基于直流X射線連續(xù)能譜的平晶搖擺曲線測(cè)量方法

馬戈,唐波,3，黑東煒，魏福利，周海生，羅劍輝，李斌康,夏驚濤

(1.西北核技術(shù)研究所，西安710024；2.強(qiáng)脈沖輻射環(huán)境模擬與效應(yīng)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安710024；3.清華大學(xué)工程物理系，北京100084)

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基于直流X射線連續(xù)能譜的平晶搖擺曲線測(cè)量方法

馬戈1,2,唐波1,2,3，黑東煒1,2，魏福利1,2，周海生1,2，羅劍輝1,2，李斌康1,夏驚濤1,2

(1.西北核技術(shù)研究所，西安710024；2.強(qiáng)脈沖輻射環(huán)境模擬與效應(yīng)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安710024；3.清華大學(xué)工程物理系，北京100084)

采用直流X射線連續(xù)能譜照射晶體，以極小的步進(jìn)角，測(cè)量一定角度范圍內(nèi)，不同入射角度下的衍射能譜，通過提取各個(gè)角度衍射能譜中同一能量X射線的衍射強(qiáng)度，微分得到該能量的平晶搖擺曲線。與傳統(tǒng)測(cè)量方法相比，該方法具有更大的X射線能量測(cè)量范圍，可通過一次角度掃描，同時(shí)給出多個(gè)能量的搖擺曲線。利用該方法開展了16～21 keV區(qū)間內(nèi)LiF(200)平晶搖擺曲線的相對(duì)強(qiáng)度標(biāo)定，結(jié)果表明，晶體搖擺曲線的半高寬隨X射線能量增加而緩慢減小，而峰值強(qiáng)度隨X射線能量增加則緩慢增加，在入射能譜強(qiáng)度變化較大區(qū)間內(nèi)，該方法測(cè)量結(jié)果的不確定度較大。

搖擺曲線；衍射能譜；相對(duì)強(qiáng)度；連續(xù)譜X射線

在脈沖X射線能譜測(cè)量領(lǐng)域，晶體分光法是非常重要的一種測(cè)量手段，利用晶體對(duì)X射線的衍射，將X射線能譜轉(zhuǎn)換為衍射強(qiáng)度的空間分布，再根據(jù)不同能量的積分衍射效率反推原始能譜。積分衍射效率是X射線能譜測(cè)量過程中非常重要的參數(shù)，直接反映入射X射線與衍射X射線的強(qiáng)度關(guān)系，其數(shù)值由晶體搖擺曲線積分得到。通常，采用理論計(jì)算并結(jié)合部分能點(diǎn)的晶體搖擺曲線標(biāo)定，積分得到積分衍射效率。經(jīng)過數(shù)十年的發(fā)展，已建立了一些理論[1-2]，并計(jì)算得到了不同材質(zhì)和結(jié)構(gòu)下的晶體搖擺曲線[3-4]。但由于搖擺曲線受晶體內(nèi)部微結(jié)構(gòu)和缺陷的影響難以精確計(jì)算，因此，在理論計(jì)算的基礎(chǔ)上，還需要開展搖擺曲線的實(shí)驗(yàn)標(biāo)定工作。

現(xiàn)有的晶體搖擺曲線標(biāo)定方法，大多基于同步輻射和衍射儀的單色化X射線展開，存在諸多問題，如在同步輻射裝置上，利用雙晶單色器[5-6]可以實(shí)現(xiàn)十幾千電子伏以下連續(xù)可調(diào)的單色X射線輸出，但能譜范圍窄，且機(jī)時(shí)非常緊張，申請(qǐng)困難；利用直流X射線源陽極靶特征X射線[7-9]，或采用Ross濾片對(duì)[10]可以實(shí)現(xiàn)幾千電子伏以上多個(gè)近似單色X射線輸出，但單色性相對(duì)較差，實(shí)際可測(cè)量的能點(diǎn)非常少。

為了獲得更多能點(diǎn)下的晶體搖擺曲線，本文主要基于直流X射線源和高純鍺探測(cè)器，研究十幾至幾十千電子伏能量范圍內(nèi)X射線平晶搖擺曲線的測(cè)量方法。

1測(cè)量原理

如果一束能量為E，強(qiáng)度為Iin的X射線以角度θ入射晶面，則在衍射方向上，衍射X射線的強(qiáng)度Idiff可以表示為

(1)

其中，P(E,θ)表示能量為E的X射線在θ角時(shí)衍射強(qiáng)度和入射強(qiáng)度的比值。P(E,θ)隨角度θ的變化關(guān)系即為該晶面對(duì)能量E的搖擺曲線?？赏ㄟ^對(duì)搖擺曲線的積分得到積分衍射效率Rc：

(2)

其中，θ1和θ2分別表示X射線入射晶面的角度極小值和極大值。當(dāng)入射X射線具有一定能量范圍[E,E+ΔE]，且入射晶面的角度存在一定的發(fā)散[θ,θ+Δθ]時(shí)，在衍射方向上接收到的衍射X射線強(qiáng)度可表示為

(3)

考慮一束具有一系列不同能量的X射線以多個(gè)角度入射晶體。令X射線能量為{E1,E2,…,Em}，入射角度為{θ1,θ2,…,θn}，探測(cè)器能量分辨間隔為ΔE，入射X射線發(fā)散角為Δθ，分別對(duì)各個(gè)能量在不同角度下的衍射X射線強(qiáng)度進(jìn)行測(cè)量，可將測(cè)量結(jié)果整理為矩陣形式：

(4)

其中，第i行元素表示同一角度θi下不同能量X射線的衍射強(qiáng)度，即衍射能譜；而第j列元素表示同一能量Ej的X射線在不同角度入射時(shí)的衍射強(qiáng)度。若忽略不同角度入射時(shí)X射線的強(qiáng)度變化，則有

(5)

因此，要獲得能量為Ej的X射線的搖擺曲線，只需在其對(duì)應(yīng)的布拉格角附近，以一定的角度間隔測(cè)量多個(gè)角度下的衍射能譜，并提取各個(gè)能譜中Ej的強(qiáng)度信息即可。

2實(shí)驗(yàn)過程

基于Unique II型熒光分析儀和高純鍺探測(cè)器，開展晶體搖擺曲線的實(shí)驗(yàn)測(cè)量工作。實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示，實(shí)驗(yàn)參數(shù)如表1所列。

實(shí)驗(yàn)測(cè)量過程和衍射儀上的晶體搖擺曲線標(biāo)定過程一致，只需在選定的測(cè)量角度范圍內(nèi)，根據(jù)設(shè)置好的測(cè)量角度間隔，逐個(gè)角度測(cè)量晶體衍射能譜即可。圖2為測(cè)量得到的部分入射角度下的衍射能譜。

圖1晶體搖擺曲線測(cè)量裝置示意圖Fig.1Sketch of the rocking curve measurement system 表1晶體搖擺曲線標(biāo)定實(shí)驗(yàn)參數(shù) Tab.1Parameters used in rocking curve calibration

ParameterValueParameterValueCrystal:LiFCollimatorlength,l/mm110Crystallatticespacing,2d/?4.027Anode:MoIncidentangle,θ/(°)8.045-10.733Acceleratevoltage,U/kV40Steppingangle,dθ/(°)0.03125Tubecurrent,I/mA10Collimatordiameter,R/mm1Filter:Ti

(a)θ=8.826°

(b)θ=9.233°

(c)θ=9.733°

(d)θ=10.170°

圖2部分入射角度下的晶體衍射能譜

Fig.2Diffraction spectra at different incident angles

3結(jié)果與分析

選取18.56 keV及18.95 keV兩個(gè)能點(diǎn)，分別提取各個(gè)衍射能譜中這兩個(gè)能量下的衍射強(qiáng)度，可以得到衍射強(qiáng)度與入射角度之間的變化關(guān)系，如圖3所示。由式(3)可知，當(dāng)ΔE和Δθ都趨近于0時(shí)，衍射強(qiáng)度隨入射角度的變化曲線即為該能量對(duì)應(yīng)的搖擺曲線；而該條件不滿足時(shí)，測(cè)量得到的衍射強(qiáng)度隨入射角度的變化曲線，反映的是搖擺曲線在不同角度區(qū)間積分強(qiáng)度的變化。當(dāng)Δθ大于搖擺曲線角寬度時(shí)，通過對(duì)衍射強(qiáng)度隨入射角度的變化曲線求微分，即可得到搖擺曲線。在實(shí)驗(yàn)中，Δθ約為0.52°，與預(yù)計(jì)的搖擺曲線角寬度處于同一量級(jí)，因此，圖3中的衍射強(qiáng)度隨入射角度的變化曲線在經(jīng)過峰分離后，還需要進(jìn)行微分處理，才能得到實(shí)際的搖擺曲線。

圖3衍射強(qiáng)度與晶體入射角度的變化關(guān)系Fig.3Diffraction intensity vs. incident angle

為比較不同能量對(duì)應(yīng)的搖擺曲線形態(tài)差異，根據(jù)積分強(qiáng)度對(duì)測(cè)量得到的搖擺曲線進(jìn)行了歸一化。圖4為L(zhǎng)iF(200)晶體的搖擺曲線，橫坐標(biāo)ΔθB表示入射角與該能量布拉格角的角度差，縱坐標(biāo)表示歸一化衍射強(qiáng)度。

(a)E=18.56 keV

(b)E=18.95 keV圖4LiF(200)晶體的搖擺曲線Fig.4X-ray rocking curve of LiF(200)

由圖4可知，兩條曲線形態(tài)相近，與文獻(xiàn)[5,7]中測(cè)量得到的搖擺曲線形態(tài)也相近，均接近高斯分布，但由于入射X射線能量的差異，本文實(shí)驗(yàn)得到的搖擺曲線峰值強(qiáng)度及半高寬與文獻(xiàn)[5,7]中的相應(yīng)數(shù)據(jù)存在較大不同。圖4中18.56 keV對(duì)應(yīng)曲線的半高寬為0.196°，峰值強(qiáng)度為2.092×10-2，18.95 keV對(duì)應(yīng)搖擺曲線半高寬0.190°，峰值強(qiáng)度為2.236×10-2。兩條搖擺曲線的半高寬基本相同，但18.95 keV下的峰值強(qiáng)度較18.56 keV下的相應(yīng)值增大約6.88%。

圖5為L(zhǎng)iF(200)晶體在16～21 keV能量區(qū)間內(nèi)的搖擺曲線半高寬和峰值強(qiáng)度隨X射線能量的變化關(guān)系。

(a)FWHM

(b)X-ray energy圖5LiF(200)的搖擺曲線半高寬及峰值強(qiáng)度 隨入射X射線能量的變化Fig.5FWHM and peak intensity of LiF(200) rocking curve vs. incident X-ray energy

由圖5可知，總體上，隨著X射線能量的上升，搖擺曲線的半高寬逐漸減小，而峰值強(qiáng)度逐漸增大，這與理論推導(dǎo)得到的變化趨勢(shì)基本符合[5]；但是，在特征X射線能量及18 keV附近，測(cè)量得到的搖擺曲線形態(tài)存在較大的跳變。分析認(rèn)為，產(chǎn)生跳變的主要原因一方面是在特征X射線能量附近，能譜強(qiáng)度存在極大的變化，而實(shí)驗(yàn)中采用的光路設(shè)計(jì)主要針對(duì)入射強(qiáng)度較弱的X射線，當(dāng)入射強(qiáng)度過高時(shí)，探測(cè)器測(cè)量得到的能譜形態(tài)，會(huì)由于過大的死時(shí)間及較多的復(fù)合計(jì)數(shù)產(chǎn)生較大的不確定度。本實(shí)驗(yàn)中，在特征X射線能量的±0.25 keV能量區(qū)間內(nèi)，測(cè)量的搖擺曲線不可信；另一方面，在對(duì)衍射強(qiáng)度隨入射角度的變化曲線進(jìn)行峰分離時(shí)，由于18 keV附近的兩峰過于接近，分離得到的衍射峰形態(tài)與實(shí)際形態(tài)存在較大偏差。對(duì)此，在峰分離時(shí)，可以考慮將臨近能量的峰分離結(jié)果作為基函數(shù)進(jìn)行峰分離，并通過檢查分離結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)偏差，判斷結(jié)果是否可用。

在對(duì)18.56 keV和18.95 keV能量下?lián)u擺曲線峰值強(qiáng)度的測(cè)量中，射線源強(qiáng)度的相對(duì)不確定度為0.5%，高純鍺探測(cè)器計(jì)數(shù)測(cè)量的相對(duì)不確定度為0.2%，旋轉(zhuǎn)臺(tái)定位的相對(duì)不確定度為0.02%，擬合峰值強(qiáng)度的相對(duì)不確定度為4%，峰值位置的相對(duì)不確定度為0.1%，總相對(duì)測(cè)量不確定度約為4%。

4結(jié)論

基于直流X射線源連續(xù)能譜，開展了晶體搖擺曲線標(biāo)定研究，實(shí)現(xiàn)了對(duì)LiF(200)晶體16～21 keV能量區(qū)間內(nèi)連續(xù)能量的晶體搖擺曲線測(cè)量，給出了搖擺曲線半高寬及峰值強(qiáng)度隨X射線能量的變化趨勢(shì)，證明了測(cè)量方法的可行性，這對(duì)實(shí)現(xiàn)硬X射線晶體衍射能譜的反演計(jì)算具有重要意義。但是，受實(shí)驗(yàn)條件限制，搖擺曲線無法直接測(cè)量，需要通過數(shù)據(jù)處理間接得到，因而引入了較大不確定度。下一步還需要優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件及數(shù)據(jù)處理方法，以便提高測(cè)量精度，降低處理過程引入的不確定度。

[1]ANDRE A. Dynamical Theory of X-Ray Diffraction[M]. Oxford: Oxford University Press, 2000.

[2]HENKE B L, GULLIKSON E M, DAVIS J C. X-ray interactions: Photoabsorption, scattering, transmission, and reflection atE=50-30 000 eV,Z=1-92[J]. Atomic Data and Nuclear Data Table, 1993, 54(2): 181-342.

[3]丁國慶. X射線雙晶衍射測(cè)試曲線的計(jì)算機(jī)模擬分析[J]. 半導(dǎo)體技術(shù), 1998, 23(6): 50-54.(DING Guo-qing. Analysis of double crystal X-Ray diffraction by computer-modelling[J]. Semiconductor Technology, 1998, 23(6): 50-54.)

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Measurement of Rocking Curve of Flat Crystal with Continuous X-ray Spectrum

MA Ge1,2,TANG Bo1,2,3,HEI Dong-wei1,2,WEI Fu-li1,2,ZHOU Hai-sheng1,2,LUO Jian-hui1,2,LI Bin-kang1,XIA Jing-tao1,2

(1.Northwest Institute of Nuclear Technology，Xi’an710024,China;2.State Key Laboratory of Intense Pulsed Radiation Simulation and Effect，Xi’an710024,China;3.Department of Engineering Physics，Tsinghua University，Beijing100084，China)

A new measurement method of X-ray diffraction rocking curve was proposed. Flat crystal was irradiated by continuous X-ray at different incident angles, and energy spectra of diffracted X-ray were measured for every incident angle. X-ray diffraction rocking curves of different X-ray energy could be calculated upon diffraction intensity curves which were summarized from energy spectra of diffracted X-ray. In comparison with other rocking curve measurements, this measurement method had a wider measuring range in X-ray spectrum. Several rocking curves could be measured during one incident angle scanning. This measurement method was used to measure the rocking curves of LiF(200) in the energy range of 16 keV to 21 keV. The results showed that, with the increase of X-ray energy, the FWHM of rocking curves decreased, while the peak intensity increased. The disadvantage of this measurement method was that the relative uncertainties of the data measured in the energy range where the intensity of incident X-ray changed rapidly could be very large.

rocking curve;diffraction spectra;relative intensity;continuous X-ray

2016-05-03；

2016-06-06

馬戈(1985- )，男，回族，浙江寧波人，助理研究員，學(xué)士，主要從事X射線診斷技術(shù)研究。

E-mail:mage@nint.ac.cn

TL99

A

2095-6223(2016)030201(5)