甲烷與正丁烷微小尺度催化燃燒性能比較

王業(yè)峰，周俊虎，趙慶辰，楊衛(wèi)娟，周靖松，張彥威

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甲烷與正丁烷微小尺度催化燃燒性能比較

王業(yè)峰，周俊虎，趙慶辰，楊衛(wèi)娟，周靖松，張彥威

（浙江大學(xué)能源清潔利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江杭州 310027）

對(duì)微圓管內(nèi)甲烷和正丁烷在Pt/ZSM-5上的催化燃燒進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究，獲得并分析了二者的穩(wěn)燃范圍、產(chǎn)物濃度、壁溫分布和壁面散熱等燃燒性能。發(fā)現(xiàn)在富燃條件下甲烷和正丁烷能夠在大當(dāng)量比下實(shí)現(xiàn)催化自穩(wěn)燃燒。相同流量下正丁烷穩(wěn)燃當(dāng)量比范圍寬于甲烷，貧燃范圍在0.4附近。流量由200 ml·min-1增大至1000 ml·min-1，甲烷和正丁烷轉(zhuǎn)化率出現(xiàn)大幅下降。在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)，正丁烷和甲烷的轉(zhuǎn)化率差異不大?；瘜W(xué)當(dāng)量比條件下隨流量增大，正丁烷的轉(zhuǎn)化率在600 ml·min-1開(kāi)始高于甲烷。甲烷和正丁烷能夠在散熱比例高達(dá)70%的情況下自穩(wěn)催化燃燒且轉(zhuǎn)化率在95%以上。相同流量下，與甲烷相比，正丁烷催化燃燒的壁溫、散熱功率和散熱比例都更高。整體來(lái)看，正丁烷催化穩(wěn)燃范圍較甲烷略寬，兩者轉(zhuǎn)化率曲線相近，放熱功率和壁面散熱功率相差較小，正丁烷在必要時(shí)可作為甲烷的替代燃料。

甲烷；正丁烷；催化劑；微尺度；替代

引 言

為了給便攜式電池、微型無(wú)人機(jī)、微型推進(jìn)器、微型化學(xué)反應(yīng)器和傳感器等提供動(dòng)力，基于燃燒高能量密度烷烴類燃料的微型發(fā)電系統(tǒng)具備良好的發(fā)展空間[1]。作為發(fā)電系統(tǒng)的動(dòng)力部分，微型燃燒器內(nèi)穩(wěn)定、高效的燃燒極為重要。而微尺度條件下停留時(shí)間不充足、高比表面積帶來(lái)高散熱都增加了微燃燒器中火焰穩(wěn)定難度[2-3]。催化燃燒能擴(kuò)大燃料的穩(wěn)燃范圍，在高散熱下也能保持良好的燃燒穩(wěn)定性[4-5]。

甲烷在自然界中分布廣、價(jià)格低廉，既是一種優(yōu)質(zhì)的氣體燃料，也是生產(chǎn)合成氣和許多化工產(chǎn)品的重要原料。甲烷占天然氣的90%以上，是主要成分[6]。對(duì)甲烷微尺度催化燃燒的研究非常多[3,7-10]。Yang等[11]借助OH-PLIF測(cè)量了甲烷/空氣預(yù)混火焰的OH基分布濃度，發(fā)現(xiàn)近壁面OH基濃度越大的材料熄火間距越小。Yan等[12]模擬了甲烷/空氣在Pt上的預(yù)混燃燒，發(fā)現(xiàn)在一定范圍內(nèi)增大催化劑表面密度能提升甲烷的轉(zhuǎn)化率。Li等[13]模擬了甲烷在多段布置的Pt催化劑上的燃燒，發(fā)現(xiàn)Pt上會(huì)發(fā)生表面反應(yīng)，分段布置有助于氣相反應(yīng)的發(fā)生和甲烷的快速消耗。大量研究[14-16]表明烷烴類燃料中甲烷催化燃燒活性最低，這是由于其C—H鍵能在烷烴中是最高的[17]。隨著碳鏈長(zhǎng)度的增長(zhǎng)，烷烴類燃料更容易實(shí)現(xiàn)催化氧化[18]。正丁烷是常溫下碳鏈最長(zhǎng)的氣態(tài)烷烴，廣泛應(yīng)用在內(nèi)燃機(jī)、工業(yè)燃燒器和住宅供熱中[19]，低著火溫度等優(yōu)良特性使其得到了廣泛的研究[20-23]。

基于以上背景，必要時(shí)可采用正丁烷代替甲烷作為微尺度催化燃燒的燃料。燃料變化會(huì)帶來(lái)相應(yīng)工況、溫度場(chǎng)和物質(zhì)濃度場(chǎng)等變化。對(duì)此本工作對(duì)微型燃燒器內(nèi)甲烷和正丁烷的催化燃燒展開(kāi)實(shí)驗(yàn)研究，分析二者的穩(wěn)燃范圍、產(chǎn)物濃度、壁溫分布和壁面散熱等燃燒性能的異同，討論正丁烷替代甲烷的理論可行性，為微型燃燒器的燃料選擇提供有價(jià)值的參考。

1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

1.1 催化劑制備

采用Pt/ZSM-5粉末作為催化劑。使用浸漬法制備催化劑：催化劑載體選用ZSM-5沸石（南開(kāi)大學(xué)催化劑廠），研磨成粉末后用去離子水洗，105℃下經(jīng)過(guò)24 h烘干。稱量特定質(zhì)量的ZSM-5粉末浸漬在在氯鉑酸（H2PtCl6·6H2O）溶液中，用磁力攪拌器攪拌12 h，之后在90℃下徹底烘干，稱重。質(zhì)量增加量表明Pt的負(fù)載量(質(zhì)量分?jǐn)?shù))為5%。之后負(fù)載Pt的樣品在體積比4% H2的氣氛、500℃下還原3 h。BET測(cè)量結(jié)果顯示催化劑負(fù)載后載體的比表面積從275.72 m2·g-1下降至261.77 m2·g-1，孔容保持為0.15 m3·g-1。

1.2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

微型燃燒器采用石英玻璃制作，尺寸結(jié)構(gòu)如圖1所示。進(jìn)口長(zhǎng)10 mm，為防止層流火焰回火，設(shè)計(jì)孔徑為1 mm。反應(yīng)段內(nèi)徑4 mm、外徑6 mm，反應(yīng)段前端布置10 mm的石英棉以穩(wěn)定流場(chǎng)。40 mg催化劑以填充床形式布置在燃燒器內(nèi)，長(zhǎng)度為20 mm，布置密度為0.159 mg·mm-3，催化劑段尾部與燃燒器末端相距30 mm。

實(shí)驗(yàn)裝置由供氣系統(tǒng)、燃燒系統(tǒng)以及數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)3部分組成，如圖2所示，實(shí)線代表氣路，虛線代表電子信號(hào)路。采用七星華創(chuàng)CS200系列流量計(jì)調(diào)節(jié)燃料和空氣的進(jìn)氣流量，滿量程測(cè)量精度±1%。采用K型熱電偶監(jiān)測(cè)進(jìn)口溫度。反應(yīng)器外壁面溫度通過(guò)紅外熱像儀（ThermaCam S65, FLIR, USA）進(jìn)行測(cè)量，測(cè)量精度為±2%，采用K型熱電偶進(jìn)行校準(zhǔn)，調(diào)節(jié)玻璃的發(fā)射率為0.86，溫度誤差在±10℃以內(nèi)。實(shí)驗(yàn)時(shí)采用丁烷熱風(fēng)槍加熱壁面至500℃以上，之后通入燃料/空氣混合氣，通過(guò)紅外熱像儀視窗觀察到壁面溫度，壁溫在10 min內(nèi)變化不超過(guò)2℃且高于環(huán)境溫度認(rèn)為燃燒穩(wěn)定，取樣針從燃燒器后部插入5 mm，緩慢、平穩(wěn)地抽取20 ml氣體，通入氣相色譜儀（Agilent 7890B, USA）中，測(cè)量尾氣物質(zhì)濃度。

甲烷和正丁烷物性參數(shù)見(jiàn)表1（來(lái)自NIST Web Book）。

表1 燃料物性參數(shù)

2 結(jié)果與分析

2.1 穩(wěn)燃范圍

在不同的預(yù)混氣流量（）下改變其當(dāng)量比（），得到甲烷和正丁烷的穩(wěn)燃范圍，如圖3所示。甲烷的貧燃極限隨流量增大先略微下降后上升，最后在=1.0附近波動(dòng)。O2在催化劑表面的吸附活化能遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于甲烷的吸附活化能[24]，因此反應(yīng)開(kāi)始前催化劑活性位表面都被O2占據(jù)。而甲烷在催化劑表面的吸附速度以及第一步基元反應(yīng)CH4CH3(s)+H(s) 的反應(yīng)速率是甲烷著火和穩(wěn)定燃燒的關(guān)鍵步驟[25]，隨著的減小，O2分壓增大，甲烷分壓減小，吸附速率下降。同時(shí)預(yù)混氣中增加的N2量會(huì)稀釋反應(yīng)的產(chǎn)熱，從而導(dǎo)致燃燒的不穩(wěn)定。這些都使得甲烷的貧燃極限在1.0附近，與文獻(xiàn)[26]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果相吻合。流量增大，O2量增加，導(dǎo)致在定量Pt活性位上甲烷的吸附更加困難，氣相中甲烷在更高的分壓比下才能實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定燃燒，因而表現(xiàn)為貧燃極限隨流量增大而升高。正丁烷在Pt表面的吸附活化能與O2之間的差別小于甲烷與O2之間的差別[27]，因此同等條件下正丁烷的貧燃極限低于甲烷的貧燃極限。由于正丁烷的燃燒熱高（Δ2877.5 kJ·mol-1），而且在Pt表面正丁烷分子較易吸附，吸附速率和反應(yīng)速率大，流量增大提高了輸入熱量，正丁烷在貧燃條件下放熱量增多，能克服流量增大導(dǎo)致的更多的散熱損失，因此表現(xiàn)為正丁烷的貧燃極限隨流量增大單調(diào)下降，=700 ml·min-1后穩(wěn)定在0.4。

甲烷與正丁烷的富燃極限在10～25之間，隨流量增大整體趨于減小。富燃條件下燃料過(guò)量，O2量嚴(yán)重不足，催化燃燒放熱少。而流量增大，停留時(shí)間縮短，轉(zhuǎn)化率下降，同時(shí)增大的流量還會(huì)帶走額外的熱量，因而大流量不利于富燃情況的穩(wěn)定燃燒。由于正丁烷的燃燒熱高于甲烷的燃燒熱，≥400 ml·min-1時(shí)正丁烷能在更高的當(dāng)量比下穩(wěn)定燃燒。甲烷富燃極限在200 ml·min-1時(shí)存在一個(gè)峰值的可能是活性位吸附造成的。O2在Pt上的吸附是極容易的[24]，即使在甲烷極富集的情況下，著火燃燒依然取決于O2的濃度和流量。流量為100 ml·min-1時(shí)，因流量較低而無(wú)法在更高的當(dāng)量比下實(shí)現(xiàn)催化自穩(wěn)燃燒。將流量增大至200 ml·min-1，流量增大彌補(bǔ)了當(dāng)量比增加帶來(lái)的O2量減少，維持反應(yīng)放熱，使得燃燒在更高當(dāng)量比下得以維持。整體上甲烷的穩(wěn)燃范圍與正丁烷比較相近，正丁烷的穩(wěn)燃范圍略大。

2.2 產(chǎn)物分析

為進(jìn)一步研究甲烷與正丁烷在此燃燒器內(nèi)的燃燒特性，選取=1.0時(shí)5個(gè)不同的流量工況進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，見(jiàn)表2。甲烷催化氧化的主要產(chǎn)物為CO、CO2和H2O，只在高溫下才會(huì)檢測(cè)到極微量的其他烴類[7]。正丁烷在Pt上的催化燃燒主要產(chǎn)物也為CO、CO2和H2O[28]。

表2 實(shí)驗(yàn)工況

表3 Φ=1.0時(shí)甲烷和正丁烷燃燒產(chǎn)物的體積分?jǐn)?shù)

此實(shí)驗(yàn)中甲烷和正丁烷催化燃燒主要產(chǎn)物是CO2和H2O（未定量測(cè)量），某些工況下能檢測(cè)到微量的CO、H2、乙烯和乙烷，具體濃度見(jiàn)表3。乙烯和乙烷只在正丁烷催化燃燒中出現(xiàn)，乙烯體積分?jǐn)?shù)在10-2量級(jí)，乙烷體積分?jǐn)?shù)在10-3量級(jí)?？梢哉J(rèn)為甲烷和正丁烷催化燃燒產(chǎn)物種類差異很小。

圖4展示了甲烷和正丁烷在=1.0時(shí)轉(zhuǎn)化率隨流量的變化。隨著流量的增大，兩者的轉(zhuǎn)化率單調(diào)下降，由200 ml·min-1增大至1000 ml·min-1，甲烷的轉(zhuǎn)化率由97.77%下降至47.79%，正丁烷的轉(zhuǎn)化率由95.98%下降至50.86%。燃料的轉(zhuǎn)化率主要受停留時(shí)間和反應(yīng)溫度影響。由200 ml·min-1增大至1000 ml·min-1，停留時(shí)間下降至1/5，質(zhì)量空速（WHSV）對(duì)應(yīng)上升5倍，抵消了流量上升對(duì)應(yīng)的更高輸入熱量的積極效應(yīng)，對(duì)轉(zhuǎn)化率的消極影響占主導(dǎo)，使得轉(zhuǎn)化率發(fā)生了明顯的下降。為200 ml·min-1和400 ml·min-1時(shí)，甲烷和正丁烷的轉(zhuǎn)化率都在80%以上，是微型燃燒器運(yùn)行的優(yōu)良工況。

2.3 壁面溫度與散熱

=1.0時(shí)甲烷和正丁烷在不同流量下的壁面溫度沿程分布如圖5所示。順氣流方向壁面溫度先急劇上升，高溫段均在布置的催化劑段附近，催化劑段下游壁面溫度緩慢下降。流量增大，壁面最高溫度位置往下游方向移動(dòng)，甲烷最高壁溫位置由=19.28 mm處下移至=27.12 mm處，正丁烷的最高壁溫位置由=13.75 mm處下移至=26.00 mm處，這主要是流量增大造成反應(yīng)物濃度高，需要更長(zhǎng)的反應(yīng)過(guò)程實(shí)現(xiàn)熱量的充分釋放。由于催化作用，燃料在催化前段發(fā)生燃燒反應(yīng)放出熱量，使得壁面溫度在= 10～15 mm段內(nèi)急劇上升。對(duì)于= 400、600、800、1000 ml·min-1，壁溫曲線在= 20～30 mm段內(nèi)出現(xiàn)第2個(gè)峰值，這是由于催化劑后面的氣相反應(yīng)對(duì)催化反應(yīng)的反饋所致。正丁烷催化燃燒后產(chǎn)生的中間產(chǎn)物和釋放的熱量激發(fā)了后期（≥ 30 mm）的氣相反應(yīng)，表現(xiàn)在此處的壁溫處于400～500℃，遠(yuǎn)高于未激發(fā)氣相反應(yīng)的= 200 ml·min-1。這一現(xiàn)象在文獻(xiàn)[29]中也有報(bào)道（丙烷催化燃燒段后的氣相空間出現(xiàn)氣相反應(yīng)導(dǎo)致氣相空間對(duì)應(yīng)的壁面溫度明顯升高）。氣相反應(yīng)放出的熱量反饋給催化段，使得= 20～30 mm段的壁溫升高，形成第2個(gè)高溫區(qū)域。= 600、800、1000 ml·min-1，甲烷的壁溫低于正丁烷的壁溫。此時(shí)甲烷的輸入熱量略小于正丁烷（表4），而且圖4中正丁烷的轉(zhuǎn)化率也略高于甲烷，使得燃燒放熱也高于甲烷。從傳熱角度來(lái)看，催化燃燒后正丁烷分子摩爾數(shù)增加，甲烷則保持不變（CH4+2O2CO2+2H2O，C4H10+6.5O24CO2+5H2O），分子摩爾數(shù)增加加速管內(nèi)流動(dòng)，增強(qiáng)管內(nèi)換熱。正是這兩個(gè)原因，使得正丁烷在高流量下壁溫略高于甲烷。

根據(jù)燃料物性、轉(zhuǎn)化率以及壁溫分布可計(jì)算各類熱量。

定義輸入熱量in為輸入的燃料完全燃燒后釋放的全部熱量

in=fuel,inD(1)

燃燒產(chǎn)熱gen，采用式（2）進(jìn)行計(jì)算

gen=fuelin=fuelfuel,inDfuel(2)

燃燒器通過(guò)壁面與環(huán)境進(jìn)行熱交換，主要換熱方式為自然對(duì)流換熱和輻射換熱，由式（3）進(jìn)行計(jì)算[30]。

對(duì)流散熱

其中

輻射散熱

因此

surf=c+r(5)

計(jì)算得到各熱量，見(jiàn)表4。從表4可知，流量增大，輸入熱量增加，燃燒釋放熱量增大。正丁烷在= 1000 ml·min-1時(shí)產(chǎn)熱量為31.73 W，是釋放熱量最大的工況。而燃料轉(zhuǎn)化率隨流量增大單調(diào)下降（圖4），而且下降幅度在40%以上。由此推測(cè)，在低流速下反應(yīng)放熱主要受輸入熱量即流量影響，轉(zhuǎn)化率影響居于次位。=200、400、600 ml·min-1時(shí)甲烷燃燒放熱量與正丁烷相近，=800、1000 ml·min-1時(shí)正丁烷燃燒放熱量明顯高于甲烷，這與圖5中甲烷和正丁烷壁溫之間的差別相吻合。

表4 Φ = 1.0時(shí)甲烷和正丁烷熱量

研究得知[30]，壁面溫度越高、與環(huán)境溫度相差越大，壁面散熱量surf越大。對(duì)比分析圖5的壁溫分布情況與表4中對(duì)應(yīng)的surf數(shù)值大小，可以得到相同的結(jié)論。為探究燃燒器表面的散熱性能，單位輸入熱量下的壁面散熱損失曲線隨流量的變化如圖6所示。surfin曲線在=200 ml·min-1處重合，而且達(dá)到70%以上，說(shuō)明此工況下甲烷和正丁烷的催化燃燒將近3/4的輸入熱量通過(guò)壁面釋放，此時(shí)甲烷和正丁烷的轉(zhuǎn)化率分別高達(dá)97.77%和95.98%。隨流量增大surfin曲線單調(diào)下降，這主要是由于流量增大造成輸入熱量in增大，而散熱量在流量達(dá)到600 ml·min-1后基本趨于穩(wěn)定導(dǎo)致（具體見(jiàn)表4）。散熱損失比過(guò)大，代表燃燒放出的熱量更多地被壁面耗散給環(huán)境，而出口的熱氣流帶走的熱量比例降低。在輸入熱量較低時(shí)，容易發(fā)生熄火。催化劑的存在大大增加了燃燒穩(wěn)定性，使得在散熱損失比高達(dá)70%時(shí)仍能自穩(wěn)燃燒。正丁烷的surfin曲線位于甲烷的上方，流量越大兩者之間的差距越明顯，正丁烷的散熱率大于甲烷與催化轉(zhuǎn)換過(guò)程、溫度分布、高溫區(qū)域范圍、氣流熱物性等密切相關(guān)。正丁烷氣相反應(yīng)的激發(fā)改變了燃燒過(guò)程，提升了轉(zhuǎn)化率，從而改變了溫度分布和高溫區(qū)，促進(jìn)了壁面散熱，使得正丁烷的散熱率大于甲烷的散熱率。

3 結(jié) 論

通過(guò)在微小填充床燃燒器內(nèi)進(jìn)行甲烷和正丁烷Pt/ZSM-5催化燃燒實(shí)驗(yàn)，分析了二者的穩(wěn)燃范圍、產(chǎn)物濃度、壁溫分布和壁面散熱等燃燒性能的異同，得到以下結(jié)論。

（1）在富燃條件下甲烷和正丁烷能夠在大當(dāng)量比下催化自穩(wěn)燃燒。在相同的流量下，正丁烷的穩(wěn)燃當(dāng)量比范圍遠(yuǎn)寬于甲烷，而且貧燃范圍在0.4附近。流量由200 ml·min-1增大至1000 ml·min-1，甲烷和正丁烷的轉(zhuǎn)化率出現(xiàn)大幅下降，停留時(shí)間縮短、質(zhì)量空速比上升是主要原因。

（2）在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)，正丁烷和甲烷的轉(zhuǎn)化率差異不大。當(dāng)量比條件下，隨流量增大，正丁烷的轉(zhuǎn)化率在600 ml·min-1時(shí)開(kāi)始高于甲烷。這是由于催化劑段后面的氣相反應(yīng)被激發(fā)并對(duì)催化反應(yīng)的反饋所致。

（3）甲烷和正丁烷能夠在散熱比例高達(dá)70%的情況下自穩(wěn)催化燃燒，而且轉(zhuǎn)化率在95%以上。相同流量下，與甲烷相比，正丁烷催化燃燒的壁溫、散熱功率和散熱比例都更高。這也與正丁烷氣相反應(yīng)被激發(fā)有直接關(guān)系。

（4）整體來(lái)看，正丁烷的催化穩(wěn)燃范圍較甲烷略寬，兩者轉(zhuǎn)化率曲線相近，放熱功率和壁面散熱功率相差較小，正丁烷在必要時(shí)可作為甲烷的替代燃料。

符 號(hào) 說(shuō) 明

Aw——燃燒器外壁面面積，m2 D——燃燒器外徑，D=6 mm f——預(yù)混氣流量，ml·min-1 Gr——Grashof數(shù) DH——燃料燃燒熱，kJ·mol-1 hc——燃燒器外壁面自然對(duì)流換熱的傳熱系數(shù)，W·m-2·℃-1 l——燃料器長(zhǎng)度，mm M——燃料分子量 Nuw——外壁面Nusselt數(shù) nfuel,in——單位時(shí)間輸入的燃料摩爾量，mol·s-1 Pr——Prandtl數(shù) Qc——燃燒器自然對(duì)流散熱，W Qgen——單位時(shí)間燃料燃燒釋放的熱量，W Qin——單位時(shí)間通過(guò)燃料帶入的化學(xué)能，W Qr——燃燒器外壁面輻射散熱，W Qsurf——燃燒器外壁面散熱，W T——燃燒器外壁面溫度，℃ Tboil——沸點(diǎn)，℃ Tig——燃料著火點(diǎn)，℃ Tw——燃燒器外壁面平均溫度，℃ T∞——環(huán)境溫度，T∞=25℃ v——預(yù)混氣平均流速，m·s-1 WHSV——質(zhì)量空速（單位時(shí)間內(nèi)通過(guò)單位質(zhì)量催化劑床層的氣體量），(g cat)-1·h-1 Xfuel——燃料催化燃燒轉(zhuǎn)化率 x——燃燒器距離入口的距離，mm ε——石英玻璃發(fā)射率，e=0.86 lf——熱導(dǎo)率，W·m-1·℃-1 r——燃料密度，kg·m-3 sb——黑體輻射常數(shù)，sb=5.67×10-8W·m-2·K-4 Φ——預(yù)混氣當(dāng)量比（實(shí)際燃空比與化學(xué)當(dāng)量燃空比的比值）

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Comparison of catalytic combustion of methane and-butane in microtube

WANG Yefeng, ZHOU Junhu, ZHAO Qingchen, YANG Weijuan, ZHOU Jingsong, ZHANG Yanwei

(State Key Laboratory of Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, Zhejiang, China)

Catalytic combustion of methane and-butane with Pt/ZSM-5 in a microtube was studied on self-sustaining combustion limits, product concentrations, wall temperature, and surface heat loss. The catalytic combustion of methane and-butane could be sustained at very high molar ratio () in rich burn condition. At the same flow rate,-butane had broader self-sustaining combustion limit than methane with lean burn limit around 0.4. Conversion of the two fuels decreased steeply with flow rate increased from 200 to 1000 ml·min-1, which were largely due to decrease of residence time and increase of weight hourly space velocity (WHSV). The combustion conversion of methane and-butane showed minimal difference within the range of experiments. As a result of activation of gas-phase reactions posterior to catalyst and its feedback effect to catalytic reaction,-butane had higher conversion than methane at the same chemical normality upon flow rate reaching to 600 ml·min-1. Both methane andbutane could have self-sustaining combustion with above 95% conversion even when ratio of through-wall heat loss to input power was reached to 70%. Compared to that of methane,-butane combustion produced higher wall temperature, through-wall heat loss rate, and ratio of through-wall heat loss rate to input power, which was directly related to the activation of gas-phase reactions in-butane combustion. Overall, considered broader combustion limit, similar conversion curve, minimal difference in heat generate rate and through-wall heat loss,-butane could be an alternative fuel to methane when necessary.

methane;-butane; catalyst; microscale; alternative

10.11949/j.issn.0438-1157.20161322

TK 16

A

0438—1157（2017）03—0896—07

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（51336010）；中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金項(xiàng)目（2016FZA4011）。

2016-09-21收到初稿，2016-11-21收到修改稿。

聯(lián)系人：楊衛(wèi)娟。第一作者：王業(yè)峰（1992—），男，博士研究生。

2016-09-21.

Prof.YANG Weijuan, yangwj@zju.edu.cn

supported by the National Natural Science Foundation of China (51336010) and the Fundamental Research Funds for the Central Universities (2016FZA4011).