趙楊軍，楊潔，陳海龍，李洋，廉冰，王猛

(中國輻射防護(hù)研究院，山西太原　030006)

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核設(shè)施事故條件下環(huán)境中氚的遷移

趙楊軍，楊潔，陳海龍，李洋，廉冰，王猛

(中國輻射防護(hù)研究院，山西太原030006)

核電廠釋放的3H是公眾劑量的主要貢獻(xiàn)核素之一，應(yīng)該考慮事故情況下氣態(tài)氚釋放對(duì)公眾造成的輻射劑量。目前，IAEA啟動(dòng)EMRAS II項(xiàng)目對(duì)核設(shè)施事故條件下氚的釋放和遷移機(jī)理進(jìn)行了初步研究。研究結(jié)果表明：事故情況下不同時(shí)段氚的劑量貢獻(xiàn)與其存在形態(tài)有關(guān)，其中HTO造成的主要是短期劑量貢獻(xiàn)，OBT則是產(chǎn)生長期的劑量貢獻(xiàn)，食入貯存較長時(shí)間的植物產(chǎn)品，會(huì)產(chǎn)生更強(qiáng)的劑量；土壤途徑和大氣途徑為氚產(chǎn)生劑量的主要途徑，有機(jī)物中氚的合成速率成為事故下氚釋放產(chǎn)生劑量的最重要因素。

氚；核事故；遷移；個(gè)人劑量；EMRAS II

IAEA的EMRAS(Environmental Modelling for Radiation Safety，2003—2007)項(xiàng)目中對(duì)氚進(jìn)行了相關(guān)研究。2009—2011年，IAEA啟動(dòng)EMRAS II項(xiàng)目[1]，重點(diǎn)關(guān)注事故情況下，釋放到環(huán)境中氚的遷移，以及對(duì)公眾造成的輻射劑量。

1　氚的釋放和遷移

事故情景下，氚以HT和HTO的形式釋放。

(1)氣態(tài)HT。氣態(tài)HT不會(huì)向植物轉(zhuǎn)移，且HT的干沉降速率很小，不會(huì)被雨水沖刷。HT的吸入劑量轉(zhuǎn)換因子較小，公眾通過吸入途徑造成的劑量很小。HT主要通過擴(kuò)散進(jìn)入土壤的孔隙中，并經(jīng)酶催化反應(yīng)轉(zhuǎn)化成HTO后被植物吸入。

(2)HTO氚化水。事故條件下，氚遷移的首要途徑為大氣中HTO向植物葉子中的轉(zhuǎn)移，轉(zhuǎn)移途徑為植物葉表面的氣孔直接從空氣中吸入。其轉(zhuǎn)移速率取決于葉表面積指數(shù)(單位平方米土壤中葉子的面積，葉子面積/土壤面積)和葉表面氣孔的交換速度。第二種途徑為大氣中HTO向土壤中轉(zhuǎn)移，主要形式為HTO的沉降，沉降速率主要取決于土壤濕度。[2]

1.1空氣中HTO向植物的轉(zhuǎn)移

空氣中HTO向植物的轉(zhuǎn)移可通過采用交換速率表示葉子表面HTO的沉降和再釋放[2-4]。交換速率的計(jì)算公式如式(1)所示：

Vc=LAI/r

(1)

式中，Vc為空氣和植物葉表面之間的水蒸氣交換速率，m/s；LAI為釋放時(shí)葉子的面積指數(shù)，等于葉子面積/土壤面積，跟植物的種類有關(guān)；r為葉子表面氣孔的阻擋能力，s/m，白天取值為300 s/m，夜晚取值為3 000 s/m。

氚釋放時(shí)，植物葉中自由水HTO濃度的計(jì)算公式如式(2)所示：

(2)

在事故發(fā)生后2～3天內(nèi)，若公眾沒有食入葉類植物和水果蔬菜，則無須考慮該受照路徑。氚污染主要關(guān)注葉中OBT的形成。

1.2空氣中HTO向土壤的轉(zhuǎn)移

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示，若每年的降水量為700 L/m2，則大氣水中氚沉降到土壤中的量為300 L/m2。當(dāng)大氣水的平均含量為8 g/m3，大氣水中氚的平均沉降速率約為1.2×10-3m/s，每小時(shí)平均沉降速率為0.03～0.3 kg/(h·m-2)。

1.3土壤中HTO向植物的轉(zhuǎn)移

任意時(shí)刻，土壤的相對(duì)濕度約為10%～30%，該地區(qū)生根植物的種植量為50～150 kg/m2。短期(1h)氚釋放，土壤水中HTO濃度低于空氣水分HTO濃的0.1%～1%。生根植物自由水的形成卻要數(shù)周而非幾個(gè)小時(shí)，這意味著經(jīng)過一段時(shí)間后，土壤轉(zhuǎn)移途徑對(duì)人產(chǎn)生的劑量是不能忽略的。植物中自由水最快轉(zhuǎn)換且達(dá)到植物和土壤中氚平衡需要2～3天，因此，當(dāng)事故排放后一周，需要考慮土壤向植物轉(zhuǎn)移途徑產(chǎn)生的氚。土壤中HTO向植物的轉(zhuǎn)移取決于土壤臨界濕度、植物蒸騰量等因素。土壤臨界濕度定義為植物氣孔關(guān)閉后土壤的濕度，當(dāng)土壤濕度大于臨界濕度時(shí)，實(shí)際蒸騰量等于潛在蒸發(fā)量。

1.4空氣中HTO向雨水的轉(zhuǎn)移

當(dāng)廠址區(qū)域發(fā)生降雨時(shí)，核設(shè)施煙囪附近的雨水會(huì)擴(kuò)散到煙羽中，則雨水中氚濃度會(huì)比地表面空氣水分中氚濃度高。雨水中HTO的沉積與空氣中HTO濃度成正比，如式(3)所示：

Fhto=λC(z,t)dzdt

(3)

式中，λ為沖洗速率，s-1，取決于降雨強(qiáng)度，λ=a×(δ)b，其中a和b是經(jīng)驗(yàn)系數(shù)，一般取10-5和0.73，δ為降雨強(qiáng)度，L/h；Fhto為HTO沉積速率，Bq/(m2·s)；C為空氣中HTO濃度，Bq/m3；z為煙囪高度，m。

2　植物中有機(jī)氚濃度

植物通過光合作用將水中HTO轉(zhuǎn)化成有機(jī)氚(OBT)。植物中有兩種不同形態(tài)的有機(jī)氚。當(dāng)C-T相結(jié)合時(shí)，這部分氚會(huì)在植物內(nèi)長期滯留，直至植物收割都不會(huì)發(fā)生交換，這部分不易交換的有機(jī)氚為 (NE)-OBT；當(dāng)氚與O、N、S等元素相結(jié)合時(shí)，這部分結(jié)合的氚在幾小時(shí)內(nèi)會(huì)發(fā)生交換，這部分易交換的有機(jī)氚為E-OBT。植物開花后不久，空氣水中氚可能累積到植物有機(jī)體中，因此，植物中OBT濃度與事故發(fā)生的時(shí)間有很大關(guān)系。

植物中OBT合成速率計(jì)算公式如式(4)所示：

(4)

3　動(dòng)物產(chǎn)品中氚濃度及造成的個(gè)人劑量

(1)動(dòng)物產(chǎn)品中氚濃度。氚在事故情況下釋放時(shí)，氚主要通過吸入和食入草料進(jìn)入到動(dòng)物體內(nèi)。但吸入相對(duì)較小，主要是通過食入草料進(jìn)入到動(dòng)物體內(nèi)。植物中的可交換的有機(jī)氚和自由水中氚，在食入后第一天就很快被吸收，然后在動(dòng)物體內(nèi)循環(huán)2～4天，因此，在事故后2～3天，動(dòng)物奶中HTO濃度較大，在接下來2～3周其濃度則會(huì)逐漸降低。在草料生長周期(2～3個(gè)月)，動(dòng)物會(huì)繼續(xù)食用含OBT的草料，此時(shí)植物中OBT經(jīng)轉(zhuǎn)化進(jìn)入到動(dòng)物體內(nèi)。經(jīng)過一段時(shí)間衰變，氚在土壤、植物和動(dòng)物之間達(dá)到平衡。新鮮動(dòng)物產(chǎn)品中HTO和OBT的活度濃度計(jì)算公式如式(5)所示：

=FHO·ⅡHTO+FOO·ⅡOBT

(5)

式中，CI為動(dòng)物產(chǎn)品氚濃度，Bq·d/kg-1；FHH為動(dòng)物食入HTO轉(zhuǎn)化到動(dòng)物產(chǎn)品中HTO的轉(zhuǎn)化因子，d/kg；FHO為動(dòng)物食入HTO轉(zhuǎn)化成到動(dòng)物產(chǎn)品中OBT的轉(zhuǎn)化因子，d/kg；FOH為動(dòng)物食入OBT轉(zhuǎn)化到動(dòng)物產(chǎn)品中HTO的轉(zhuǎn)化因子，d/kg；FOO為動(dòng)物食入OBT轉(zhuǎn)化到動(dòng)物產(chǎn)品中OBT的轉(zhuǎn)化因子，d/kg；ⅡHTO為動(dòng)物攝入HTO的總量，Bq；ⅡOBT為動(dòng)物攝入OBT的總量，Bq。

(2)食入動(dòng)物產(chǎn)品造成的個(gè)人劑量。食入動(dòng)植物產(chǎn)品造成的個(gè)人劑量計(jì)算方法如式(6)所示：

(6)

式中，Iman為個(gè)人食入牛奶和肉類產(chǎn)品的日食入量，kg/d；DFHTO、DFOBT分別為HTO、OBT的食入劑量轉(zhuǎn)換因子，Sv/Bq；Hman為有效劑量，Sv。

研究發(fā)現(xiàn)，事故情況下食入牛奶和肉類產(chǎn)品并不是受照的主要途徑，原因之一是動(dòng)物中氚濃度會(huì)被動(dòng)物飲用大量未污染的水所稀釋；另一個(gè)原因是動(dòng)物的生物轉(zhuǎn)化較快。

4　結(jié)論

不同生長時(shí)期氚濃度演變過程如圖1所示。假設(shè)事故釋放源項(xiàng)為10 g HTO，對(duì)下風(fēng)向1 km處人群所受劑量進(jìn)行估算?？紤]氚的不同形態(tài)、不同途徑對(duì)公眾造成的劑量，計(jì)算結(jié)果如圖2和圖3所示。

圖1　不同生長時(shí)期氚濃度演變過程Fig.1　Evolution of tritium concentration by different pathways

圖2　氚釋放后各途徑產(chǎn)生的劑量Fig.2　Dose produced after the release of tritium by different pathways

EMRAS II項(xiàng)目研究事故情況下氚通過大氣釋放后，每平方米植物中氚濃度隨時(shí)間演化的過程，考慮了氚以HTO、OBT兩種形態(tài)在大氣、土壤中的遷移過程，獲得以下結(jié)論：

(1)事故情況下，不同時(shí)段氚的劑量貢獻(xiàn)與其存在形態(tài)有關(guān)，其中HTO造成的主要是短期劑量，OBT則是產(chǎn)生長期的劑量貢獻(xiàn)。食入貯存較長時(shí)間的植物產(chǎn)品，會(huì)產(chǎn)生更強(qiáng)的氚劑量。

圖3　不同形態(tài)氚的劑量貢獻(xiàn)Fig.3　Dose contribution of tritium by different pathways

(2)土壤途徑和大氣途徑為氚產(chǎn)生劑量主要途徑，有機(jī)物中氚的合成速率成為事故下大氣氚釋放產(chǎn)生劑量的最重要因素。

[1]IAEA. Transfer of tritium in the environment after accidental releases from nuclear facilities[R]. Vienna: IAEA, 2013.

[2]莊景齊, 商照榮, 呂彩霞. 氣態(tài)氚排放后HTO和OBT在環(huán)境介質(zhì)中的估算[J]. 核安全, 2012(1): 72- 75.

[3]IAEA. Handbook of Parameter Values for the Prediction of Radionuclide Transfer in Terrestrial and Freshwater Environments[R]. Vienna: IAEA, 2010.

[4]IAEA. Modeling the environmental transport of tritium in the vicinity of long term atmospheric and sub-surface sources[R]. Vienna: IAEA, 2002.

Transfer of Tritium in the Environment from Nuclear Facilities after Accidental Releases

ZHAO Yang-jun, YANG Jie, CHEN Hai-long, LI Yang, LIAN Bing, WANG Meng

(China Institute for Radiation Protection, Taiyuan 030006, China)

3H is one of the main contribution radionuclides to the public dose, thus the public radiation dose from3H after accidental releases from the nuclear facilities should be considered. IAEA stared the EMRAS II project to run researches on the mechanisms for3H transfer in the environment. The conclusion indicated that different mechanisms occurred at different segments, with HTO contributing a big part of the dose in the short term while OBT in the longer terms. This effect was reinforced by the consumption of plant products, which were stored for many months after harvest. It was also interesting to note that the soil pathway seemed to be as important as the air pathway. The incorporation rate of tritium in organic materials was the single most important parameter in determining the dose after an accidental release of tritium to the atmosphere.

tritium; nuclear accident; transfer; individual dose; EMRAS II

2016-06-15

趙楊軍(1984—)男，湖南雙峰人，助理研究員，碩士，主要研究方向?yàn)楹嗽O(shè)施環(huán)境影響評(píng)價(jià)，E-mail：zyj218@163.com

10.14068/j.ceia.2016.05.023

X125

A

2095-6444(2016)05-0089-03