (作者：張建平)Fig.1 Longquan celadon museum (Lishui University)

在國(guó)家倡導(dǎo)“一帶一路”戰(zhàn)略和海上絲綢之路的背景下，以依靠現(xiàn)代化科技手段與發(fā)展龍泉青瓷成為一種需求。本文主要概述了傳統(tǒng)龍泉青瓷的科研成果和研究現(xiàn)狀，以及傳統(tǒng)龍泉青瓷坯釉料的化學(xué)組成，并展望了今后龍泉青瓷的研究方向。

2 國(guó)內(nèi)外對(duì)傳統(tǒng)龍泉青瓷研究現(xiàn)狀

二十世紀(jì)四十年代，日本人小山富士在《支那青瓷史稿》書中，較為詳盡的闡述了中國(guó)南方青瓷發(fā)展歷程，高度贊譽(yù)我國(guó)青瓷制瓷歷史；Vandiver等[12]亦曾先后對(duì)我國(guó)的青瓷技術(shù)與傳統(tǒng)技藝的潛在的相互作用進(jìn)行了探討研究。這為今后人們研究傳統(tǒng)龍泉青瓷發(fā)展史提供更為詳實(shí)的資料。

國(guó)內(nèi)學(xué)界對(duì)傳統(tǒng)龍泉青瓷發(fā)展史做了大量的考古研究工作[13-16]。如周仁等[8]通過對(duì)歷代青瓷坯釉的化學(xué)組成成分分析，重點(diǎn)研究了釉料和燒成工藝，以及通過文史資料研究龍泉青瓷制備工藝加以論證和探討；李家治[13]著寫《簡(jiǎn)論官哥二窯》和《浙江青瓷釉的形成和發(fā)展》書中對(duì)官、哥等窯的考古發(fā)掘以及釉的化學(xué)成分進(jìn)行綜合研究分析，對(duì)今后研究哥窯和官窯之間的爭(zhēng)議有了更深層次的認(rèn)識(shí)；著名學(xué)者陳萬(wàn)里[14]通過對(duì)國(guó)內(nèi)青瓷產(chǎn)區(qū)進(jìn)行實(shí)地調(diào)查研究，對(duì)近年來出土文物以及古代窯址發(fā)現(xiàn)進(jìn)行科學(xué)性的論述，對(duì)中國(guó)的青瓷發(fā)展史進(jìn)行了詳細(xì)的闡述，豐富中國(guó)青瓷的研究材料；于清華[15]研究分析了傳統(tǒng)龍泉青瓷香爐的造物藝術(shù)特征，采用多種方法(如設(shè)計(jì)學(xué)、美學(xué)和文化學(xué)等)進(jìn)行梳理，使龍泉青瓷香爐造型具有一脈相承的延續(xù)性；吳越濱等[16]認(rèn)為龍泉窯燒制青瓷的成功具有劃時(shí)代的意義，為今后進(jìn)一步研究龍泉窯青瓷的特征提供了十分有益的論證；葉宏明等[17]對(duì)制備龍泉青瓷的原料、釉料、成型、施釉和燒成工藝等方面進(jìn)行了詳述，為研究龍泉青瓷提供了基礎(chǔ)資料；張建平等[18]概括和總結(jié)了龍泉青瓷裝飾技藝方法，并對(duì)龍泉青瓷進(jìn)行傳承和創(chuàng)新性研究，將書畫和青瓷完美結(jié)合得到了充分的發(fā)揮。

以上是國(guó)內(nèi)外專家學(xué)者對(duì)龍泉青瓷的部分代表性的研究成果。這為今后研究浙江龍泉青瓷提供了新的課題，促進(jìn)了龍泉青瓷的科學(xué)發(fā)展。

3 傳統(tǒng)龍泉青瓷的原料

3.1 傳統(tǒng)龍泉青瓷坯釉用主要原料

龍泉青瓷坯用主要原料有瓷土、粘土、瓷石和紫金土[3-5]。根據(jù)有關(guān)文獻(xiàn)記載[6-8]，龍泉青瓷所用原料主要分布在溪頭、八都、源底、周村、梧桐口等四十多處。龍泉瓷土原料呈灰白或灰青色，其化學(xué)組成富含石英(SiO2)，鉀鈉含量較高，可能也屬于瓷石一類。瓷石顏色呈一種淡白色，風(fēng)化后為灰、黃等色，但可塑性和粘結(jié)力不好，化學(xué)組成為：SiO2含量約61%～75%，是成瓷的主要成分，主要以“半安定方石英”、“殘余石英顆粒”、溶解在玻璃相中的“熔融石英”等狀態(tài)存在，直接影響瓷的強(qiáng)度和機(jī)械性能；Al2O3含量約13.5%～22%，主要提高瓷的物理化學(xué)性能(如熱穩(wěn)定性和機(jī)械性等)；堿金屬氧化物(K2O+Na2O)含量較少，主要起到助溶劑作用，存在于玻璃相中提高陶瓷透明度[6,7]。龍泉的紫金土是一種含鐵量高的粘土，F(xiàn)e2O3含量約3%～5%。與一般瓷土比較，SiO2含量較少，Al2O3含量較高，在高溫下熱處理，坯體不易產(chǎn)生變形等缺陷。同時(shí)含有一定量的堿性氧化物，與紫金土中Fe元素等起著助溶劑和礦化劑的作用，降低了龍泉青瓷的熱處理溫度。

龍泉青瓷釉用原料主要粘土、瓷石、瓷土、紫金土、石灰石和植物灰[5-8]。龍泉的粘土為原生硬質(zhì)粘土類，含有一定量的高嶺土礦物和大量石英，主要成分為SiO2、Al2O3和結(jié)晶水，同時(shí)含有少量堿金屬、堿土金屬氧化物和著色氧化物等；瓷石外觀呈白色和黃白等顏色，主要成分為石英和絹云母組成，含有一定量的長(zhǎng)石和高嶺土等礦物；瓷土主要成分為SiO2、Al2O3，以及少量的Fe2O3、TiO2、CaO、MgO、K2O和Na2O，由高嶺土、長(zhǎng)石、石英等組成；龍泉的紫金土為釉用原料時(shí)，主要的著色劑Fe元素，青瓷釉的色調(diào)是由釉料內(nèi)的Fe元素在還原氣氛下形成的。石灰石主要成分為碳酸鈣(CaCO3)，用來龍泉配制石灰釉的石灰石來源于福建浦城富嶺(所含雜質(zhì)較少)和慶元龍宮(所含雜質(zhì)較多)[4]。植物灰多由谷殼灰、鳳尾草灰或竹灰制備(明代陸容的《菽園雜記》)，主要成分為K2CO3，為制釉原料之一，與金屬氧化物形成玻璃相。

3.2 傳統(tǒng)龍泉青瓷坯的化學(xué)組成

我國(guó)青瓷因使用原料和制備工藝的不同，以及第二次氧化作用，使得青瓷產(chǎn)品出現(xiàn)“紫口鐵足”或“朱砂底”現(xiàn)象[7-9]。如郭演儀等[3]從傳統(tǒng)青瓷坯體化學(xué)組成分析發(fā)現(xiàn)，北方青瓷坯的成分為質(zhì)量較差的粘土原料，而南方青瓷坯化學(xué)成分為當(dāng)?shù)厮a(chǎn)瓷石，主要是因南方粘土中Al2O3含量高，SiO2含量低(即高鋁低硅)，而北方相反。南、北青瓷中所含F(xiàn)e2O3量相近，而北方青瓷坯中著色較深主要是含TiO2量較高。

為研究傳統(tǒng)龍泉青瓷坯的化學(xué)組成，人們對(duì)傳統(tǒng)龍泉青瓷坯的化學(xué)組成進(jìn)行了研究。如何文權(quán)等[19]采用能量色散X熒光光譜(energy dispersive X-ray fluorescence spectroscopy, EDXRF)和運(yùn)用多元統(tǒng)計(jì)的方法，對(duì)南宋官窯青瓷樣品進(jìn)行測(cè)試研究，可區(qū)分不同窯口青瓷和樣品真假；吳雋等[20]采用EDXRF光譜儀對(duì)龍泉青瓷、南宋官窯青瓷和越窯青瓷進(jìn)行測(cè)試分析，研究探討這三種不同年代傳統(tǒng)青瓷的相互關(guān)系和工藝演變過程；李國(guó)楨等[21]采用X射線熒光光譜儀(X-Ray fluorescence spectrometer, XRF)測(cè)試了南宋龍泉青瓷坯、釉的化學(xué)組成。表明南宋龍泉青釉助溶劑氧化鈣(CaO)的含量為9%～12%左右，而堿金屬氧化物(K2O+Na2O)的含量為5%左右(如表1和表2所示)。為今后人們研究傳統(tǒng)龍泉青瓷坯的化學(xué)配方組成有更深層次的認(rèn)識(shí)，以及提供傳統(tǒng)龍泉青瓷坯用原料配方的發(fā)展演變歷程。

表1 南宋龍泉青瓷坯的化學(xué)成分[21]Tab.1 Chemical compositions of bodies in imitated the Song dynasty Longquan celadon[21] /wt %

在我國(guó)古代青瓷釉的配方種類中，北宋青瓷釉配方主要是石灰釉，南宋青瓷釉為石灰堿釉，從石灰釉到石灰堿釉發(fā)生在兩宋之間[28,29]。歷代青瓷釉都屬高鈣石灰釉(CaO含量為15%～20%)[18-21]。到北宋后CaO含量都減少了，主要是因在釉料中引入高鉀成分長(zhǎng)石類原料，從而降低了熱處理溫度[23-25]。

龍泉青瓷的梅子青和粉青釉釉色，主要著色氧化物為F2O3和FeO，而釉色呈青、黃色調(diào)深淺的主要由F2O3/ FeO的比例和F2O3的濃度決定[16-19]。在青瓷釉中，F(xiàn)e3+/ Fe2+比例主要受濃度和燒成氣氛的影響，以及助溶劑的種類、釉層厚度等都有十分密切的關(guān)系[20-23]。明代的青瓷釉色偏黃，主要是因還原氣氛不足使Fe3+/ Fe2+比值較高[24-27]。釉的光澤度和玻璃質(zhì)感是通過在草木灰中加入了部分鈣質(zhì)原料(如動(dòng)物骨頭)，從而提高了釉中P2O5的含量。

表2 南宋龍泉青瓷釉的化學(xué)成分[21]Tab.2 Chemical compositions of glaze in imitated the Song dynasty Longquan celadon[21] /wt %

3.3 傳統(tǒng)龍泉青瓷釉的化學(xué)組成

龍泉青瓷形成多種釉色，最主要是Fe2O3濃度、F2O3/ FeO比、燒成氣氛和燒成溫度，以及釉層厚度等因素的影響[23-26]。傳統(tǒng)龍泉青瓷釉的基本化學(xué)組成(摩爾比)[27,28]：粉青釉Si/ Al比為7.4～7.8，CaO為0.71～0.82；梅子青釉Si/ Al比為7.7～8.7，CaO為0.66～0.84。釉色呈半光亮主要是因提高釉中Al2O3的含量和降低CaO的含量，從而降低了釉的粘度。

為研究傳統(tǒng)龍泉青瓷釉的化學(xué)組成，國(guó)內(nèi)外已開展了這方面的研究工作，如Yang等[22]采用光學(xué)相干斷層掃描(optical coherence tomography, OCT)無(wú)損技術(shù)對(duì)中國(guó)七個(gè)不同時(shí)期的窯本樣品進(jìn)行研究，表明不同樣品中采用特定相位組合模式，可用來識(shí)別其朝代和制備技術(shù)等信息；Prinsloo等[23]采用拉曼光譜，XRF和XRD對(duì)在南非出土的十三世紀(jì)中國(guó)龍泉青瓷進(jìn)行測(cè)試，研究表明這種富鈣龍泉青瓷釉在南宋燒成溫度較高；Yan等[24]采用EDXRF法對(duì)出土的龍泉青瓷黑坯進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)龍泉青瓷釉中的不同呈色的濃度，以及在已建數(shù)據(jù)庫(kù)中，通過一些特定的元素來確定青瓷產(chǎn)地；He等[25]采用EDXRF對(duì)龍泉青瓷(大窯)和景德鎮(zhèn)瓷進(jìn)行測(cè)試分析，結(jié)果表明龍泉青瓷和景德鎮(zhèn)瓷樣品中含有Na2O，F(xiàn)e2O3，TiO2，SiO2和CaO化學(xué)成分不相同，反而在明代的化學(xué)成分卻十分相似，這表明景德鎮(zhèn)窯與龍泉窯兩者之間存在繼承關(guān)系。Li等[26]采用EDXRF對(duì)傳統(tǒng)龍泉青瓷片進(jìn)行了測(cè)試，通過主成分分析(principal component analysis, PCA)表明瓷片中含有CaO，TiO2，K2O和Fe2O3的含量是不同的，表明這與當(dāng)時(shí)使用原料和釉料配方有關(guān)；熊櫻菲等[27]對(duì)不同年代龍泉青瓷樣品化學(xué)組成成分進(jìn)行系統(tǒng)研究，宋早期青瓷釉主要為石灰釉，到南宋以后龍泉青瓷釉逐漸成為石灰堿釉。浙江地區(qū)出土的青瓷釉中堿金屬氧化物RO的含量較高(12%～22%)，R2O的含量一般在1.0%～5.0%。青釉配方石灰堿釉是用長(zhǎng)石替代部分石灰石(CaO的含量小于8%)，提高堿金屬氧化物(K2O+Na2O)含量[6-8]。南宋官窯青瓷的釉色主要是青中泛黃，主要是因Fe2O3的含量比宋代有所降低，而K2O和Na2O的含量有較大幅度增加，其中K2O可提高釉的熔融粘度和降低釉的熔融溫度，使得釉層具有良好的透明度和光澤度[20,21]。

彭勃等[29]采用EDXRF對(duì)龍泉大窯楓洞巖出土的明代青瓷進(jìn)行了測(cè)試，結(jié)果如下圖2和圖3所示。

從圖2和圖3可知，南宋龍泉窯瓷片中CaO的含量在8.3%～16.8%。明代青瓷釉層CaO含量?jī)H為4.9%～8.5%，下降極為明顯。南宋龍泉青瓷釉中K2O+Na2O含量為3.5%～6.2%，到明代K2O+Na2O含量為6.0%～7.1%，有較大幅度提升。南宋時(shí)期龍泉青瓷CaO在12.6%～16.5%，為高鈣釉，但仍不是屬于“石灰堿釉”[17-19]。從不同時(shí)期青瓷釉中化學(xué)成分來看(如表3)，明代龍泉青瓷堿金屬氧化物總量平均提高1.51%。在一定的燒成溫度下，在降低CaO和SiO2的含量，提高釉中K2O和Al2O3的含量，可提高釉的熔融粘度，使釉內(nèi)生成鈣長(zhǎng)石新相，未熔的SiO2和細(xì)小氣泡，使釉面達(dá)到一種玉質(zhì)感和成色悅目的色澤[20-22]。

圖2 南宋和明代龍泉窯青瓷釉CaO含量[29]Fig.2 CaO content range in mass of Ming Dynasty and Southern Song Dynasty shards from Longquan kiln[29]

圖3 南宋和明代龍泉窯青瓷釉K2O+Na2O含量[29]Fig.3 K2O and Na2O content range of Ming Dynasty and Southern Song Dynasty shards from Longquan kiln[29]

RO/R2OmolarGlazepropertiesRO/R2OmolarGlazeproperties5.6流釉1.85平滑、光亮、有乳濁感4流釉1.5有裂紋3平滑、光亮1有裂紋2.3平滑、光亮、有乳濁感

4 現(xiàn)代龍泉青瓷研究進(jìn)展

明代開始景德鎮(zhèn)窯就有較高的仿龍泉青瓷水平。目前國(guó)內(nèi)也有相關(guān)學(xué)者專注對(duì)仿龍泉青釉進(jìn)行研究。如李其江等[30]采用現(xiàn)代景德鎮(zhèn)制瓷工藝，進(jìn)行仿制龍泉青瓷粉青釉，研究探討了配方樣品的微觀結(jié)構(gòu)，以及龍泉粉青釉的呈色原理和機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)，在相同的熱處理溫度等工藝條件下，釉面呈色隨Fe2O3的含量在0.8%～1.2%，呈現(xiàn)粉青色調(diào)(如表4所示)。龍泉粉青釉呈色是因釉中過渡金屬Fe3+配位體對(duì)光的選擇性吸收，在各層的次亞層軌道間，F(xiàn)e3+在3d層上未充滿的3d電子易受激發(fā)，發(fā)生躍遷；納米級(jí)分相結(jié)構(gòu)對(duì)入射可見光的瑞利散射作用及微米級(jí)晶體、氣泡等對(duì)入射光線產(chǎn)生的反射和折射的綜合結(jié)果。這對(duì)今后研究青瓷粉青釉配方提供了一定的科學(xué)方法。

表4 鐵含量與釉面呈色的關(guān)系[30]Tab.4 The relationship between glaze colour and the concentration of Fe iron[30]

當(dāng)青釉內(nèi)存在不同白邊明暗，分布層疊在釉層中的斜開片裂紋稱為青瓷冰裂紋釉。因時(shí)代年久，傳統(tǒng)的青瓷冰裂紋釉制備工藝已失傳近千年。國(guó)內(nèi)不少學(xué)者做了一定的探索和研究。如周健兒等[31]測(cè)試了南宋龍泉青瓷的坯釉化學(xué)組成成分，并研發(fā)一種在氧化氣氛下具有類似晶花形貌的冰裂紋青釉(如表5和6所示)。通過對(duì)釉的化學(xué)組成計(jì)算分析，因坯釉中間層存在較大應(yīng)力導(dǎo)致釉內(nèi)開裂，當(dāng)釉層中氣泡發(fā)生方向偏折，形成了類似晶花態(tài)的冰裂紋形貌。因坯體與釉層之間熱膨脹系數(shù)不同，就會(huì)形成較差的坯釉中間層，釉層中氣泡是冰裂紋形成的直接原因，這就是古代冰裂紋的成因所在[16-19]。

表5 南宋龍泉冰裂紋青瓷殘片化學(xué)組成[31]Tab.5 Chemical compositions of the Song dynasty Longquan ware[31]

表6 冰裂紋青瓷坯釉化學(xué)組成[31]Tab.6 Chemical compositions of body and glaze[31]

近期，周少華等[32,33]采用將龍泉青瓷載體與Ag+配合成納米型復(fù)合陶瓷技術(shù)，制備出抗菌青瓷釉，具有顯著的抗菌效果。這為將來研究龍泉青瓷用于特種陶瓷材料和功能材料提供了科學(xué)方向。

5 展 望

根據(jù)實(shí)地走訪調(diào)研發(fā)現(xiàn)，目前，現(xiàn)代龍泉青瓷產(chǎn)業(yè)的發(fā)展遇到了一定困難和瓶頸，主要原因是：第一，沒有穩(wěn)定的標(biāo)準(zhǔn)原料供應(yīng)基地，造成了難以實(shí)現(xiàn)大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)；第二，當(dāng)?shù)卮蠖继幵诩彝ナ阶鞣?，較大規(guī)模企業(yè)數(shù)量不多，且燒成的窯爐幾乎為梭式氣窯，生產(chǎn)成本比隧道窯高且達(dá)不到節(jié)能環(huán)保要求，這對(duì)今后龍泉青瓷產(chǎn)業(yè)升級(jí)發(fā)展不利。

為此，在此基礎(chǔ)上，特提出如下建議：

(1)務(wù)必掌握現(xiàn)代龍泉青瓷燒制還原過程中釉色的形成機(jī)理，有效控制還原過程中變形和收縮的問題；(2)建立青瓷原料測(cè)試分析中心，對(duì)龍泉及周邊縣城的瓷土礦產(chǎn)資源進(jìn)行普查和測(cè)試分析，建立瓷用標(biāo)本庫(kù)和數(shù)據(jù)庫(kù)，為今后大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)奠定基礎(chǔ)；(3)在傳統(tǒng)技藝中工藝不斷改進(jìn)創(chuàng)新，在繼承和發(fā)揚(yáng)世界“非遺”龍泉青瓷文化同時(shí)，進(jìn)一步研究其成瓷強(qiáng)度工藝配方，提高龍泉青瓷使用壽命；(4)拓寬龍泉青瓷的使用范圍和功能，朝特種功能陶瓷材料方向研究和生產(chǎn)附加值高的龍泉青瓷產(chǎn)品，從而提高其在國(guó)際上的影響地位；基于以上分析，龍泉青瓷的研究方向更為明朗。

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Research Status and Development Trend of Longquan Celadon

SHIQun,YEXiao-ping

(School of Engineering and Design Institute Lishui University,Lishui 323000,China)

Produced process of Longquan celadon has occupied an important position in the history of China's ceramic development. Modern analytical technologies were used to study Longquan celadon, which enhanced its development speed. In the present work, the effect of the chemical composition of the traditional Longquan celadon body and glaze on the performance is reviewed. The traditional Longquan celadon and the research status are also considered. The further researches on Longquan celadon are proposed.

Longquan celadon;bluish glaze;research status

國(guó)家科技支撐課題資助(2013BAC16B02)

施 群(1981-)，男，博士，講師.主要從事新型無(wú)機(jī)材料方面的研究.

TQ177

A

1001-1625(2016)08-2460-06