王 颯，謝國(guó)勇，秦民堅(jiān)*

(1.中國(guó)藥科大學(xué) 中藥資源學(xué)教研室，江蘇 南京210009;2. 中國(guó)藥科大學(xué) 教育部現(xiàn)代中藥研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京210009)

紅花龍膽的藥學(xué)研究進(jìn)展

王 颯1,2，謝國(guó)勇1,2，秦民堅(jiān)1,2*

(1.中國(guó)藥科大學(xué) 中藥資源學(xué)教研室，江蘇 南京210009;2. 中國(guó)藥科大學(xué) 教育部現(xiàn)代中藥研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京210009)

紅花龍膽(GentianarhodanthaFranch. )為2015版《中國(guó)藥典》的新增中藥品種，全草入藥，常用于治療膽囊炎和肺結(jié)核等癥。紅花龍膽主要分布于我國(guó)西南地區(qū)，長(zhǎng)期作為地方用藥及民族藥。研究表明紅花龍膽中主要含口山酮類化合物。經(jīng)過(guò)系統(tǒng)的文獻(xiàn)研究，本文將從本草考證、化學(xué)成分、藥理活性、質(zhì)量評(píng)價(jià)以及常見易混偽品種等方面對(duì)紅花龍膽的研究現(xiàn)狀進(jìn)行整理，為進(jìn)一步開發(fā)利用提供依據(jù)。

紅花龍膽；化學(xué)成分；藥理活性

1 本草學(xué)考證

1.1 本草考證

紅花龍膽未見于歷代本草學(xué)著作中，但較多收錄于六七十年代的《中國(guó)藥典》及各地方性中草藥志中。其中，在1977版《中國(guó)藥典》[3]中以 “紅花龍膽”之名收錄，具有“清濕熱，消炎，止咳” 的功效，用于“肝炎，支氣管炎，小便不利”等癥?！对颇现胁菟帯穂4]中以“星秀花”之名收錄其中：“肺結(jié)核，淋巴結(jié)核，支氣管哮喘，實(shí)熱喘咳，小便不利，小兒疳積，火眼，每用三至五錢，水煎服。黃疸型肝炎，每用鮮品四至五錢，水煎加白糖服”?！度f(wàn)縣中草藥》[5]則以“龍膽草”之名收錄，但其基源包括紅花龍膽(G.rhodantha)和濕生扁蕾[Gentianopsispaludosa(Munro) Ma]兩種植物，具有“清熱解毒，除濕利膽”之功效，“龍膽草、茵陳、柴胡、枳殼各五錢，水煎服”可治療膽囊炎；“龍膽草、兔耳風(fēng)各五錢，水煎服”可治療急性支氣管炎；而“肝經(jīng)濕熱、郁火所致的目赤腫痛、脅肋刺痛、陰囊癢痛及耳鳴耳聾”則選擇“龍膽草四錢，梔子、生地、柴胡、黃芩、車前仁、木通各三錢，水煎服”?！吨兴幋筠o典》[6]中以“小龍膽草”之名入藥：“清熱利濕，涼血解毒。治熱咳癆咳，痰中帶血，黃疸，痢疾，胃痛，便血，產(chǎn)褥熱，小兒驚風(fēng)，疳積，瘡瘍疔毒，燙傷”等癥。南川《常用中草藥手冊(cè)》 ：“治藥毒，發(fā)痧肚痛，腰痛，子宮內(nèi)膜炎，黃疸，胃痛，消化不良”。

1.2 基源

本品為龍膽科龍膽屬多年生草本植物紅花龍膽(G.rhodantha)的干燥全草[1]。

1.3 植物學(xué)形態(tài)

多年生草本，高20～50 cm。根細(xì)條形，黃色。莖直立，單生或數(shù)個(gè)叢生，常帶紫色，具細(xì)條棱。基生葉呈蓮座狀，橢圓形、倒卵形或卵形，先端急尖，基部楔形；莖生葉寬卵形或卵狀三角形，基部圓形或心形，邊緣淺波狀?；▎紊o頂，無(wú)花梗；花冠淡紅色，上部有紫色縱紋，筒狀，裂片卵形或倒卵狀三角形，先端鈍或漸尖，褶寬三角形，先端具細(xì)長(zhǎng)流蘇；雄蕊著生于冠筒下部；子房橢圓形，花柱絲狀，柱頭線形，2裂。蒴果；種子淡褐色，近圓形，具翅?；ü?0月至翌年2月[1]。

空氣彈簧的動(dòng)剛度與其內(nèi)部壓力有很大的關(guān)系，在研究動(dòng)車組整車動(dòng)力學(xué)性能前，首先需要研究空氣彈簧在列車交會(huì)時(shí)的氣動(dòng)響應(yīng)?？諝鈴椈赏饨鐨鈮旱淖兓捎檬?8)中Pv時(shí)間歷程作為輸入。在不同的車速工況下進(jìn)行數(shù)值計(jì)算，得到某型動(dòng)車組前轉(zhuǎn)向架左、右兩側(cè)空氣彈簧的內(nèi)壓變化分別如圖3、圖4所示。

1.4 植物資源分布及別名

紅花龍膽為我國(guó)特有植物，地域分布主要集中于西南地區(qū)，如云南，廣西，貴州，四川，湖北，重慶等

省市(見表1)，野生植物資源的調(diào)查研究表明，云南和貴州等省份的蘊(yùn)藏量相對(duì)較多，而河南和山西等省份蘊(yùn)藏量較少，主要分布于海拔400～1 750 m的高山山坡、灌叢、路邊草地及林下等。

吳立宏等[7]對(duì)紅花龍膽相關(guān)文獻(xiàn)梳理后發(fā)現(xiàn)其的別名有30種左右，并依據(jù)其生境、形態(tài)和功效進(jìn)行命名：與生境相關(guān)的，如穿三七、雪龍膽等；與形態(tài)相關(guān)的，如紅龍膽、細(xì)葉龍膽等；而青魚膽草、陰寒藥、小黃連等是以其功效命名。

1.5 藥用部位

雖然各版《中國(guó)藥典》中均規(guī)定紅花龍膽于秋冬季采挖，以全草入藥。但由于長(zhǎng)期缺乏全國(guó)性的統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn)，各地區(qū)的實(shí)際應(yīng)用時(shí)，存在以根或全草入藥的現(xiàn)象。例如，云南省和陜西省以全草入藥，而貴州省和湖北省則多以根或全草入藥。

1.6 功效及應(yīng)用

紅花龍膽長(zhǎng)期作為一種地區(qū)性民間用藥和民族藥，多自產(chǎn)自銷，具有清濕熱，消炎，止咳的功效，多用于治療黃疸性肝炎，支氣管炎，小便不利，肺結(jié)核等癥。

目前已經(jīng)開發(fā)了多種與紅花龍膽相關(guān)的復(fù)方配伍劑型，如肺力咳合劑、康復(fù)靈片和蓮龍膠囊等。例如，由貴州建興藥業(yè)有限公司生產(chǎn)的肺力咳合劑[25]，具有清熱解毒，鎮(zhèn)咳祛痰的功效，治療痰熱犯肺所引起的咳嗽痰黃、支氣管哮喘以及氣管炎等癥。

表1 紅花龍膽的資源分布及名稱

注：“—”為未見文獻(xiàn)報(bào)道。

2 化學(xué)成分

與龍膽科其他藥用植物以環(huán)烯醚萜類成分為主不同，紅花龍膽中主要成分為芒果苷，而環(huán)烯醚萜苷類及三萜類化合物等的含量甚微。迄今為止，已經(jīng)從紅花龍膽中分離得到80余種化合物，包括(裂)環(huán)烯醚萜類(1～20)、酮類(21～35)、黃酮類(36～44)、甾醇 (45～47)、三萜類(48～57)、苯甲酸碳苷類(58～60)、酚酸類(61～76)、木脂素(77～78) 和吡喃酮(79～80)等(見表2)。

2.1 (裂)環(huán)烯醚萜類化合物

龍膽科植物中富含環(huán)烯醚萜類化合物，據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，目前已從紅花龍膽中分離得到20種(裂)環(huán)烯醚萜類成分。Ma等[26]從中分離得到三種裂環(huán)烯醚萜苷，分別為Rhodenthoside A～C(1～3)。Xu等[27]從中分離得到13種環(huán)烯醚萜類化合物，其中6種為首次從紅花龍膽全草中分離。

2.2 黃酮類化合物

紅花龍膽中黃酮類化合物以酮類為主，其中芒果苷為其主要藥效物質(zhì)基礎(chǔ)。陳云等[28]從中分離得到包括芒果苷(22)在內(nèi)的多種酮類成分，此外還從中分離得到槲皮素(36)、異葒草素(37)等黃酮及黃酮苷類化合物。

表2 紅花龍膽中的化學(xué)成分

續(xù)表2

化合物類型序號(hào)化學(xué)成分參考文獻(xiàn)黃酮類36quercetin[28]37isoorientin[28,31,32]383,5,7,2',3',4'-hexahydroxyflavone[32]39luteolin[31,32]40naringerin[31,32]41lutonarin[31,32]42isovitexin[31]43apigenin-6-C-β-D-glycoside[32]44apigenin-7-O-β-D-glucopyrosyl-(1-3)-β-D-glucopyrosyl-(1-3)-β-D-glycoside[29,32]甾醇類45β-sitosterol[28,32]46stigmasterol[32]47β-daucosterol[32]三萜類48oleanolicacid[32]49erythrodiol3-O-palmitate[28]50α-amyrin[28]51β-amyrin[32]52ursolicaldehyde[28]53uvaol3-O-acetoxy[28]54ursolicacid[28]552α-hydroxyursolicacid[28]56epihedaragenin[32]57gentirigeosidesA[32]苯甲酮碳苷58rodanthenoneA[29]59rodanthenoneB[29]60rodanthenoneC[29]酚酸類61gallicacidethylester[28]62salicylicacid[28]63syringicacid[31,32]64vanillicacid[31,32]653-hydroxy-2-methoxybenzoicacid[32]662-hydroxy-3-O-β-D-glucosyloxybenzoicacidmethylester[32]67syringicacid-4-O-α-L-rhamnoside[32]681,2-dihydroxy-4-methoxybenzene1-O-α-L-rhamnopyranosyl-(1→6)-β-D-glucopyr-anoside[29]691,2-dihydroxy-4,6-dimethoxybenzene1-O-α-L-rhamnopyranosyl-(1→6)-β-D-glucopyrano-side[29]70methyl2-O-β-D-glucopyranosyl-2,4,6-trihydroxybenzoate[29]71rhvncosideD[29]722-(β-D-glucopyranosyloxy)-3-hydroxybenzoicacid[29]73glucosyringicacid[29]74alangionosideO[29]751-O-β-D-glucopyranosyl-4-epiamplexine[29]76vanilloloside[29]木脂素77(-)-syringaresinolO-β-D-glucopyranoside[29]78foliachinenosideC[29]吡喃酮796-methyl-4-(4-hydroxy-3,5-dimethoxypheny)-α-pyrone[31,32]806-methyl-4-(4-hydroxy-3-methoxypheny)-α-pyrone[31,32]其他812-methoxy-1,4-benzenediol[32]822,4-dimethyl-2,4-dienepentanedioicacid[32]83benzoicacid[32]84scrocaffesideB[32]85n-hentriacontane[30]86n-dotriacontanoicacidethylester[30]87n-dotriacontanoicacid[30]

注：化合物結(jié)構(gòu)式見參考文獻(xiàn)。

2.3 其 他

陳云等[28]從中分離得到6個(gè)五環(huán)三萜類化合物，其中5種為熊果烷型化合物。Xu等[29]從紅花龍膽中分離得到3種苯甲酮碳苷類成分(58～60)、兩種木脂素(77～78)以及多種酚酸類成分(68～76)。劉焱文等[30]從紅花龍膽的石油醚部位提取得到正三十一碳烷、正三十二碳烷、正三十二碳酸。Yao等[31-32]從中分離得到兩個(gè)新型吡喃酮(79～80)。

3 藥理活性

目前尚無(wú)對(duì)紅花龍膽進(jìn)行系統(tǒng)性藥理學(xué)研究的報(bào)告。紅花龍膽在民間常被用來(lái)治療熱咳癆咳、痰中帶血等癥，且有研究表明，紅花龍膽的石油醚提取部位具有顯著的抗結(jié)核桿菌的療效。劉焱文等[30]利用從紅花龍膽石油醚部位提取的正三十一碳烷、正三十二碳烷和正三十二碳酸分別做抗結(jié)核桿菌實(shí)驗(yàn)，研究結(jié)果表明該三種化合物的最低抗菌濃度為12.5～25.0 μg/mL。Xu等[29]對(duì)從紅花龍膽中分離得到的多種化合物進(jìn)行檢測(cè)后發(fā)現(xiàn)，rhodanthenone D和芒果苷均具有乙酰膽堿酯酶抑制活性?，幒－偟萚32]通過(guò)對(duì)不同產(chǎn)地紅花龍膽藥材進(jìn)行DPPH抗氧化研究，發(fā)現(xiàn)具有較好的抗氧化活性，且通過(guò)對(duì)藥材不同部位進(jìn)行比較，發(fā)現(xiàn)葉、花和地上部分的抗氧化活性較突出。

4 質(zhì)量評(píng)價(jià)

4.1 主要成分的質(zhì)量評(píng)價(jià)

2015版《中國(guó)藥典》[2]在1977版《中國(guó)藥典》的基礎(chǔ)上新增紅花龍膽的含量檢測(cè)標(biāo)準(zhǔn)，規(guī)定主成分芒果苷的含量不得低于2.0%。吳立宏等[34]采用薄層色譜法鑒別并用高效液相色譜法測(cè)定不同產(chǎn)地紅花龍膽中芒果苷含量為0.7%～4.4%(平均2.8%)，并根據(jù)結(jié)果制定紅花龍膽的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，即芒果苷含量不低于2.0%。羅君等[35]采用以Diamonsi L C18色譜柱(4.6 mm×200 mm，5 μm)，流動(dòng)相乙腈(A)-0.05%磷酸水溶液(B)梯度洗脫，流速0.8 mL/min，檢測(cè)波長(zhǎng)245 nm，柱溫25 ℃，建立了紅花龍膽藥材 HPLC指紋圖譜，標(biāo)定了40個(gè)共有峰，以芒果苷為參照峰，12批紅花龍膽藥材的相似度均大于0.97?？敌吕虻萚36]以芒果苷為指標(biāo)，考察紅花龍膽清炒過(guò)程中芒果苷含量變化，確定清炒紅花龍膽可降低芒果苷含量，以減輕紅花龍膽藥材的苦寒之性，保證用藥安全。潘聿等[33]采用LC-UV-MS/MS對(duì)紅花龍膽中馬錢苷酸、芒果苷、當(dāng)藥苷、龍膽苦苷和獐牙菜苦苷共5種成分進(jìn)行了定量分析。沈濤等[37]采用UV-Vis和UPLC方法分別測(cè)定了紅花龍膽不同藥用部位根、莖、葉和花中馬錢苷酸、芒果苷及當(dāng)藥苷的含量，結(jié)果表明，馬錢苷酸、芒果苷在葉片和花中量較高；當(dāng)藥苷在根中量較高。葉片總體呈現(xiàn)較高的化學(xué)成分量，馬錢苷酸、芒果苷和當(dāng)藥苷量對(duì)不同藥用部位的區(qū)分均有較大貢獻(xiàn)。

4.2 復(fù)方制劑的質(zhì)量評(píng)價(jià)

金星等[38]將“肺力咳合劑”在原有標(biāo)準(zhǔn)的基礎(chǔ)上，新增了紅花龍膽的薄層鑒別，并以當(dāng)藥苷為指標(biāo)建立其含量測(cè)定標(biāo)準(zhǔn)。楊昌貴等[39]對(duì)“蓮龍膠囊”的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行研究，用TLC法對(duì)紅花龍膽進(jìn)行定性分析，結(jié)果表明，該方法斑點(diǎn)清晰，分離度好，且無(wú)陰性干擾。

5 常見易混偽品種

因紅花龍膽長(zhǎng)期以來(lái)未收錄于《中國(guó)藥典》中，一般僅存在于地方性標(biāo)準(zhǔn)，且別名較多，導(dǎo)致在民間各地區(qū)的實(shí)際應(yīng)用中存在混用、亂用的現(xiàn)象。例如，以“青魚膽草”入藥的原植物包括龍膽科龍膽屬植物紅花龍膽(G.rhodantha)[11]；蔓龍膽屬植物蔓龍膽(CrawfurdiajaponicaSieb. et Zucc.)[10,40]；獐牙菜屬植物川東獐牙菜(SweriadavidiFrauch.)[40]；雙蝴蝶屬植物峨眉雙蝴蝶[Tripterospermumcordatum(Migo) H.Smith][40]和心葉雙蝴蝶[Tripterospermumcordavmum(Marq.) H.Smith][40]等。而以“龍膽草”之名入藥的原植物包括龍膽科龍膽屬植物紅花龍膽(G.rhodantha)；扁蕾屬植物濕生扁蕾(G.barbata)[5]和頭花龍膽(GentianacephalanthaFranch.)[41]。再如，藥典中規(guī)定以“龍膽”之名入藥的原植物包括龍膽科龍膽屬植物龍膽(GentianascabraBge.)；條葉龍膽(GentianamanshuricaKitag.)；三花龍膽(GentianatrifloraPall.)和堅(jiān)龍膽(GentianarigescensFranch.)[2]。但在西南某些地區(qū)，也有將紅花龍膽(G.rhodantha)等多種龍膽科植物稱作“龍膽”以供藥用的現(xiàn)象[41]?，F(xiàn)將常用易混偽品種整理如下(見表3)。

表3 常見易混偽品種

6 結(jié) 語(yǔ)

紅花龍膽作為藥典新增中藥品種，具有清熱燥濕，解毒瀉火，止咳等功效，在單味藥及中成藥的開發(fā)應(yīng)用方面潛力巨大。雖然已從紅花龍膽全草中分離得到八十余種化合物，但目前還缺乏對(duì)其現(xiàn)代藥理活性的系統(tǒng)性研究。此外，由于紅花龍膽的別名很多，因此在各地區(qū)及各民族實(shí)際應(yīng)用中，仍存在著同物異名及同名異物的現(xiàn)象，這些都成為亟待解決的問(wèn)題之一。

野外資源調(diào)查結(jié)果表明，雖然紅花龍膽在我國(guó)西南地區(qū)分布廣泛，但蘊(yùn)藏量并非十分豐富，且實(shí)際應(yīng)用仍多以野生為主，且在實(shí)際探查中發(fā)現(xiàn)，很多地區(qū)的紅花龍膽經(jīng)過(guò)長(zhǎng)期大量的采挖，導(dǎo)致蘊(yùn)藏量急劇銳減，因此探究紅花龍膽的人工栽培方法成為當(dāng)務(wù)之急，需要對(duì)其進(jìn)行大規(guī)模栽培以應(yīng)對(duì)日益增長(zhǎng)的需求。

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Advance in Pharmaceutical Research ofGentianarhodantha

Wang Sa1,2, Xie Guoyong1,2, Qin Minjian1,2*

(1.Department of Resources Science of Traditional Chinese Medicines;2.State Key Laboratory of Natural Medicines,China Pharmaceutical University,Nanjing 211198,China)

GentianarhodanthaFranch. is a new species in the Chinese Pharmacopoeia (2015). The plant is used for the treatment of tubercurosis and cholecystitis. As a folk medicine and ethnodurg,G.rhodanthais widely distributed in southwest China. The previous phytochemical studies onG.rhodantharevealed the presence of various xanthones and secoiridoid glycosides. Through a systematic literature review, the researches on textual research, phytochemistry, pharmacological activities and quality analysis of the medicinal plant have been summarized, which will provide a certain scientific and theoretical basis for its further development and utilization.

Gentianarhodantha; chemical constituents; pharmaceutical activities

10.3969/j.issn.1006-9690.2017.04.012

2016-03-18

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(81503220) ; 江蘇省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(BK20150706)。

王颯(1992—)，女，碩士研究生，從事生藥學(xué)研究。E-mail: hsqpxq2991@sina.cn

*通訊作者： 秦民堅(jiān)，男，教授，博士生導(dǎo)師，從事中藥資源與開發(fā)研究。E-mail: minjianqin@163.com

R284; R285

A

1006-9690(2017)04-0053-07