王偉文，謝建照,董紀(jì)鵬，張自生**

(1.青島科技大學(xué) 化工學(xué)院，山東 青島 266042；2.青島科大隆騰科技發(fā)展有限公司，山東 青島 266042)

從第一臺(tái)流態(tài)化工業(yè)裝置Winkler煤氣化爐出現(xiàn)至今，對(duì)流態(tài)化技術(shù)的研究已有近百年歷史。流化床因氣-固兩相接觸面積大、傳熱傳質(zhì)速率快、溫度梯度小，被廣泛應(yīng)用于干燥、制粒、藥物包衣、多晶硅制備等領(lǐng)域[1-4]。流化床內(nèi)的傳熱研究始于20世紀(jì)50年代，流化床內(nèi)的傳熱一般包括四個(gè)方面：從床層到內(nèi)浸表面(包括床壁面及內(nèi)構(gòu)件表面)的傳熱；流體與固體顆粒間的傳熱；固體顆粒內(nèi)的傳熱；顆粒與顆粒間的傳熱。近年來，在床層與內(nèi)浸面?zhèn)鳠犷I(lǐng)域的研究有大量文獻(xiàn)發(fā)表[5-7]，但是顆粒與流體間傳熱的實(shí)驗(yàn)研究仍停留在20世紀(jì)70年代水平。

在流化床反應(yīng)與流化床干燥過程中，顆粒與流體間的傳熱過程顯得尤為重要。如劉安源[8]使用離散相模型進(jìn)行流化床內(nèi)部傳熱數(shù)值模擬時(shí)發(fā)現(xiàn)，顆粒與流體間的傳熱量約占顆粒總傳熱量的66%。Rantz[9]根據(jù)大量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得出單個(gè)顆粒的氣-固傳熱系數(shù)關(guān)聯(lián)式，Kunii[10]等研究者也得到了不同形式的顆粒與流體間的表觀傳熱系數(shù)(以床層內(nèi)所有顆粒表面積為有效傳熱面積計(jì)算得到的傳熱系數(shù))關(guān)聯(lián)式。但Kunii[10]進(jìn)行粗顆粒的流化床實(shí)驗(yàn)時(shí)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)顆粒雷諾數(shù)大于100時(shí)，流化床中顆粒與流體間的表觀傳熱系數(shù)大于Rantz[9]關(guān)聯(lián)式給出值；對(duì)于顆粒雷諾數(shù)遠(yuǎn)小于100的細(xì)顆粒，在流化床中顆粒與流體間的表觀傳熱系數(shù)遠(yuǎn)小于單個(gè)顆粒的氣-固傳熱系數(shù)的理論最小值。由于不同研究者得出的流化床中顆粒與流體間傳熱系數(shù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果差異甚大，而且流化床中的表觀傳熱系數(shù)遠(yuǎn)低于單顆粒的氣-固傳熱系數(shù)理論最小值，研究者也試圖從傳熱機(jī)理上尋求解釋。作者綜述了目前研究者進(jìn)行顆粒與流體間傳熱研究時(shí)采用的實(shí)驗(yàn)方法、形成的傳熱機(jī)理和數(shù)值模擬中常采用的傳熱關(guān)聯(lián)式。

1 研究方法

1.1 穩(wěn)態(tài)傳熱實(shí)驗(yàn)方法

在穩(wěn)態(tài)傳熱實(shí)驗(yàn)方法中，通常假設(shè)氣體和顆粒溫度在起始時(shí)都是均勻的，穿過床層的氣體為活塞流，通過壁面的傳熱或添置新鮮冷(熱)顆粒來保持床層的熱穩(wěn)定狀態(tài)，固體顆粒在床層中為理想混合，徑向上顆粒保持均一的溫度。此時(shí)，除了氣體入口周圍一個(gè)很小區(qū)域外，床層其它區(qū)域均處于同一溫度，因此，采用這種方法的研究者[11]常常測(cè)定鄰近床層入口處氣體溫度的變化，來求取傳熱系數(shù)。通常情況下，流體溫度可采用裸露或帶隔離固體顆粒細(xì)網(wǎng)的熱電偶測(cè)定，固體顆粒溫度的測(cè)定一般采用間接估計(jì)的方法，如置于塌落床層的裸露熱電偶測(cè)定。

設(shè)固體顆粒在床層中理想混合，并不計(jì)熱損失，對(duì)床高為dl的微元進(jìn)行氣體的熱衡算得到：

-cpgGgdT=ha(T-ts)dl

(1)

式中，cpg為氣體比熱容，J/(kg·K)；Gg為氣體表觀質(zhì)量流速，Gg=uρg，kg/(m2·s)；T為氣體溫度，K；h為傳熱系數(shù)，W/(m2·K)；a為床層顆粒比表面積，m2/m3；ts為顆粒溫度，K。

在氣體活塞流、固體顆粒全混流的假設(shè)條件下，積分式(1)得：

(2)

式中，在半對(duì)數(shù)坐標(biāo)系中，由該溫度函數(shù)對(duì)床高的關(guān)系曲線的斜率可求得傳熱系數(shù)h。

1.2 非穩(wěn)態(tài)傳熱實(shí)驗(yàn)方法

采用非穩(wěn)態(tài)傳熱實(shí)驗(yàn)方法的研究者[12]考慮到床層溫度處處均一，出口處的溫度隨時(shí)間變化，通過測(cè)得氣體在進(jìn)、出口處的溫度，根據(jù)床內(nèi)氣、固熱量衡算可得到顆粒在任何時(shí)間的溫度，在忽略熱量損失的條件下，氣體通過床層失去的熱量等于顆粒獲得的熱量，求得床層平均傳熱系數(shù)，整個(gè)床層的熱衡算有：

cpgGg(Tin-Te)=haL(T-ts)

(3)

在不穩(wěn)定狀態(tài)下，流化床進(jìn)口氣體溫度已知，出口溫度則隨時(shí)間改變，假定氣體在床層內(nèi)完全混合，氣體為返混流。若不計(jì)氣體累積熱，對(duì)床層任一微元高度dl作熱衡算得到：

(4)

式中，dω為微元dl中固體顆粒的質(zhì)量，kg。

微分式(3)代入式(4)消去ts，然后積分得到：

(5)

在顆粒與流體的傳熱實(shí)驗(yàn)中，基于返混流的非穩(wěn)態(tài)實(shí)驗(yàn)結(jié)果極為分散，且隨床高有一系統(tǒng)性的趨向；而基于活塞流假設(shè)的穩(wěn)態(tài)傳熱實(shí)驗(yàn)結(jié)果，則有一致的趨勢(shì)，并可關(guān)聯(lián)成經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式。這表明在流化床內(nèi)顆粒與流體傳熱的分析中，氣體活塞流假設(shè)較返混流假設(shè)更有意義。

1.3 熱頻率響應(yīng)實(shí)驗(yàn)方法

流化床中不同顆粒與流體間傳熱的實(shí)驗(yàn)結(jié)果差異大，其原因除傳熱面積的界定較為困難外，顆粒與流體溫度測(cè)量不精確且方法各異，尤其是顆粒溫度的測(cè)量。因?yàn)榱骰矁?nèi)置熱電偶指示的溫度不能確定是顆粒溫度還是氣體溫度，隨著顆粒對(duì)熱電偶前端碰撞頻度不同，在兩個(gè)溫度之間不穩(wěn)定地變化，使得傳熱實(shí)驗(yàn)結(jié)果有較大誤差。由于熱響應(yīng)實(shí)驗(yàn)方法，無需測(cè)量床層及顆粒溫度，從而可以避免因溫度測(cè)量不精確帶來的實(shí)驗(yàn)誤差。即采用氣體溫度脈沖(正弦式[13-14]、方波式[15]和脈沖式[16]等)來激發(fā)系統(tǒng)的動(dòng)態(tài)特性，通過測(cè)定表征動(dòng)態(tài)特性的系統(tǒng)瞬態(tài)溫度響應(yīng)，來研究系統(tǒng)的傳熱。

1.4 數(shù)值模擬法

目前對(duì)流化床內(nèi)部傳熱規(guī)律的研究尚不充分，不能滿足工業(yè)設(shè)計(jì)要求。隨著計(jì)算機(jī)運(yùn)算速率的大幅提高和流體力學(xué)數(shù)值模擬方法在多相流領(lǐng)域的應(yīng)用，研究者[17-19]使用考慮了顆粒與顆粒間及顆粒與流體間相互作用的離散相模型對(duì)流化床內(nèi)氣固兩相流動(dòng)、傳熱和反應(yīng)過程進(jìn)行數(shù)值模擬。離散單元方法充分考慮了顆粒運(yùn)動(dòng)規(guī)律(平動(dòng)和轉(zhuǎn)動(dòng))、顆粒與流體間作用力和顆粒之間碰撞，并且模擬過程可進(jìn)行顆粒水平的能量、動(dòng)量分析，而這些參數(shù)在氣固兩相流實(shí)驗(yàn)中是不能精確測(cè)量的。其中，數(shù)值模擬過程中顆粒與流體間的傳熱模型多基于Kunii模型[10]。劉安源[8]在模擬密相流化床內(nèi)傳熱過程的研究中發(fā)現(xiàn)：示蹤顆粒在流化床內(nèi)具有較高的傳熱系數(shù)，與示蹤顆粒與周圍顆粒碰撞次數(shù)有關(guān)，但與示蹤顆粒在流化床內(nèi)的位置無關(guān)；在顆粒與床層傳熱總量中，顆粒碰撞傳熱量約占1/3，與周圍流體的對(duì)流傳熱量約占2/3。

2 顆粒與流體間的傳熱機(jī)理

對(duì)于流化床內(nèi)不同顆粒與流體間傳熱實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果差異甚大和傳熱系數(shù)遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于單顆粒的傳熱系數(shù)理論最小值的現(xiàn)象，研究者給出了多種傳熱機(jī)理予以解釋。

Zabrodsky[20]提出的微隙模型認(rèn)為，超出臨界流化需要量以外的剩余氣體，短路通過一排或數(shù)排固體顆粒，然后再與穿過床層的氣體完全混合，在氣體通過床層時(shí)，此過程不停重復(fù)進(jìn)行。由于流化床內(nèi)顆粒的不穩(wěn)定團(tuán)聚(分子力或靜電力所致)，減弱了連續(xù)相和非連續(xù)相之間氣體交換強(qiáng)度，使氣體在通過顆粒后達(dá)不到完全的徑向混合，氣體溫壓也大為降低，從而導(dǎo)致很小的顆粒與流體間的傳熱系數(shù)。

Pfeffer[21]則提出了一種自由表面模型，以及基于該模型的能量方程。模型假設(shè)顆粒與流體系統(tǒng)是由許多“微元”組成的隨機(jī)系統(tǒng)，每一個(gè) “微元”均含有由流體包絡(luò)環(huán)繞的顆粒及相同的流體?！拔⒃笔且粋€(gè)外表面無摩擦或有自由表面的球體，假設(shè)“微元”邊界的溫度為流體溫度?；谶@一模型的能量方程的求解結(jié)果表明，顆粒床層的平均努賽爾數(shù)是空隙率和普朗特?cái)?shù)的函數(shù)。

Kunii和Levenspiel[10]提出的流化床模型指出，在滿足u>2umf(umf為流化床的最小流化氣速)的條件下，流化床可分為氣泡相和乳化相兩個(gè)區(qū)域。乳化相處于臨界流化狀態(tài)，氣泡相中基本沒有固體，只有迅速運(yùn)動(dòng)的氣泡被氣泡暈和相隨而來的尾渦所包圍，氣泡暈和尾渦中夾帶的顆粒以及氣泡在上升匯并的過程增加了與顆粒的接觸，造成了氣體與顆粒間的傳熱。

在各種傳熱模型中，只是強(qiáng)調(diào)了不同參數(shù)或基于不同的假設(shè)，借以分析顆粒與流體間傳熱過程。然而實(shí)際的傳熱過程要復(fù)雜的多，流化床的結(jié)構(gòu)及床內(nèi)流動(dòng)狀態(tài)對(duì)傳熱的影響又不可忽略，因而還沒有一個(gè)模型將已有的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)統(tǒng)一起來成為普遍化的關(guān)聯(lián)。同時(shí)，對(duì)流化床內(nèi)顆粒與流體間流動(dòng)特性的深入研究是分析傳熱機(jī)理的基礎(chǔ)，可視化檢測(cè)技術(shù)(如正負(fù)電子成像技術(shù)[22]、核磁共振成像[23-24]和過程層析成像技術(shù)[25-26]等)在流化床研究中的應(yīng)用與發(fā)展，使對(duì)流化床內(nèi)顆粒運(yùn)動(dòng)探測(cè)更加準(zhǔn)確，有助于提高對(duì)流化床中傳熱機(jī)理的認(rèn)識(shí)。

3 傳熱系數(shù)關(guān)聯(lián)式

處理實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)不同的模型假設(shè)及顆粒溫度測(cè)定困難，導(dǎo)致顆粒與流體間傳熱的實(shí)驗(yàn)結(jié)果差異很大，難以獲得統(tǒng)一的關(guān)聯(lián)式。對(duì)于密相流化床中的傳熱，應(yīng)用較為廣泛的關(guān)聯(lián)式有以下幾種[27-29]。

Kunii和Levenspiel[10]假設(shè)流化床中氣體與顆粒混合完全，氣體運(yùn)動(dòng)為活塞流，將單顆粒與氣體的傳熱關(guān)聯(lián)式應(yīng)用到流化床中，通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)檢驗(yàn)回歸得到：

Nui=0.03Rei1.3

0.1

Re>100 (7)

根據(jù)Kunii和Levenspiel的建議，b=0.5；根據(jù)流化床的操作情況數(shù)值a=0.6～1.8。此傳熱模型在基于歐拉-拉格朗日方法的氣固兩相流數(shù)值模擬中得到了廣泛應(yīng)用，在不同的離散相數(shù)值模擬中a設(shè)定在約1.2[30]。

在此基礎(chǔ)上，Kato等[31]進(jìn)一步考慮到床高對(duì)氣、固之間運(yùn)動(dòng)與傳熱的影響，把流化床沿高度分為若干段，然后逐段進(jìn)行回歸，得到如下關(guān)聯(lián)式：

Nui=0.59Rei1.1(di/Lb)0.9

(8)

式中，Lb是流化床床層高度。

Gunn[32]采用熱響應(yīng)實(shí)驗(yàn)方法，通過研究床層對(duì)脈沖式溫度變化的動(dòng)態(tài)響應(yīng)，提出床層空隙率在0.35～1，固定床和流化床顆粒與流體間表觀傳熱系數(shù)表達(dá)式：

(9)

此關(guān)聯(lián)式與Wakao[33]等在固定床中得到的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合，在基于歐拉-歐拉模型的氣固兩相流數(shù)值模擬中，多采用考慮了床層空隙率的氣固傳熱模型。

Gelperin-Einstein[34]氣固傳熱系數(shù)模型與Guun模型的共同點(diǎn)是也包含了空隙率：

郭雪巖等[35]采用歐拉-歐拉模型對(duì)GeldartD類顆粒氣固流化床的非定常傳熱過程模擬中，比較了Gunn模型在內(nèi)的6種不同氣固傳熱系數(shù)模型?；谶@6種氣固傳熱模型得出的平均壁面?zhèn)鳠嵯禂?shù)與文獻(xiàn)[28]中實(shí)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式給出值基本一致，但是6種模型給出的局部氣固傳熱系數(shù)呈現(xiàn)較大的差別，由于沒有局部尺度的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)照，對(duì)使用不同氣固模型的模擬結(jié)果難以評(píng)估。

4 結(jié)束語

對(duì)于顆粒與流體間的傳熱過程，國內(nèi)外學(xué)者由大量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)已檢驗(yàn)回歸出多種顆粒與流體間的傳熱系數(shù)關(guān)聯(lián)式，并應(yīng)用到數(shù)值模擬及工業(yè)設(shè)計(jì)過程中。但對(duì)流化床內(nèi)部傳熱規(guī)律的研究仍不充分，因此，十分必要尋求準(zhǔn)確反映流化床氣固流動(dòng)與傳熱的新準(zhǔn)則數(shù)。有關(guān)流化床氣固傳熱的實(shí)驗(yàn)研究仍停留在20世紀(jì)70年代水平，實(shí)驗(yàn)方法及手段有待改進(jìn)。在顆粒的運(yùn)動(dòng)規(guī)律以及區(qū)域顆粒運(yùn)動(dòng)對(duì)顆粒與流體間傳熱的影響的研究方面主要為數(shù)值模擬，相關(guān)的實(shí)驗(yàn)研究鮮有報(bào)道。隨著先進(jìn)可視化測(cè)試技術(shù)的發(fā)展，對(duì)顆粒運(yùn)動(dòng)的觀測(cè)成為可能，流化床內(nèi)顆粒運(yùn)動(dòng)規(guī)律研究有助于更深入地認(rèn)識(shí)顆粒與流體間傳熱機(jī)理。

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