蘇小莉，馮 添,，曹軍驥,

1.中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所 中國(guó)科學(xué)院氣溶膠化學(xué)與物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安710061

2.中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所 黃土與第四紀(jì)地質(zhì)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安710061

3.西安交通大學(xué) 人居環(huán)境與建筑工程學(xué)院，西安710049

4.西安交通大學(xué) 全球環(huán)境變化研究院，西安710049

2015年國(guó)慶期間我國(guó)城市空氣污染特征及成因分析

蘇小莉1,2，馮 添1,2,3，曹軍驥1,2,4

1.中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所 中國(guó)科學(xué)院氣溶膠化學(xué)與物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安710061

2.中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所 黃土與第四紀(jì)地質(zhì)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安710061

3.西安交通大學(xué) 人居環(huán)境與建筑工程學(xué)院，西安710049

4.西安交通大學(xué) 全球環(huán)境變化研究院，西安710049

本文基于我國(guó)31個(gè)省會(huì)城市283個(gè)環(huán)境監(jiān)測(cè)站的實(shí)時(shí)觀測(cè)數(shù)據(jù)，分析了2015年國(guó)慶期間我國(guó)城市空氣污染特征，并結(jié)合MODIS/Terra數(shù)據(jù)、歐洲中期天氣預(yù)報(bào)中心（ECMWF）氣壓場(chǎng)及風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)對(duì)其成因進(jìn)行了討論。結(jié)果表明：本次區(qū)域性空氣污染最先出現(xiàn)在華中和華東地區(qū)，但是在華北地區(qū)最為嚴(yán)重。不同城市的主要污染物具有顯著的時(shí)空差異。除西安和烏魯木齊以外，其他城市的顆粒物污染主要由細(xì)顆粒物主導(dǎo)。NO2、CO和SO2的變化趨勢(shì)基本一致，而O3僅在北京、天津和濟(jì)南三個(gè)城市與其他污染氣體同步變化；在其他城市則與NO2和CO等呈現(xiàn)相反的變化趨勢(shì)。由衛(wèi)星影像、天氣形勢(shì)和風(fēng)場(chǎng)變化分析得知：不考慮本地背景排放源的前提下，本次污染事件主要由我國(guó)秋季的秸稈燃燒和不利的氣象條件共同作用造成的。

空氣污染；時(shí)空變化；標(biāo)準(zhǔn)污染物；形成機(jī)制

近幾十年來(lái)，隨著經(jīng)濟(jì)的飛速發(fā)展和城市化進(jìn)程的加快，我國(guó)的大氣污染形勢(shì)日益嚴(yán)峻（曹軍驥，2012），具體表現(xiàn)為極端灰霾事件頻繁發(fā)生，大氣能見(jiàn)度急劇下降。從1961年到2011年期間，全國(guó)平均年霾日數(shù)在五十年內(nèi)幾乎增加了五倍；而平均能見(jiàn)度也從1961年的4 — 10 km減小到2 — 4 km（丁一匯和柳艷菊，2014）。此外，我國(guó)大氣污染的空間分布格局和污染物組成也發(fā)生了顯著改變。首先，大城市重污染企業(yè)向中小城市的轉(zhuǎn)移改變了我國(guó)的污染源分布，使我國(guó)的大氣污染從二十世紀(jì)八九十年代的點(diǎn)源型污染發(fā)展成為當(dāng)前的區(qū)域性污染，我國(guó)東部三大污染區(qū)域已經(jīng)基本連成一片（van Donkelaar et al，2010）。其次，我國(guó)以煤為主的能源結(jié)構(gòu)沒(méi)有發(fā)生根本性變化（國(guó)家統(tǒng)計(jì)局能源統(tǒng)計(jì)司，2011），而機(jī)動(dòng)車(chē)的保有量又在持續(xù)增加，多種高濃度的污染物被集中排放到大氣中，通過(guò)復(fù)雜的光化學(xué)反應(yīng)最終形成一次排放和二次轉(zhuǎn)化污染物并存的復(fù)合型污染（吳兌，2012）。長(zhǎng)期暴露在這種高濃度空氣污染物中會(huì)對(duì)人體健康產(chǎn)生嚴(yán)重影響（Fannet al，2012；Correia et al，2013）。2013年10月，世界衛(wèi)生組織（WHO）下屬?lài)?guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)（IARC）正式確認(rèn)室外空氣污染為一級(jí)致癌物。而近期研究結(jié)果顯示：全球范圍內(nèi)室外空氣污染每年會(huì)造成330萬(wàn)人過(guò)早死亡，其中僅中國(guó)每年就分別有140萬(wàn)人口因室外空氣污染而早亡（Lelieveld et al，2015）。因此，如何減緩、防治和應(yīng)對(duì)灰霾天氣已經(jīng)成為當(dāng)前我國(guó)各級(jí)政府和社會(huì)公眾普遍關(guān)注的重要問(wèn)題。

然而，由于灰霾天氣的形成和持續(xù)受到污染物構(gòu)成、非均相化學(xué)反應(yīng)過(guò)程和氣象條件等多方面因素的影響（張小曳等，2013），我國(guó)的灰霾成因極其復(fù)雜，且存在明顯的時(shí)空差異（王自發(fā)等，2014；Zhang and Cao，2015）。生物質(zhì)燃燒作為我國(guó)空氣污染的重要來(lái)源之一， 尤其是在春耕、夏收、秋收等時(shí)期對(duì)于污染物排放有著不容忽視的貢獻(xiàn)（Zheng et al，2005；Yang et al，2008；Huang et al，2012）。Cheng et al（2014）基于WRF/CMAQ模式模擬了2011年夏收期間長(zhǎng)江三角洲地區(qū)生物質(zhì)燃燒對(duì)于該區(qū)域空氣污染的貢獻(xiàn)，結(jié)果表明生物質(zhì)燃燒對(duì)于PM2.5的貢獻(xiàn)高達(dá)37%。近期， Long et al（2016）利用WRF-Chem模式模擬了2014年10月初秸稈燃燒對(duì)于華北地區(qū)空氣污染的影響，研究發(fā)現(xiàn)華北地區(qū)南部的秸稈燃燒不僅會(huì)使當(dāng)?shù)氐腜M2.5增加35%，在南風(fēng)的作用下，該區(qū)域高濃度的大氣污染物還會(huì)輸送到華北地區(qū)北部，使其PM2.5的濃度增加32%。除了高濃度的污染物排放以外，氣象條件對(duì)于空氣污染的形成也有著重要作用。Liu et al（2013）研究發(fā)現(xiàn)：穩(wěn)定的地面反氣旋天氣系統(tǒng)和不斷降低的邊界層高度等氣象條件可能是區(qū)域空氣污染形成和發(fā)展的關(guān)鍵性因素。國(guó)慶節(jié)作為我國(guó)的法定假期之一，是人們出行的高峰期，又恰逢秋收秋種黃金期，大氣污染物的排放在該段時(shí)間會(huì)有顯著增加（Huang et al，2012）。一旦氣象條件不佳，高濃度的污染物排放和不利的氣象條件綜合作用下很容易出現(xiàn)嚴(yán)重空氣污染事件。2015年國(guó)慶長(zhǎng)假期間：我國(guó)華北中南部、黃淮中東部、陜西關(guān)中、東北地區(qū)中南部出現(xiàn)中度霾，局地重度霾，部分地區(qū)出現(xiàn)重度污染至嚴(yán)重污染；東北、華北東部、四川盆地東部等地甚至出現(xiàn)能見(jiàn)度不足1千米的情況。本文基于我國(guó)31個(gè)省會(huì)城市283個(gè)環(huán)境監(jiān)測(cè)站的實(shí)時(shí)觀測(cè)數(shù)據(jù)（AQI、PM10、PM2.5、SO2、 NO2、O3和CO），分析了2015年國(guó)慶期間我國(guó)空氣污染的基本特征，并結(jié)合衛(wèi)星和氣象數(shù)據(jù)對(duì)其成因進(jìn)行了探討。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 地面環(huán)境監(jiān)測(cè)站點(diǎn)數(shù)據(jù)

2012年2月，國(guó)務(wù)院常務(wù)會(huì)議上正式通過(guò)新的 《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 3095—2012），首次把細(xì)顆粒物（PM2.5）和臭氧寫(xiě)入“國(guó)標(biāo)”，納入各省市強(qiáng)制監(jiān)測(cè)范疇，并規(guī)定了相應(yīng)濃度限值。會(huì)議要求2013年在113個(gè)環(huán)境保護(hù)重點(diǎn)城市和國(guó)家環(huán)境保護(hù)模范城市開(kāi)展監(jiān)測(cè)，同步對(duì)外發(fā)布各站點(diǎn)污染物濃度和環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)AQI（Air Quality Index）數(shù)據(jù)；2015年覆蓋所有地級(jí)以上城市；2016年在全國(guó)正式實(shí)施新的空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。與此同時(shí)，環(huán)境保護(hù)部發(fā)布了國(guó)家環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn)《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)技術(shù)規(guī)定（HJ 633—2012）（試行）》，該標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定了環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)AQI的分級(jí)方案、計(jì)算方法等；參與空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)的主要污染物除了原有的二氧化硫（SO2）、氮氧化物（如NO2）和大氣可吸入顆粒物（PM10）以外，還增加了一氧化碳（CO）、臭氧（O3）和PM2.5。本文基于我國(guó)31個(gè)省會(huì)城市（不含臺(tái)北、香港和澳門(mén)，見(jiàn)圖1）的283個(gè)環(huán)境監(jiān)測(cè)站數(shù)據(jù)，通過(guò)在城市尺度上取平均，分析了我國(guó)2015年國(guó)慶期間（10月1—10日）AQI和主要污染物的變化特征。

1.2 衛(wèi)星數(shù)據(jù)及氣象場(chǎng)數(shù)據(jù)

地面環(huán)境監(jiān)測(cè)站能夠全天候直接獲取污染物的地表濃度，并準(zhǔn)確捕捉到其時(shí)間變化規(guī)律；但是由于儀器成本和設(shè)施維護(hù)等方面的限制，地面觀測(cè)站點(diǎn)在空間覆蓋上還存在很大局限性。為了彌補(bǔ)地面觀測(cè)的不足，本文采用了搭載于Terra衛(wèi)星上的中分辨率成像儀MODIS （Moderate-resolution Imaging Spectro-radiometer）觀測(cè)資料，包括氣溶膠光學(xué)厚度AOD（Aerosol Optical Depth）（Kaufman et al，1997）、RGB真彩圖像（Tao et al，2012）和火點(diǎn)分布（Justice et al，2002）。由于氣象條件在我國(guó)灰霾事件的形成和發(fā)展中起著重要作用（張人禾等，2014），本文利用歐洲中期天氣預(yù)報(bào)中心ECMWF地表海平面氣壓場(chǎng)和850 hpa高度（約1.5 km）的風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)（0.5°分辨率），結(jié)合衛(wèi)星影像及火點(diǎn)分布，對(duì)本次污染事件的成因進(jìn)行了討論。

2 結(jié)果與討論

2.1 國(guó)慶期間我國(guó)空氣污染的空間分布特征

為了獲取國(guó)慶期間我國(guó)空氣污染的總體特征，本文綜合采用氣溶膠衛(wèi)星遙感產(chǎn)品和地基空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)數(shù)據(jù)。首先，本節(jié)基于MODIS/Terra Level 2 AOD產(chǎn)品（分辨率為10 km， https:// ladsweb.nascom.nasa.gov/index.html），計(jì)算得到我國(guó)2015年10月1 — 7日期間AOD的空間分布（圖1a）。如圖所示，AOD的高值區(qū)主要集中在我國(guó)華北、東北、華東北部及華南地區(qū)。圖1b則給出了該段時(shí)間我國(guó)31個(gè)省會(huì)城市的平均AQI分布。比較兩圖可以發(fā)現(xiàn)，AOD和AQI的高值區(qū)分布大體一致，主要集中在華北和華東北部地區(qū)。值得注意的是在東北、華南和西北地區(qū)，兩者區(qū)別較大。我國(guó)東北和華南地區(qū)的AQI數(shù)值相對(duì)較低，但是相應(yīng)的AOD卻相對(duì)比較高；西北地區(qū)則相反：較高的AQI對(duì)應(yīng)的AOD卻不高。這種區(qū)別可能是由兩者物理含義的不同造成的。AOD表征的是整個(gè)大氣柱內(nèi)顆粒物的消光效應(yīng)；除了地表顆粒物濃度以外，它還跟其垂直分布、相對(duì)濕度等氣象要素有關(guān)（Wang and Christopher，2003）。而AQI則由地表首要污染物（顆粒物或者污染氣體）濃度直接換算得到，是地表污染物濃度的直接反映。在本文的研究時(shí)段，我國(guó)絕大多數(shù)地區(qū)的首要污染物都是顆粒物（約占89%，其中有近60%的情況為PM10），因此圖1b中的AQI主要表征的是地表顆粒物的濃度。周順武等（2015）研究發(fā)現(xiàn)我國(guó)相對(duì)濕度呈現(xiàn)“南北高，中間低”的空間分布特征，因此考慮到顆粒物的吸濕增長(zhǎng)，同等濃度的地表顆粒物在我國(guó)南方和北方可能會(huì)造成更為顯著的消光效應(yīng)，即具有相對(duì)較高的AOD。而西北地區(qū)較低的AOD可能跟MODIS反演算法中的暗背景假設(shè)有關(guān)。西北地區(qū)的地表反射率較高，可能會(huì)影響到MODIS氣溶膠產(chǎn)品在該區(qū)域的反演精度。此外，由于MODIS只能在無(wú)云條件下獲取其過(guò)境時(shí)刻的氣溶膠信息，而AQI則是基于各個(gè)站點(diǎn)小時(shí)AQI值在24小時(shí)內(nèi)求得的平均數(shù)值，反映的是近地面顆粒物的日均濃度，這可能也會(huì)使得兩者最終的結(jié)果存在差異。

圖1 2015年國(guó)慶期間（10月1 — 7日）我國(guó)MODIS/Terra氣溶膠光學(xué)厚度（a:AOD）及31個(gè)省會(huì)城市的平均空氣質(zhì)量（b:AQI）分布Fig.1 MODIS/Terra AOD (a) and averaged AQI (b) over 31 provincial capital cities over China from Oct.1 — 7,2015

2.2 國(guó)慶期間我國(guó)不同區(qū)域AQI的時(shí)間變化

根據(jù)所處地理位置，大致把31個(gè)省級(jí)行政區(qū)（不含港澳臺(tái)）分為華東-華中（EC-CC）、華北-東北（NC-NEC）、華南-西南（SC-SWC）和西北（NWC）四部分，并在圖2給出了城市的劃分細(xì)節(jié)和相應(yīng)各區(qū)域AQI的日變化。由圖可知，總的看來(lái)華東-華中區(qū)域和華北-東北區(qū)域在國(guó)慶期間（10月1—7日）都經(jīng)歷了輕度（100 ＜ AQI ＜ 150）到嚴(yán)重（AQI ＞ 300）的空氣污染；而華南-西南地區(qū)除了成都（四川省）以外，其他省份城市的平均空氣質(zhì)量均比較良好（AQI ＜100）。進(jìn)一步比較華東-華中地區(qū)和華北-東北地區(qū)可以發(fā)現(xiàn)，前者的空氣污染大多集中在國(guó)慶前期，即4日以前；而華北-東北地區(qū)除了太原市以外，污染則大多出現(xiàn)在4日以后。10月5日、6日和7日，北京甚至出現(xiàn)了連續(xù)三天污染程度都在重度以上（AQI ＞ 250）的情況。西北地區(qū)的污染特征與其他三區(qū)區(qū)別較大。蘭州、銀川和西寧在國(guó)慶期間污染程度起伏不明顯，且空氣質(zhì)量大多處于良好狀態(tài)；而西安和烏魯木齊則出現(xiàn)了輕度到重度的空氣污染，其中烏魯木齊的空氣質(zhì)量變化與其他城市區(qū)別較大。為了進(jìn)一步獲取我國(guó)不同區(qū)域國(guó)慶期間的空氣污染特征，并探討其成因，根據(jù)不同城市AQI變化曲線在四大分區(qū)中選取了幾個(gè)污染程度較為嚴(yán)重的城市（北京、天津、濟(jì)南、鄭州、合肥、成都、西安和烏魯木齊），并在下文中針對(duì)其主要污染物組分進(jìn)行詳細(xì)分析。

圖2 2015年10月1—10日我國(guó)31個(gè)省會(huì)城市AQI日變化特征Fig.2 Daily Variation of AQI over 31 cities in China from Oct.1 to Oct.10 of 2015

2.3 不同城市國(guó)慶期間主要污染物濃度的變化

基于環(huán)境監(jiān)測(cè)站觀測(cè)資料，把八個(gè)城市范圍內(nèi)所有站點(diǎn)獲取的主要污染物（PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO）逐時(shí)濃度做平均，得到相應(yīng)的小時(shí)濃度值；再在24小時(shí)內(nèi)取平均，最終得到該城市主要污染物的日均濃度。圖3給出的是2015年10月1—10日期間八個(gè)城市主要污染物濃度的日變化。

由圖可知：（1）在所有城市中，PM2.5和PM10基本呈現(xiàn)比較一致的變化趨勢(shì)，但是兩者之間的比值（PM2.5/PM10）卻存在明顯的日變化。以北京為例，10月1—3日，PM2.5/PM10基本維持在0.5以下，相對(duì)較粗的顆粒（PM10— PM2.5）占主導(dǎo)；而10月4日開(kāi)始，細(xì)顆粒物PM2.5開(kāi)始逐漸占據(jù)絕對(duì)主導(dǎo)，其中10月5日PM2.5/PM10高達(dá)0.9。此外，PM2.5和PM10的濃度及兩者之間的比值存在明顯的空間差異?？偟膩?lái)說(shuō)，北京的PM2.5、PM10及兩者之間的比值都比較高，說(shuō)明國(guó)慶期間北京的污染程度最為嚴(yán)重，且主要由細(xì)顆粒物主導(dǎo)。而在烏魯木齊和西安，PM2.5濃度和兩者之間的比值都相對(duì)較低，但是PM10濃度比較高，說(shuō)明這兩個(gè)城市的空氣污染主要是由粗顆粒主導(dǎo)的。（2）在所有城市中，NO2和CO的變化趨勢(shì)都比較一致，這主要是由于NO2和CO都主要由燃燒過(guò)程排放，如化石燃料的燃燒（汽車(chē)尾氣）和秸稈燃燒等（王自發(fā)等，2014）。（3）SO2濃度的日變化趨勢(shì)與NO2和CO比較相似，但是濃度相對(duì)較低，尤其是在北京。這可能跟近年來(lái)北京壓減燃煤工作（如“煤改電”、“清潔燃燒”和“去煤化”等政策的實(shí)行）取得顯著成效有關(guān)。（4）與其他污染物相比，O3的變化趨勢(shì)較為復(fù)雜。對(duì)于北京、天津和濟(jì)南三個(gè)城市來(lái)說(shuō)，O3的變化基本與其他污染氣體同步；而在其他城市，O3則與NO2和CO等氣體呈現(xiàn)相反的趨勢(shì)。這主要是由于O3為其前體物NO、NO2和CO等在太陽(yáng)輻射的作用下經(jīng)過(guò)光化學(xué)反應(yīng)生成的二次污染物，其濃度與NO、NO2和CO等的濃度及其配比，以及輻射強(qiáng)度等諸多因素有關(guān)（李凌霜和趙景波，2015）。八個(gè)城市主要污染物在國(guó)慶期間的平均濃度見(jiàn)表1。

圖3 2015年10月1—10日我國(guó)八個(gè)城市主要污染物的日變化特征Fig.3 Daily variations of the major pollutants over eight cities in China from Oct.1 to Oct.10 of 2015

表1 八個(gè)城市國(guó)慶期間主要污染物的平均濃度及標(biāo)準(zhǔn)偏差（10月1—7日）Tab.1 Averaged concentrations of the major pollutants （Mean ± Stand deviation）over eight cities during the National Holidays (Oct.1—7)

2.4 2015國(guó)慶期間我國(guó)城市空氣污染成因分析

大氣污染產(chǎn)生的前提無(wú)疑是大氣中污染物的一次排放及二次轉(zhuǎn)化；而大氣污染的形成區(qū)域以及污染程度則與氣象條件密切相關(guān)（穆穆和張人禾，2014）。不僅如此，大氣中氣體污染物的氣-固轉(zhuǎn)化過(guò)程在很大程度上依賴(lài)于氣象條件，氣象-污染雙向反饋對(duì)于重污染的形成也有重要貢獻(xiàn)（王自發(fā)等，2014）。因此，在較短時(shí)期內(nèi)，大氣污染的背景排放強(qiáng)度可認(rèn)為大致穩(wěn)定，此時(shí)影響大氣污染程度的主要因素應(yīng)該是氣象條件和一些非常態(tài)的自然或者人類(lèi)活動(dòng)，比如火山爆發(fā)、沙塵暴或者季節(jié)性的秸稈燃燒等。本文的研究時(shí)段為2015年國(guó)慶期間，國(guó)慶節(jié)作為我國(guó)的法定長(zhǎng)假之一，也是民眾出行的高峰期。據(jù)報(bào)道，僅北京市在2015年國(guó)慶期間就接待了1100萬(wàn)游客。如此規(guī)模的人類(lèi)活動(dòng)可能會(huì)在一定程度上增加整個(gè)城市的交通污染源排放，進(jìn)而影響城市空氣質(zhì)量。此類(lèi)因素之外，本文主要結(jié)合衛(wèi)星影像、地表天氣形勢(shì)圖ECMWF風(fēng)場(chǎng)從秸稈燃燒和氣象條件兩個(gè)方面來(lái)對(duì)本次污染事件的成因展開(kāi)討論。

由MODIS/Terra真彩圖和火點(diǎn)分布（圖4）可以看出，10月1日除了陜西以外，其他地區(qū)沒(méi)有出現(xiàn)明顯污染（真彩圖上表現(xiàn)為灰色的區(qū)域）；但是河南和山東境內(nèi)出現(xiàn)大片密集火點(diǎn)，尤其是河南，境內(nèi)可見(jiàn)明顯煙羽。而西安市該日上午9時(shí)、10時(shí)、11時(shí)等多個(gè)時(shí)段的AQI均高達(dá)500，屬于嚴(yán)重污染等級(jí)，首要污染物為PM10。據(jù)報(bào)道，此次嚴(yán)重污染主要是由甘肅、寧夏部分地區(qū)的沙塵自西北向東南方向傳輸所致。2日開(kāi)始，我國(guó)華東和華中地區(qū)開(kāi)始出現(xiàn)明顯污染，并逐漸向華北蔓延，并一直維持、發(fā)展，直到8日開(kāi)始消散。這一趨勢(shì)與本文在上兩節(jié)獲取的污染特征基本一致。而火點(diǎn)的分布也不僅局限于河南和山東地區(qū)，華北和東北地區(qū)也相繼出現(xiàn)。這與我國(guó)秋收秋種時(shí)節(jié)大規(guī)模的秸稈燃燒有關(guān)。需要指出的是，此處火點(diǎn)的分布僅是在Terra衛(wèi)星過(guò)境時(shí)刻（上午10:30左右）探測(cè)所得，并不能完全反映國(guó)慶期間我國(guó)的秸稈燃燒規(guī)模。再加上云層的干擾，勢(shì)必有相當(dāng)一部分火點(diǎn)沒(méi)有被衛(wèi)星探測(cè)到。因此，實(shí)際上秸稈燃燒排放對(duì)于污染形成的作用可能更為明顯。

結(jié)合圖5給出的國(guó)慶期間地面天氣形勢(shì)圖可知，10月1日，華北地區(qū)處于高壓系統(tǒng)的移動(dòng)路徑上，當(dāng)?shù)嘏欧诺奈廴疚飼?huì)被高壓系統(tǒng)清除；而河南和山東地區(qū)則被高壓中心控制，下沉氣流使得該區(qū)域秸稈燃燒排放的污染物不能有效擴(kuò)散，從而在當(dāng)?shù)乩鄯e形成污染。2日之后高壓開(kāi)始減弱，并于3日在華東地區(qū)出現(xiàn)一個(gè)較弱的低壓中心，華中和華東地區(qū)風(fēng)向轉(zhuǎn)為南風(fēng)，把該區(qū)域的污染物向北輸送至華北地區(qū)。4日，弱低壓進(jìn)一步移動(dòng)至華北地區(qū)，該區(qū)域風(fēng)速較小，且濕度大，污染擴(kuò)散條件不利，造成污染物的快速積累和轉(zhuǎn)化。5、6兩日，華北地區(qū)逐漸被一弱高壓控制，污染繼續(xù)積累；直至7日，西北地區(qū)的強(qiáng)高壓攜冷空氣把污染吹散。

圖4 2015年10月1— 8日期間我國(guó)MODIS/Terra RGB真彩圖像及火點(diǎn)分布Fig.4 MODIS/Terra RGB true color images and fi re maps over China from Oct.1 to Oct.8

圖5 2015年10月1—8日我國(guó)地面天氣形勢(shì)圖（地方時(shí)14:00）Fig.5 Synoptic maps at 14:00 (Local time) over China from Oct.1 to Oct.8

為了進(jìn)一步分析氣象條件在本次污染事件中的作用，本文分析了2015年10月1—8日我國(guó)31個(gè)省會(huì)城市的首要污染物，分析表明在本文的研究時(shí)段我國(guó)絕大部分區(qū)域的首要污染物都是顆粒物，其中PM10占59%，PM2.5占30%。因此選取PM10作為該段時(shí)間的代表性污染物，對(duì)900多個(gè)地面站點(diǎn)的實(shí)測(cè)PM10濃度進(jìn)行了插值處理，得到國(guó)慶期間我國(guó)PM10的空間分布，并結(jié)合ECMWF 850 hpa的數(shù)據(jù)分析了風(fēng)場(chǎng)在該污染事件中的作用（圖6）。需要指出的是，由于站點(diǎn)分布的不均勻性，插值區(qū)域主要覆蓋在我國(guó)中、東部的絕大部分地區(qū)。

圖6 2015年10月1 — 8日（a — h）我國(guó)PM10空間分布及相應(yīng)的風(fēng)場(chǎng)變化Fig.6 Evolutions of PM10 spatial distribution and the wind fi elds from ECMWF from Oct.1 to 8 (a—h)

如圖6所示，10月1日，PM10濃度高值區(qū)主要分布在陜西、寧夏、甘肅及內(nèi)蒙古地區(qū)，由上文的分析可知，這主要是由寧夏、甘肅等地區(qū)的沙塵向陜西方向輸送導(dǎo)致；而風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)顯示當(dāng)天的主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲鞅憋L(fēng)，風(fēng)速高達(dá)10 m · s?1以上，與上文的分析非常一致。10月2 — 3日，我國(guó)華東及華中地區(qū)（河南、山東等省份）開(kāi)始出現(xiàn)污染，并逐漸增強(qiáng)；10月4 — 7日，華東-華北地區(qū)的盛行風(fēng)向以南風(fēng)為主，華東的污染逐漸向華北方向輸送，PM10高值區(qū)也從華東轉(zhuǎn)移到了華北地區(qū)；10月8日，華北-華東地區(qū)風(fēng)向轉(zhuǎn)為偏北風(fēng)，結(jié)合圖5可知，在西北方向冷高壓的作用下，空氣污染物開(kāi)始被清除，該區(qū)域的污染程度大幅度降低。

由上可知，本次區(qū)域性污染事件，除了本地固有的背景排放貢獻(xiàn)以外，還受到季節(jié)性生物質(zhì)燃燒、區(qū)域性的污染物輸送及相對(duì)穩(wěn)定的高壓天氣系統(tǒng)等因素的共同作用。

3 結(jié)論

本文基于我國(guó)31個(gè)城市283個(gè)環(huán)境監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的數(shù)據(jù)，分析了2015年國(guó)慶期間出現(xiàn)的一次區(qū)域性空氣污染事件的時(shí)空變化特征，并結(jié)合衛(wèi)星數(shù)據(jù)和天氣形勢(shì)圖對(duì)其成因進(jìn)行了討論。主要結(jié)論如下：

（1）2015年國(guó)慶期間我國(guó)出現(xiàn)的空氣污染事件具有明顯的區(qū)域性，華北、華東、東北、西北及西南地區(qū)均出現(xiàn)了不同程度的空氣污染，部分地區(qū)達(dá)到了嚴(yán)重污染等級(jí)。從時(shí)間上來(lái)看，華中和華東地區(qū)的污染要先于華北和東北地區(qū)。

（2）不同城市的主要污染物具有顯著的時(shí)間及空間差異。除西安和烏魯木齊以外，其他城市的顆粒物污染主要由細(xì)顆粒物主導(dǎo)。NO2、CO和SO2的變化趨勢(shì)基本一致， O3的變化規(guī)律則較為復(fù)雜。在北京、天津和濟(jì)南三個(gè)城市，O3的變化基本與其他污染氣體同步；而在其他城市，O3則與NO2和CO等氣體呈現(xiàn)相反的趨勢(shì)。

（3）除本地背景排放源以外，我國(guó)秋季的秸稈燃燒、區(qū)域性的污染物輸送和不利的氣象條件是造成我國(guó)2015年國(guó)慶期間華東及華北地區(qū)污染事件的主要因素。

曹軍驥.2012.我國(guó)PM2.5污染現(xiàn)狀與控制對(duì)策[J].地球環(huán)境學(xué)報(bào),3(5):1030 – 1036.[Cao J J.2012.Pollution status and control strategies of PM2.5in China [J].Journal of Earth Environment,3(5):1030 – 1036.]

丁一匯,柳艷菊.2014.近50 年我國(guó)霧和霾的長(zhǎng)期變化特征及其與大氣濕度的關(guān)系[J].中國(guó)科學(xué):地球科學(xué),44:37 – 48.[Ding Y H,Liu Y J.2014.Analysis of longterm variations of fog and haze in China in recent 50 years and their relations with atmospheric humidity [J].Science China:Earth Sciences,57:36 – 46.]

國(guó)家統(tǒng)計(jì)局能源統(tǒng)計(jì)司.2011.中國(guó)能源統(tǒng)計(jì)年鑒2011[M].北京:中國(guó)統(tǒng)計(jì)出版社.[National Bureau of Statistics of the People’s Republic of China.2011.China energy statistical yearbook 2011 [M].Beijing:China Statistics Press.]

李凌霜,趙景波.2015.西安市雁塔區(qū)10月O3時(shí)空變化規(guī)律[J].地球環(huán)境學(xué)報(bào)，6(5)：299 – 306.[Li L S,Zhao J B.2015.Vertical and temporal variation of O3in October in the Yanta District of Xi’an [J].Journal of Earth Environment,6(5):299 – 306.]

穆 穆,張人禾.2014.應(yīng)對(duì)霧霾天氣:氣象科學(xué)與技術(shù)大有可為 [J].中國(guó)科學(xué):地球科學(xué),44:1 – 2.[Mu M,Zhang R H.2014.Addressing the issue of fog and haze:A promising way of meteorological science and technology [J].Science China:Earth Sciences,57:1 – 2.

王自發(fā),李 杰,王 哲,等.2014.2013 年1月我國(guó)中東部強(qiáng)霾污染的數(shù)值模擬和防控對(duì)策[J].中國(guó)科學(xué):地球科學(xué),44:3 – 14.[Wang Z F,Li J,Wang Z,et al.2014.Modeling study of regional severe hazes over Mid-Eastern China in January 2013 and its implications on pollution prevention and control [J].Science China:Earth Sciences,57:3 – 13.]

吳 兌.2012.近十年中國(guó)灰霾天氣研究綜述[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),32:257 – 269.[Wu D.2012.Hazy weather research in China in the last decade:A review [J].Acta Scientiae Circumstantiae,32( 2):257 – 269.]

張人禾,李 強(qiáng),張若楠.2014.2013 年1 月中國(guó)東部持續(xù)性強(qiáng)霧霾天氣產(chǎn)生的氣象條件分析 [J].中國(guó)科學(xué):地球科學(xué),44:27 – 36.[Zhang R H,Li Q,Zhang R N.2014.Meteorological conditions for the persistent severe fog and haze event over eastern China in January 2013 [J].Science China:Earth Sciences,57:26 – 35.]

張小曳,孫俊英,王亞強(qiáng),等.2013.我國(guó)霧-霾成因及其治理的思考[J].科學(xué)通報(bào),58:1178 – 1187.[Zhang X Y,Sun J Y,Wang Y Q,et al.Factors contributing to haze and fog in China [J].Chinese Science Bulletin,58:1178 – 1187.]

周順武,馬 悅,宋 瑤,等.2015.中國(guó)東部地區(qū)冬季和夏季地面濕度空間分布特征的對(duì)比分析 [J].氣候與環(huán)境研究,20(5):589 – 599.[Zhou S W,Ma Y,Song Y,et al.2015.Comparison between the spatial distribution of surface humidity in winter and summer over East China [J].Climatic and Environmental Research,20(5):589 – 599.]

Cheng Z,Wang S,Fu X,et al.2014.Impact of biomass burning on haze pollution in the Yangtze River delta,China:a case study in summer 2011 [J].Atmospheric Chemistry and Physics,14:4573 – 4585.

Correia A W,Pope C A Ⅲ,Dockery D W,et al.2013.Effect of air pollution control on life expectancy in the United States:an analysis of 545 U.S.counties for the period from 2000 to 2007 [J].Epidemiology,24(1):23 – 31.

Fann N,Lamson A D,Anenberg S C,et al.2012.Estimating the national public health burden associated with exposure to ambient PM2.5and ozone [J].Risk Analysis,32(1):81 – 95.

Huang X,Li M M,Li J F,et al.2012.A high-resolution emission inventory of crop burning in fields in China based on MODIS Thermal Anomalies/Fire products [J].Atmospheric Environment,50:9 – 15.

Justice C O,Giglio L,Korontzi S,et al.2002.The MODIS fire products [J].Remote Sensing of Environment,83:244 – 262.

Kaufman Y J,Tanre D,Remer L A,et al.1997.Operational remote sensing of tropospheric aerosol over land from EOS moderate resolution imaging spectroradiometer [J].Journal of Geophysical Research,102(D14):17051 – 17067.

Lelieveld J,Evans J S,Fnais M,et al.2015.The contribution of outdoor air pollution sources to premature mortality on a global scale [J].Nature,525:367 – 371.

Liu X G,Li J,Qu Y,et al.2013.Formation and evolution mechanism of regional haze:a case study in the megacity Beijing,China [J].Atmospheric Chemistry and Physics,13:4501 – 4514.

Long X,Tie X X,Cao J J,et al.2016.Impact of crop field burning and mountains on heavy haze in the North China Plain:a case study [J].Atmospheric Chemistry and Physics,16:9675 – 9691.

Tao M,Chen L,Su L,et al.2012.Satellite observation of regional haze pollution over the North China Plain [J].Journal of Geophysical Research,117(D12):48 – 50.

van Donkelaar A,Martin R V,Brauer M,et al.2010.Global estimates of ambient fi ne particulate matter concentrations from satellite-based aerosol optical depth:development and application [J].Environmental Health Perspectives,118(6):847 – 855.

Wang J,Christopher S A.2003.Inter-comparison between satellite-derived aerosol optical thickness and PM2.5mass:implications for air quality studies [J].Geophysical Research Letters,30 (21):267 – 283.

Yang S J,He H P,Lu S L,et al.2008.Quanti fi cation of crop residue burning in the field and its influence on ambient air quality in Suqian,China [J].Atmospheric Environment,42(9):1961 – 1969.

Zhang Y L,Cao F.2015.Fine particulate matter (PM2.5) in China at a city level [J].Scienti fi c Reports,5:14884.DOI:10.1038/srep14884.

Zheng X Y,Liu X D,Zhao F H,et al.2005.Seasonal characteristics of biomass burning contribution to Beijing aerosol [J].Science China Chemistry,48(5):481 – 488.

Characteristics and formation mechanism of a heavy air pollution episode over Chinese cities during the National Day holiday in 2015

SU Xiaoli1,2,FENG Tian1,2,3,CAO Junji1,2,4
1.Key Laboratory of Aerosol Chemistry amp; Physics,Institute of Earth Environment,Chinese Academy of Sciences,Xi’an 710061,China
2.State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology,Institute of Earth Environment,Chinese Academy of Sciences,Xi’an 710061,China
3.School of Human Settlements and Civil Engineering,Xi’an Jiaotong University,Xi’an 710049,China
4.Institute of Global Environmental Change,Xi’an Jiaotong University,Xi’an 710049,China

Background,aim,and scopeAir pollution is increasingly becoming the focus of government and citizen concern around the globe,especially over China during recent years.Due to the travel peak and straw burning after autumn harvest in China,extreme haze often appears in the seven-day National Day holiday and offers an opportunity to study the effects of human activities on air quality.In order to characterize a heavy air pollution episode and investigate its formation mechanism,hourly concentrations of gaseous pollutants and PM (particulate matter) derived from national environmental monitoring network were collected and analyzedover China during the National Day holiday in 2015,combining the satellite observations and Synoptic maps.Materials and methodsHourly concentrations of gaseous pollutants and PM (particulate matter) were derived from Oct.1 to Oct.10,2015 at 283 stations over 31 provincial capital cities (except Taipei,Hong Kong and Macau).Based on the spatial and temporal variability of Air Quality Index (AQI) in four regions,eight typical cities were selected and daily variation in major air pollutants were analyzed.To investigate the major causes of the air pollution event,AOD and true color images of the Moderate Resolution Spectroradiometer (MODIS) aboard the Terra spacecraft were studied combing with meteorological datasets from the European Centre for Medium-Range Weather Forecasts (ECMWF).ResultsThe results showed that:(1) The regional air pollution event fi rstly appeared in the East China and Central China,and then transported to the North China and became the heaviest there.Note that there were also a heavy air pollution observed on Oct.1st in Xi’an,which were contributed by transported dust pollution from the northwest,but cleared away on Oct.2nd due to the strong wind.(2) The dominance of particle pollutant varied in different cities.For example,fi ne particles dominated most of the particle pollution over Beijing and Tianjin,while the coarse mode particles were often dominant over Xi’an and Urumqi.(3) Spatial variability in gaseous pollutants evolutions were very signi fi cant.NO2,CO and SO2followed the similar trend,while O3only varied following other gaseous pollutants over Beijing,Tianjin and Jinan.For other cities,O3varied in the opposite trend.(4) According to the satellite observations and the evolution of synoptic situations,biomass burning in the autumn of China and the unfavorable meteorological conditions were the major causes of this heavy air pollution event over most areas of China,while dust transport played a leading role in the air pollution over the Northwest China (Xi’an).DiscussionBased on comprehensive analyses on in situ measurements,satellite observations and synoptic situations,we identi fi ed the important contribution of the biomass burning (straw burning) to the autumn haze of China,especially in stagnant meteorological conditions,although crop straw burning has been banned in most regions of China before several years.Our study suggested that the present agricultural burning policy in China required some improvement to effectively reduce air pollution during harvest or other active burning periods.ConclusionsThe intense emission from straw burning during harvest seasons was liable to cause heavy regional air pollution once the meteorological condition was unfavorable.The combination of ground-based air quality monitoring network and satellite remote sensing,as well as meteorological measurements offers an effective tool to monitor and characterize regional air pollution.Recommendations and perspectivesOur study demonstrated that human activity,such as biomass burning,has significant effects on air quality,especially in stagnant meteorological conditions.Consequently,air pollution would probably be controlled and mitigated under a supervision of the forecast results about atmospheric diffusion condition from the meteorological of fi ce.

National Natural Science Foundation of China (41505032)

SU Xiaoli,E-mail:suxl@ieecas.cn

air pollution; temporal and spatial variation; criteria pollutants; formation mechanism

2016-10-25；錄用日期2016-12-20

Received Date:2016-10-25;Accepted Date2016-12-20

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41505032）

蘇小莉，E-mail:suxl@ieecas.cn

蘇小莉,馮 添, 曹軍驥.2017.2015年國(guó)慶期間我國(guó)城市空氣污染特征及成因分析[J].地球環(huán)境學(xué)報(bào),8(1):25 – 36.

: SU X L,Feng T,Cao J J.2017.Characteristics and formation mechanism of a heavy air pollution episode over Chinese cities during the National Holidays in 2015 [J].Journal of Earth Environment,8(1):25 – 36.]

10.7515/JEE201701004