VVER機(jī)組大修期間燃料缺陷所致放射性碘的估算

謝江山，王志兵，李中華，丁長龍，易柏元

(江蘇核電有限公司保健物理處；江蘇連云港222042)

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VVER機(jī)組大修期間燃料缺陷所致放射性碘的估算

謝江山，王志兵，李中華，丁長龍，易柏元

(江蘇核電有限公司保健物理處；江蘇連云港222042)

本文分析了VVER機(jī)組燃料氣密性喪失缺陷在大修期間所致放射性碘的輻射影響，以某次存在燃料缺陷大修為例估算了一回路碘凈化時(shí)間、大修相關(guān)作業(yè)期間反應(yīng)堆廠房碘濃度水平和反應(yīng)堆廠房碘去除時(shí)間，通過與設(shè)計(jì)文件、實(shí)際值對(duì)比表明，該估算是合理的，可以有效指導(dǎo)該類型機(jī)組大修期間的燃料缺陷的輻射風(fēng)險(xiǎn)控制。

VVER機(jī)組；燃料缺陷；大修；放射性碘；碘峰；估算

VVER機(jī)組在反應(yīng)堆功率運(yùn)行期間和停堆燃料操作期間，均可能出現(xiàn)燃料缺陷。燃料缺陷可分為燃料組件氣密性喪失和破損兩種，燃料組件氣密性喪失僅是燃料棒中的裂變氣體通過缺陷氣隙釋放到一回路冷卻劑中；燃料組件破損是燃料包殼破裂，燃料芯塊與冷卻劑直接接觸，裂變產(chǎn)物進(jìn)入到一回路冷卻劑中[1]。

根據(jù)統(tǒng)計(jì),有超過20000個(gè)燃料組件在WWER核電站機(jī)組中運(yùn)行，發(fā)現(xiàn)476個(gè)組件存在氣密性喪失缺陷，22個(gè)存在破損缺陷[1]。運(yùn)行期間出現(xiàn)燃料氣密性喪失概率明顯大于破損概率。

一旦反應(yīng)堆功率運(yùn)行期間燃料存在缺陷，燃料包殼內(nèi)裂變產(chǎn)物(放射性碘、惰性氣體等)釋放到一回路中，將導(dǎo)致一回路冷卻劑中放射性水平明顯升高，使得機(jī)組檢修期間特別是大修期間的輻射風(fēng)險(xiǎn)增加(可能導(dǎo)致相關(guān)場(chǎng)所空氣污染，人員放射性碘吸入可導(dǎo)致內(nèi)照射)。

本文就VVER機(jī)組運(yùn)行期間出現(xiàn)燃料氣密性喪失缺陷(以下簡稱燃料缺陷)情況，估算該燃料循環(huán)之后的大修期間放射性碘的情況,為該類型機(jī)組出現(xiàn)類似情況提供參考。

1 放射性碘的輻射影響

1.1 放射性碘來源及危害

核電站氣態(tài)放射性碘主要包括131I～135I[2]，放射性碘的特性見表1。該放射性碘來源于堆芯的燃料組件內(nèi)，主要由核燃料裂變產(chǎn)生，放射性碘主要危害是吸入內(nèi)照射，主要沉積在甲狀腺對(duì)人體造成傷害[3-5], 相關(guān)國家法規(guī)[6,7]要求對(duì)放射性碘進(jìn)行控制。

表1 核電站主要?dú)鈶B(tài)放射性碘特性

注：1) 取自相關(guān)法規(guī)[6]；2) 取自輻射防護(hù)相關(guān)手冊(cè)[8]。

由于131I的放射性毒性高，可能產(chǎn)生的危害也較大,在碘的同位素中，它一直是人們關(guān)注的重點(diǎn)。

1.2 碘峰(iodine spike)效應(yīng)及其影響

反應(yīng)堆功率運(yùn)行時(shí)，碘以可溶性鹽的形式(主要是碘化銫)聚集在燃料芯塊的表面和包殼內(nèi)表面，很難從包殼中釋放出來。當(dāng)反應(yīng)堆功率或一回路冷卻劑壓力變化時(shí)，放射性碘通過破損包殼進(jìn)入一回路冷卻劑中，產(chǎn)生了一回路冷卻劑中的碘峰現(xiàn)象。燃料棒包殼破損是碘峰現(xiàn)象出現(xiàn)的前提，如果燃料棒包殼沒有破損，則燃料芯塊表面的碘無法進(jìn)入到一回路冷卻劑中，也就沒有一回路冷卻劑中的碘峰產(chǎn)生[9,10]。

根據(jù)美國核管會(huì)NRC的研究及統(tǒng)計(jì)，大修停堆過程的碘峰效應(yīng)可使得一回路中裂變產(chǎn)物放射性碘活度值為正常運(yùn)行期間的1～1000倍[11,12]。

表2為國外相關(guān)電站碘峰數(shù)據(jù)，其中美國壓水堆電站數(shù)據(jù)為1975—1989年期間26臺(tái)運(yùn)行機(jī)組168次碘峰統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)[9]。從表中可以看出碘峰值最高達(dá)到停堆前的580倍。

表2 國外核電站碘峰數(shù)據(jù)

注：1) 為95%概率水平平均值；2) 為最大值。

1.3 對(duì)工作場(chǎng)所輻射水平的影響

從表1可以看出，131I半衰期相對(duì)較長(為其他碘核素半衰期10倍以上)，危害相對(duì)較大，故主要考慮131I對(duì)場(chǎng)所輻射水平的影響。如作業(yè)場(chǎng)所放射性碘濃度升高造成空氣污染，可能導(dǎo)致人員吸入內(nèi)照射。表3為安全殼內(nèi)131I活度對(duì)應(yīng)劑量率水平情況。從表中可以看出，當(dāng)安全殼內(nèi)131I活度達(dá)70Bq/m3(對(duì)應(yīng)導(dǎo)出空氣濃度0.1DAC),可能導(dǎo)致等效內(nèi)照射劑量率水平升高0.001mSv/h，并可能導(dǎo)致VVER機(jī)組相應(yīng)碘監(jiān)測(cè)通道報(bào)警。

表3 安全殼內(nèi)131I體積活度與內(nèi)照射劑量率對(duì)應(yīng)表

2 大修期間燃料缺陷所致放射性碘的估算

2.1 估算方法和參數(shù)選擇

2.1.1 估算過程簡述

考慮在運(yùn)行期間燃料組件出現(xiàn)氣密性喪失缺陷,在該循環(huán)大修停堆過程一回路出現(xiàn)碘峰現(xiàn)象,在一回路凈化后，介質(zhì)中殘余的放射性碘對(duì)反應(yīng)堆解密封、一回路氮?dú)獯祾?、蒸汽發(fā)生器(簡稱SG)傳熱管吹掃和反應(yīng)堆開蓋等過程的輻射影響。

2.1.2 估算參數(shù)選擇

2.1.2.1 放射性碘轉(zhuǎn)移參數(shù)

大修期間，一回路開口后(維修冷停工況)冷卻劑溫度<70℃，一回路系統(tǒng)壓力為常壓，此條件與換料期間(換料冷停工況)溫度壓力條件一致[1]，故一回路開口后放射性碘從水中進(jìn)入空氣的比例采用換料操作事故期間碘的轉(zhuǎn)移數(shù)據(jù)。

(1) 田灣核電站最終安全分析報(bào)告(FSAR)[1]中放射性碘從水中進(jìn)入空氣的比例(即達(dá)到揮發(fā)平衡時(shí)水面附近空氣中碘的體積活度與水中碘的體積活度之比)：I為1%。

(2) NRC導(dǎo)則(Regulatory Guide 1.195)3.2表1[13]的數(shù)據(jù)：I為0.5%。

(3) 國內(nèi)同行電站的數(shù)據(jù)[14]:I為0.2%。

2.1.2.2 放射性碘凈化限值

一回路解密封和開蓋前,需要對(duì)一回路放射碘進(jìn)行控制，避免設(shè)備開口后造成檢修場(chǎng)所的空氣污染，主要考慮131I的活度水平需要控制在一定的水平之下。

(1) 國內(nèi)同行電站：一回路解密封前，電站1：131I<5.0E+7Bq/m3[15]，電站2：131I<1.0E+8Bq/m3[16]；開頂蓋前，電站1：131I<5.0E+7Bq/m3[15]，電站2：131I<5.0E+7Bq/m3[16]。

(2) 巴拉科夫核電站(VVER機(jī)組)：一回路解密封和開頂蓋前，131I<1.85E+8Bq/m3。

2.1.2.3 總碘與131I的比例

根據(jù)最終安全分析報(bào)告(FSAR)[1],停堆期間一回路冷卻劑中131I與總碘比值最大約為49%，故碘峰時(shí)按131I按照總碘的50%考慮。

在碘峰出現(xiàn)后，總碘中各核素(131I～135I)不斷衰變成氙(Xe)，而由于131I半衰期最長，其他核素半衰期均小于1天，131I與總碘比值將不斷增大，主設(shè)備開口期間(碘峰出現(xiàn)2天后)可認(rèn)為總碘中主要為131I核素(131I占總碘94%以上)。

2.1.3 估算方法

2.1.3.1 一回路放射性碘凈化

一回路凈化系統(tǒng)(KBE系統(tǒng)，由主泵建立循環(huán)流量，最后2臺(tái)主泵停運(yùn)則系統(tǒng)停運(yùn))碘凈化是一個(gè)凈化、循環(huán)重新注入、再凈化的混合過程，類似于指數(shù)衰變的過程，凈化公式如下：

(1)

式中：V0為一回路水裝量，350m3；L為凈化系統(tǒng)KBE10/50總凈化流量，43m3/h；K為KBE系統(tǒng)(樹脂床)單次循環(huán)除碘的效率，99%；C0為原始一回路中碘核素體積活度，Bq/m3；C(t)為凈化后一回路中碘核素體積活度，Bq/m3。

從式1可得出凈化時(shí)間公式：

(2)

2.1.3.2 反應(yīng)堆廠房(場(chǎng)所)碘空氣濃度

按照2.1.1情景，反應(yīng)堆廠房(場(chǎng)所)中碘核素的活度濃度Ni為：

Ni=Ci×R×Vi/Vt

(3)

式中：Ci為某項(xiàng)檢修前一回路冷卻劑中碘核素的活度濃度，Bq/m3；R為碘核素從一回路水中逸出氣體比例，%；Vi為一回路主設(shè)備內(nèi)氣相體積，m3；Vt為放射性碘氣體從氣相逸出后分布的空間體積m3,堆廠房為43630m3，KLD20通風(fēng)系統(tǒng)按50000m3。

2.1.3.3 內(nèi)照射劑量率

放射性碘的內(nèi)照射劑量率計(jì)算公式(參見GB 18871附錄B3)如下：

H=∑Ni×g×e(g)i,inh

(4)

式中：Ni為核素i的濃度，Bq/m3；g為單位時(shí)間吸入放射性核素i的量，m3；e(g)i,inh為吸入單位量放射性核素i后的待積有效劑量，Sv/Bq。

2.1.3.4 反應(yīng)堆廠房放射性碘去除

當(dāng)放射性碘在設(shè)備開口后進(jìn)入反應(yīng)堆廠房后，通過堆廠房通風(fēng)系統(tǒng)KLD20可以過濾去除放射性碘，碘在反應(yīng)堆廠房的濃度變化可由下式給出：

(5)

式中：C為通風(fēng)系統(tǒng)運(yùn)行t時(shí)刻后堆廠房碘的濃度，Bq/m3；CR為通風(fēng)凈化系統(tǒng)投運(yùn)時(shí)反應(yīng)堆廠房碘核素的活度濃度，Bq/m3；F為KLD20系統(tǒng)凈化流量，25000m3/h；η為KLD20碘過濾器凈化效率，99%；V為反應(yīng)堆廠房體積，43630m3。

2.1.4 估算結(jié)果

某VVER機(jī)組第7燃料循環(huán)運(yùn)行期間發(fā)現(xiàn)燃料氣密性喪失缺陷，大修停堆時(shí)(零功率后11h左右)出現(xiàn)尖峰效應(yīng)(總碘為1.01E+10Bq/m3,131I為4.54E+09Bq/m3), 一回路碘濃度急劇升高，投運(yùn)凈化系統(tǒng)進(jìn)行一回路凈化除碘(凈化后總碘為1.54E+8Bq/m3,131I為1.19E+08Bq/m3)，然后實(shí)施反應(yīng)堆開大蓋、換料和SG傳熱管檢查等大修作業(yè)，主要估算結(jié)果如下。

2.1.4.1 一回路放射性碘凈化

該VVER機(jī)組第7輪大修停堆期間出現(xiàn)碘峰后,在保持凈化系統(tǒng)KBE10/50系統(tǒng)凈化能力(總流量43m3/h，除碘率99%)的情況下,將131I從4.54E+09Bq/m3凈化至1.19E+08Bq/m3時(shí)需要的時(shí)間以及實(shí)際情況見表4。

表4 一回路除碘凈化時(shí)間

注：無燃料缺陷一回路凈化時(shí)間(相對(duì)零功率)約36h，延長凈化時(shí)間為碘峰后的凈化時(shí)間加上碘峰相對(duì)零功率時(shí)間(11h)再扣除正常的凈化時(shí)間(36h)。

從表4中可以看出，一回路除碘凈化時(shí)間的預(yù)估值與實(shí)際值符合得較好，因燃料缺陷所致的碘峰對(duì)大修一回路凈化會(huì)產(chǎn)生一定的影響。

2.1.4.2 反應(yīng)堆廠房相關(guān)放射性碘濃度

一回路凈化結(jié)束后，即一回路131I降至1.19 E+08Bq/m3后，一回路及主設(shè)備檢修期間反應(yīng)堆廠房及KLD20系統(tǒng)放射性碘(按2.1.2描述，主要考慮131I核素)的情況見表5。

表5 一回路凈化后相關(guān)作業(yè)過程131I濃度

注：一回路吹掃和SG吹掃經(jīng)KLD20系統(tǒng)凈化，故僅考慮KLD20系統(tǒng)中碘的濃度。

從表5可以看出，一回路凈化后主設(shè)備開口期間按照均勻彌散到反應(yīng)堆廠房(體積43630m3的上部空間)考慮則131I濃度可能達(dá)1.30E+02Bq/m3量級(jí)，作業(yè)前反應(yīng)堆廠房需要進(jìn)行清場(chǎng)，檢修作業(yè)人員需要采取適當(dāng)?shù)牡夥雷o(hù)措施(佩戴碘面罩或氣面罩或氣衣等)防止吸入內(nèi)照射。如放射性氣體直接接入KLD20系統(tǒng)，系統(tǒng)中131I濃度可能短時(shí)達(dá)到1.20E+04Bq/m3量級(jí)，需要KLD20系統(tǒng)以凈化模式運(yùn)行。

表5中，一回路解密封、上部組件解密封、SG解密封和主泵解密封期間反應(yīng)堆廠房實(shí)際的放射性碘水平與預(yù)估值基本一致(主泵解密封實(shí)際值略低于預(yù)估值，原因是檢修區(qū)域大無實(shí)體隔離，作業(yè)期間有強(qiáng)制通風(fēng)，解密后放射性氣體擴(kuò)散快，故測(cè)量值低于實(shí)際數(shù)值)，且均在FSAR的設(shè)計(jì)值范圍內(nèi)(上部組件解密封期間實(shí)測(cè)值高于設(shè)計(jì)值，原因是實(shí)際上一回路氮?dú)獯祾邿o法把上部組件內(nèi)部件殘留的放射性碘完全吹掃干凈，解密封時(shí)殘留的氣體會(huì)集中逸出導(dǎo)致反應(yīng)堆廠房放射性碘濃度短時(shí)較高)；一回路氮?dú)獯祾吆蚐G吹掃KLD20系統(tǒng)監(jiān)測(cè)值均低于預(yù)估值，原因是KLD20系統(tǒng)流量(25000m3/h)比吹掃流量至少大一個(gè)量級(jí)，實(shí)際值為KLD20通風(fēng)系統(tǒng)均勻混合后的數(shù)值(即吹掃期間的放射性氣體被系統(tǒng)“稀釋”)，整體數(shù)值均在FSAR的設(shè)計(jì)值范圍內(nèi)(FSAR中考慮的是燃料破損，比氣密性喪失情況惡劣，故設(shè)計(jì)值比本文相應(yīng)估算值高)。從整體情況看，相應(yīng)作業(yè)過程的預(yù)估值略高于實(shí)際值，滿足保守性原則，有利于實(shí)際風(fēng)險(xiǎn)的管控，是可以接受的。

從表5可以看出，此燃料缺陷情況下，一回路水中逸出的131I份額可按照0.2%取值,即2.1.2.1中國內(nèi)同行電站的水平,如采用田灣FSAR或NRC的131I份額數(shù)據(jù)將使得131I濃度預(yù)估值偏大(過分保守),可能導(dǎo)致在監(jiān)測(cè)手段、凈化設(shè)備和防護(hù)用品的準(zhǔn)備上增加不必要投入。

2.1.4.3 反應(yīng)堆廠房放射性碘去除時(shí)間

當(dāng)反應(yīng)堆廠房放射性碘濃度升高，需要KLD20系統(tǒng)以凈化模式運(yùn)行去除放射性碘，表6 為上部組件解密封后反應(yīng)堆大廳碘濃度升高至139Bq/m3后131I濃度與 KLD20凈化時(shí)間的關(guān)系。

表6 KLD20凈化時(shí)間與131I關(guān)系

從表6中可以看出，在反應(yīng)堆大廳131I濃度達(dá)139Bq/m3時(shí)，KLD20系統(tǒng)凈化實(shí)際凈化情況略低于預(yù)估，原因是反應(yīng)堆廠房內(nèi)開口設(shè)備較多，介質(zhì)中的碘持續(xù)揮發(fā)到空氣中，影響了凈化去除效果。

3 結(jié)論

由于燃料存在缺陷，使得一回路系統(tǒng)的放射性水平升高，并在該循環(huán)大修停堆過程產(chǎn)生碘峰，在一回路凈化后相關(guān)檢修作業(yè)期間場(chǎng)所和反應(yīng)堆廠房大廳碘濃度均會(huì)不同程度的升高，需要采取適當(dāng)?shù)姆揽卮胧┍ＷC檢修作業(yè)人員和環(huán)境的安全。

鑒于燃料缺陷在機(jī)組壽期內(nèi)可能會(huì)多次出現(xiàn)，為能夠充分應(yīng)對(duì)，需在以下方面進(jìn)行完善：

(1) 針對(duì)燃料缺陷建立大修期間一回路凈化程序，考慮通過加大凈化流量、延長凈化時(shí)間等措施降低一回路放射性碘水平。

(2) 通過一回路掃氣、排氣等措施將系統(tǒng)中殘留的放射性碘進(jìn)行過濾，降低主設(shè)備開口后作業(yè)場(chǎng)所放射性碘污染的風(fēng)險(xiǎn)。

(3) 通過增加或調(diào)整反應(yīng)堆廠房通風(fēng)系統(tǒng)的運(yùn)行方式，降低反應(yīng)堆廠房的放射性碘水平。

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Estimation on Radioactive Iodine in Outage Caused by Fuel Defect for VVER Unit

XIE Jiang-shan, WANG Zhi-bing, LI Zhong-hua, DING Chang-long, YI Bai-yuan

(Health Physics Branch, Jiangsu Nuclear Power Corporation, Lianyungang, Jiangsu Prov. 222042, China)

This article mainly analyzes the radiation risk of radioactive iodine caused by the fuel defect (gas tightness) during refueling outage of VVER unit, and calculates the purification time of iodine in the primary circuit, the iodine concentration in the reactor building and duration of removing the iodine from the reactor building during the refueling outage. It is proved that the estimation is reasonable through comparison with the design documents and actual values, and can effectively direct the radiation risk control of fuel defects during refueling outage.

VVER unit; Fuel defect; Outage; Radioactive iodine; Iodine spike; Estimation

2016-11-29

謝江山(1980—)，男，福建長泰人，高級(jí)工程師，碩士學(xué)位，從事核電廠輻射防護(hù)工作

R147;TL75

A

0258-0918(2017)02-0314-06