王皓珊，單春艷，ZHANG Junfeng (Jim)，鄧江洋

1.南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，天津 300350 2.Nicholas School of the Environment,DukeUniversity,Durham NC 27708 3.昆山杜克大學(xué),全球健康研究中心，江蘇 昆山 215300

臭氧前體物排放清單相關(guān)模型及應(yīng)用

王皓珊1，單春艷1，ZHANG Junfeng (Jim)2,3，鄧江洋1

1.南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，天津 300350 2.Nicholas School of the Environment,DukeUniversity,Durham NC 27708 3.昆山杜克大學(xué),全球健康研究中心，江蘇 昆山 215300

歐美等國家對于O3污染的研究開展較早，已建立較成熟的O3污染生成、擴散及空氣質(zhì)量等模型。文章主要介紹評述了美國環(huán)保局推薦使用的計算O3前體物的相關(guān)模型(MOVES、NONROAD、SMOKE、EMFAC和EDMS)，從基本原理和功能、污染源類型、研究尺度、所需參數(shù)等方面對比分析各模型的特點和適用范圍，并綜述其國內(nèi)外研究應(yīng)用情況；討論了中國在這些模型的使用方面應(yīng)該注意的問題，如加強開展模型計算結(jié)果驗證和基礎(chǔ)實驗獲得本土化的模型參數(shù)，以及中國開發(fā)的相關(guān)模型的優(yōu)勢和適用性等。

臭氧；氮氧化物；揮發(fā)性有機化合物；排放清單模型

我國大氣環(huán)境在傳統(tǒng)煤煙型污染問題尚未得到解決的情況下，以PM2.5、臭氧(O3)為特征的區(qū)域性復(fù)合型污染日益突出[1]?？諝馕廴镜难趸栽鰪?，導(dǎo)致二次污染物O3超標率逐年增長。O3和PM2.5已成為共同影響城市空氣質(zhì)量超標的2個首要污染物。在長三角地區(qū)，高溫季節(jié)出現(xiàn)PM2.5與O3同步污染的頻率可高達30%[2]。2015年6—8月，京津冀地區(qū)的近半數(shù)污染日內(nèi)，O3均代替PM2.5成為首要污染物。2015年6月全國74個城市空氣質(zhì)量，所有超標天數(shù)中以O(shè)3為首要污染物的天數(shù)最多。2016年上半年，京津冀、珠三角等區(qū)域已經(jīng)出現(xiàn)了O3濃度同比上升的現(xiàn)象。7月，京津冀區(qū)域13個城市、長三角區(qū)域25個城市、珠三角區(qū)域9個城市O3超標率分別為34.2%、21.2%、15.1%[3]。

O3作為重要的光化學(xué)氧化劑，可以與二氧化硫、氮氧化物(NOx)反應(yīng)生成二次硫酸鹽顆粒物、二次硝酸鹽顆粒物，加重二次顆粒物污染。此外，由于具有強氧化性，O3還可以直接對人體健康、紡織材料、植物以及土壤肥力產(chǎn)生不同程度的危害[4]。目前國內(nèi)對O3的研究主要集中在O3前體物源解析、O3空間分布特征和時間變化規(guī)律、氣象因素對O3濃度的影響等方面。如王雪松等[5]對北京地區(qū)O3源識別的研究表明，北京近郊的各類污染源中，流動源對O3生成貢獻最大，油品儲運和溶劑使用、工業(yè)源也占較高份額，天然源和其他人為源則貢獻很?。粍⒉氏嫉萚6]對天津市2004年的O3監(jiān)測資料進行研究，對天津市O3污染的季節(jié)變化和日變化進行了分析，并從空間上確定了城市城區(qū)易發(fā)生光化學(xué)污染的敏感區(qū)域、高發(fā)區(qū)域；王楊君等[7]對上海O3源識別的結(jié)果是，在白天O3低濃度時段和夜間，外圍污染源貢獻較大，白天O3高濃度時段則是本地污染源貢獻顯著；潘本鋒等[8]對京津冀地區(qū)O3污染特征的分析以及王闖等[9]對沈陽市O3濃度的研究都發(fā)現(xiàn)，在這些地區(qū)O3濃度與氣象因素密切相關(guān)，氣溫升高和濕度下降有利于O3生成。

國外對O3的研究主要有O3前體物排放清單、氣溶膠對光化輻射影響、土地利用類型、表面化學(xué)觀測與O3的關(guān)系等。如PISON等[10]分析巴黎地區(qū)飛機排放對對流層O3的影響認為，飛機排放對夜間O3濃度影響最大，且飛機排放的NOx比VOCs對O3濃度影響更大；SHARMA等[11]對印度地面O3敏感度分析結(jié)果表明，印度大部分地區(qū)為NOx控制區(qū)，但城市地區(qū)主要為VOCs控制區(qū)，另外，在不同源對O3生成的貢獻方面，交通部門貢獻最大；WANG等[12]在對道路附近NOx的化學(xué)演化研究中指出，低交通流量下，高濃度O3會使下風(fēng)向出現(xiàn)NO2峰值，并且高濃度的NO2會在下風(fēng)向保持更遠，造成更多人群受NO2影響；LI等[13]研究美國灌溉對O3濃度的影響時發(fā)現(xiàn)，由于灌溉可以降低近地面溫度，從而提高大氣穩(wěn)定度，影響O3生成的光化學(xué)反應(yīng)，所以會造成O3濃度降低；ISMAIL等[14]對馬來西亞甘馬挽地區(qū)10年的觀測數(shù)據(jù)進行研究，發(fā)現(xiàn)該地區(qū)的O3濃度和太陽輻射均值高度相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.67。

O3前體物排放清單的計算是進行污染控制和管理的基礎(chǔ)，而開發(fā)或選取合適的排放清單模型將對區(qū)域排放清單的建立起到事半功倍的效果。雖然中國學(xué)者和相關(guān)部門對區(qū)域O3污染問題開始關(guān)注，但相對于其他常規(guī)污染物，關(guān)于O3污染生成、擴散和空氣質(zhì)量模型的研究還很少，亟需開展大量適合本土的模型方法的開發(fā)應(yīng)用、效果評估等方面的研究。在現(xiàn)階段，借鑒或使用歐美等國家較成熟的模型方法計算O3前體物排放清單，不失為開展中國O3污染來源研究的重要途徑之一。

1 O3生成機理及與O3相關(guān)的各類模型

O3污染物是指在近地面大氣層中超過一定含量，并對環(huán)境產(chǎn)生影響、對人體產(chǎn)生危害的環(huán)境污染物，平流層中的O3不屬于該范疇[15]。O3污染物除小部分來自平流層向下傳輸，另一來源是由NOx和VOCs等物質(zhì)在晴天少云、紫外輻射強以及風(fēng)速較小的氣象條件下經(jīng)過光化學(xué)反應(yīng)生成。基本反應(yīng)原理：NO2具有光解特性，在波長小于420 nm的光輻射下發(fā)生反應(yīng)：

O3作為強氧化劑，主要的去除反應(yīng)：

以上3個反應(yīng)處于動態(tài)平衡中，不會造成O3累積。但當比O3更強的氧化劑(VOCs等)出現(xiàn)時，會優(yōu)先與NO反應(yīng)，阻礙O3分解，造成O3累積[16]。

O3生成與前體物濃度之間不是簡單的線性關(guān)系，通過EKMA曲線采用經(jīng)驗動力學(xué)模擬方法研究了它們之間的非線性關(guān)系。根據(jù)EMAK曲線，當VOCs/NOx的值較高，O3生成受NOx控制；VOCs/NOx的值較低，O3生成受VOCs控制。研究表明，從污染較嚴重的城市到相對清潔的地區(qū)，隨著NOx減少，O3的生成會從VOCs控制轉(zhuǎn)為NOx控制[17]。

確定O3的產(chǎn)生來源，應(yīng)以O(shè)3前體物NOx和VOCs的排放清單為基礎(chǔ)。美國環(huán)保局(USEPA)2014年發(fā)布《實施O3和顆粒物國家環(huán)境空氣質(zhì)量標準和區(qū)域霧霾條例排放清單指南(試行)》，指導(dǎo)各州縣在執(zhí)行O3和顆粒物國家環(huán)境空氣質(zhì)量標準時編寫排放清單。該指南提出至少考慮五大類排放源：固定點源排放，固定面源排放，道路交通源排放，非道路移動源排放(包括鐵路和海洋船舶)和生物排放。本文從該指南推薦的模型中選擇了以下幾個模型，主要用于計算O3前體物VOCs和NOx(更多見于NOx)排放清單：機動車排放系統(tǒng)(Motor Vehicle Emissions System， MOVES)、NONROAD、稀疏矩陣運算排放(Sparse Matrix Operator Kernel Emissions，SMOKE)、EMAFC、排放和擴散模型系統(tǒng)(Emissions and Dispersion Modeling System，EDMS)[18]。

2 相關(guān)模型及其應(yīng)用

2.1MOVES模型

2.1.1 模型介紹

MOVES模型是一個多尺度(國家、州、縣)移動源排放模型系統(tǒng)，可用于標準空氣污染物、溫室氣體和有毒氣體的計算，是USEPA規(guī)定的除加利福尼亞州外的其他州編制O3前體物排放清單時估算道路移動源排放應(yīng)該使用的模型。與之前的移動排放模型MOBILE相比，數(shù)據(jù)更新，算法更復(fù)雜，基本數(shù)學(xué)表達式：

TEprocess，sourcetype=(∑ERprocess，bin×ACbin)×Ajprocess

式中：TE為總排放量；process為排放過程；sourcetype為源類型；bin為排放源和工況區(qū)間；ER為排放速率；AC為行駛特征；Aj為調(diào)整因子[19]。

MOVES模型主要作用是計算排放因子，然后利用SMOKE模型將排放因子結(jié)合具體活動的數(shù)據(jù)來計算網(wǎng)格單元的排放。MOVES模型基本原理是將汽車保有量、車齡分布、車輛行駛里程、道路類型分布、平均車速分布、燃料配方以及氣象等數(shù)據(jù)利用模型的數(shù)據(jù)管理功能轉(zhuǎn)化為模型輸入數(shù)據(jù)庫，模型輸入數(shù)據(jù)庫經(jīng)MOVES2010a轉(zhuǎn)化為輸出數(shù)據(jù)庫，代表縣的數(shù)據(jù)經(jīng)驅(qū)動腳本轉(zhuǎn)化為輸出數(shù)據(jù)庫清單，輸出數(shù)據(jù)庫和輸出數(shù)據(jù)庫清單經(jīng)后處理模塊最終轉(zhuǎn)化為SMOKE模型可用的數(shù)據(jù)格式輸出。

2.1.2 模型應(yīng)用

VIJAYAGHAVAN等[20]在研究美國輕型汽油車排放標準對O3和顆粒物的影響時，使用MOVES2010a來計算道路機動車排放清單。運行模型時以2008年為基準年，分別計算了2022年4個不同排放場景在夏季和冬季的排放清單。4個場景分別假設(shè)實施Tier1標準、實施Tier2標準、實施加州LEVⅢ標準草案、實現(xiàn)輕型汽油車零排放。將MOVES計算的排放清單使用SMOKE模型進行時空上的分配，從而轉(zhuǎn)化為空氣質(zhì)量模型CAMx可用的排放清單格式。最終模擬結(jié)果顯示，輕型汽油車排放標準的調(diào)整會帶來日平均O38 h最高濃度8%的減少和月平均O38 h最高濃度6%的減少。PM2.5則是日最高濃度減少7%，月平均減少8%。

LIAO等[21]在研究人為源O3前體物(VOCs和NOx)州際傳輸對美國O3污染事件的影響及進行敏感度分析時，排放清單包括的源類型有點源、面源、公路移動源、非公路移動源和生物源。其中道路移動源排放使用MOVES模型來計算，SMOKE模型用于污染的時間和空間分配。將經(jīng)過SMOKE模型處理過的各類排放源排放清單輸入?yún)^(qū)域空氣質(zhì)量模型CMAQ，得出的結(jié)論對制定區(qū)域空氣污染控制策略有參考價值。

2.2NONROAD模型

2.2.1 模型介紹

NONROAD模型是USEPA開發(fā)的多尺度(國家、州、縣)排放清單模型，也是USEPA規(guī)定的編制O3前體物排放清單時計算各種非道路移動設(shè)備，如農(nóng)用設(shè)備、施工設(shè)備、園藝設(shè)備等的排放模型。模型由用戶界面、核心模型和ACCESS報告編寫工具組成[22]。使用NONROAD模型需要的輸入數(shù)據(jù)有基準年設(shè)備數(shù)量、平均負荷因子、平均功率、每年使用小時數(shù)、惡化后或新標準下的排放因子等。最終結(jié)果以ACCESS或EXCEL形式輸出，也可以生成EPS-2輸入數(shù)據(jù)格式，經(jīng)處理后可用于UAM光化學(xué)網(wǎng)格模型。

NONROAD模型計算排放量的基本公式[23]：

Q=EFadj×Pop×Power×LF×A

式中：Q為排放量；EFadj為綜合排放因子；Pop為發(fā)動機保有量；Power為發(fā)動機功率；LF為負荷因子；A為活動水平。

2.2.2 模型應(yīng)用

LEWIS等[24]研究了建筑行業(yè)降低O3水平的可持續(xù)規(guī)劃框架，認為建筑行業(yè)所使用的非公路柴油設(shè)備是重要的產(chǎn)生O3前體物的污染源。使用NONROAD模型模擬與文獻調(diào)研相結(jié)合的方法來獲取設(shè)備的排放數(shù)據(jù)，最終得到了通過合理配置設(shè)備使用時間來降低建筑行業(yè)對O3濃度影響的發(fā)展框架。

李東玲等[25]參考NONROAD模型中非道路移動源排放模擬的基本方法，調(diào)研中國典型工程機械的實際燃油消耗率和活動水平數(shù)據(jù)，先估算出燃油消耗量，結(jié)合經(jīng)修正的排放因子數(shù)據(jù)，得到中國典型工程機械的NOx和顆粒物排放清單。其中，實際燃油消耗率不同于NONROAD模型使用指定穩(wěn)態(tài)工況下的燃油消耗率，而是通過走訪調(diào)研和收集網(wǎng)絡(luò)數(shù)據(jù)得到，排放因子則是收集了部分中國非道路常用發(fā)動機型的臺架測試數(shù)據(jù)，并與NONROAD模型中采用的排放因子及《非道路移動機械用柴油機排氣污染物排放》(GB 20891—2007)中排放限值進行比對分析，從中選擇合適的排放因子。

2.3SMOKE模型

2.3.1 模型介紹

SMOKE模型是北卡羅來納州微型計算機中心開發(fā)的排放數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)。如前所述，SMOKE模型可以使用經(jīng)過如MOVES等模型計算的排放清單數(shù)據(jù)，再加上土地利用類型、氣象場數(shù)據(jù)等創(chuàng)建網(wǎng)格化、分類化的多種空氣質(zhì)量模型和化學(xué)模型(如CMAQ、REMSAD、CAMX、UAM、MAQSIP)可用的排放清單?？梢蕴幚淼脑磁欧蓬愋陀悬c源、面源、線源和生物源4種。但對于線源和生物源，由于整合了道路排放模型MOBILE6和生物排放模型BEIS，SMOKE模型系統(tǒng)也可根據(jù)排放因子和活動水平計算排放清單[26]。SMOKE模型可以在CMAS官方網(wǎng)站下載，但由于Windows系統(tǒng)本身的局限性，目前的版本不能在Windows系統(tǒng)上運行。

2.3.2 模型應(yīng)用

LIN等[27]分析地面O3濃度對德克薩斯東南2個城市區(qū)域排放變化的敏感度時，使用SMOKE模型作為排放清單模型。其中，時間分配根據(jù)USEPA信息交換所清單和排放因子(CHIEF)網(wǎng)站列出的時間排放規(guī)則，空間分配使用來自MIMS模型的排放因子。模型中的點源網(wǎng)格化根據(jù)排放位置，面源和移動源的排放網(wǎng)格化則根據(jù)空間分配因子。研究中使用的空氣質(zhì)量模型是CMAQ。模擬結(jié)果顯示，NOx和VOCs的點源排放對加爾維斯頓和博蒙特在2000年8月25日O3污染事件O3峰值的貢獻最大，且點源VOCs排放比NOx排放對O3濃度影響更大。

HOU等[28]使用SMOKE產(chǎn)生網(wǎng)格化的NOx、VOCs、SO2排放數(shù)據(jù)，WRF模型提供氣象數(shù)據(jù)，并通過CMAQ模型模擬，評估美國東部城市地區(qū)以上污染物排放對O3和細顆粒物濃度的影響，并進一步分析了O3以及細顆粒物與死亡率的相關(guān)關(guān)系，認為PM2.5比O3對人體健康影響更大，減少人為源排放是控制污染物對人體健康產(chǎn)生影響的最有效途徑。

除以上直接用于計算排放清單外，SMOKE模型廣泛應(yīng)用于處理排放數(shù)據(jù)，將其轉(zhuǎn)化為空氣質(zhì)量模型可用的數(shù)據(jù)格式。如LI等[29]對O3調(diào)控政策的系統(tǒng)評價使用SMOKE模型產(chǎn)生綜合空氣質(zhì)量模型(CAMx)所需排放數(shù)據(jù)；FOLEY等[30]評估CMAQ模型(區(qū)分排放數(shù)據(jù)和氣象數(shù)據(jù)對O3水平的影響)中使用SMOKE模型產(chǎn)生排放清單數(shù)據(jù)輸入CMAQ。

2.4EMFAC模型

2.4.1 模型介紹

EMFAC2011是EMFAC系列模型的最新版本，是加利福尼亞州空氣資源局用來計算道路機動車排放的工具，也是USEPA規(guī)定的加州編制O3前體物排放清單時計算道路移動源應(yīng)該使用的模型，可用于計算州、縣、空域、空氣污染控制區(qū)的排放。

模型內(nèi)含加州汽車、卡車車隊和旅游活動的最新數(shù)據(jù)以及空氣資源局近期規(guī)定帶來的排放效益，并將機動車按燃料類型、重量等劃分為13個類型，可以計算1970—2040年任何一年的機動車排放。模型包括EMFAC2011-LDV、EMFAC2011-HD、EMFAC2011-SG 3個模塊。EMFAC2011-LDV主要用來計算乘用車的排放，EMFAC2011-HD用于計算柴油卡車和公共汽車的排放，EMFAC2011-SG整合前2個模塊的輸出并幫助用戶進行空氣質(zhì)量和交通規(guī)劃的場景評估。

2.4.2 模型應(yīng)用

COLLET等[31]比較了乘用車和輕型卡車在目前加州低排放(LEV Ⅱ)標準和更嚴格的控制方案下的排放，以判定更嚴格的控制措施是否會改善加州南海岸空域的空氣質(zhì)量。研究中使用的排放清單模型是EMFAC2007，通過修改模型中默認的基本情況下的車輛設(shè)置來反映更嚴格的控制場景。在更嚴格的控制場景下，零蒸發(fā)排放的新型車在2013、2014、2015、2016年的比例分別設(shè)置為25%、50%、75%、100%。研究中使用的空氣質(zhì)量模型是CMAQ。最終模擬結(jié)果顯示，更嚴格的控制措施對O3濃度的影響表現(xiàn)為會在2014年最高帶來小于或等于1%的跌幅，2020年最高小于或等于1.5%。

RAZEGHI等[32]研究插電式電動汽車對區(qū)域空氣質(zhì)量影響時，使用EMFAC模型計算傳統(tǒng)汽車的排放因子，比較了使用插電式電動汽車與不使用的排放，并使用化學(xué)傳輸模型模擬對空氣質(zhì)量的影響，選擇O38 h平均濃度和PM2.524 h平均濃度表征空氣質(zhì)量。最終模擬結(jié)果顯示，在將風(fēng)能發(fā)電整合到電網(wǎng)時，使用插電式電動汽車對模擬區(qū)域的空氣質(zhì)量有改善作用。

2.5EDMS模型

2.5.1 模型介紹

EDMS是20世紀80年代中期開發(fā)的復(fù)雜源微型計算機模型，用來評估機場建設(shè)規(guī)劃對空氣質(zhì)量的影響，特別是航空源(包括飛機、輔助動力裝備、地面支持設(shè)備、地面出入口車輛等)的影響，主要作用是計算污染物排放清單和模擬污染物在大氣中的擴散過程，是USEPA規(guī)定的編制O3前體物排放清單時估算飛機(包括商業(yè)、軍事、民用、空中出租車4種類型)排放的模型。EDMS模型根據(jù)機型和運行狀態(tài)(滑行、啟動、助跑、起飛、爬升、巡航)計算污染物的排放因子。

2.5.2 模型應(yīng)用

SONG等[33]研究了飛機在邊界層的污染物排放對O3濃度的影響，使用WRF-CMAQ模型研究了3個國際機場(仁川、濟州島、金浦)在2010年夏季的O3濃度。此項研究使用EDMS模型根據(jù)著陸和起飛數(shù)量估算目標區(qū)域飛機污染氣體的線源排放的排放清單。通過比較有飛機排放(即總排放)、無飛機排放(即基礎(chǔ)排放)2種模擬方案發(fā)現(xiàn)，這3個機場邊界層飛機排放對機場及機場下風(fēng)向的O3濃度有顯著影響。

樊守彬等[34]應(yīng)用EDMS模型計算了首都國際機場NOx、CO、VOCs和可吸入顆粒物(PM10)的排放，建立了以2007年為基準年的大氣污染物排放清單。其中飛機發(fā)動機的排放使用EDMS模型，地面保障設(shè)備的排放因子來源于NONROAD模型，停車場車輛排放因子使用MOBILE模式計算。結(jié)果表明，污染物排放以飛機、地面保障機械和停車場排放為主，輔助動力設(shè)備排放比例小，同時滑行模式排放貢獻最大，縮減滑行時間可以有效削減污染物排放。

各排放清單模型特征總結(jié)見表1。

表1 各排放清單模型特征總結(jié)

3 結(jié)論

USEPA推薦的以上各模型所計算的排放源涵蓋了道路移動源、非道路移動設(shè)備、航空源等，研究尺度兼有項目尺度、區(qū)域尺度和多尺度等，所需參數(shù)及計算原理也各有側(cè)重。在實際應(yīng)用中，可根據(jù)污染源特點和研究尺度來選擇合適的模型使用。這些模型都是在國外廣泛應(yīng)用的模型，在國內(nèi)應(yīng)用方面，一些模型(如SOMKE)已在國內(nèi)各種大氣污染問題的研究中得到廣泛應(yīng)用，EDMS和NONROAD在已有文獻中也有應(yīng)用。

中國目前開展O3等污染物排放清單研究使用這些模型過程中，為了使研究結(jié)果更符合中國實際情況，已經(jīng)獲得了一些本土化的參數(shù)，并就模型在中國的適用性進行了論證，但這方面的數(shù)據(jù)還比較單薄，對于中國開展普遍的O3排放研究還遠遠不夠。因此，中國在這些模型的使用方面，還要開展關(guān)鍵參數(shù)的大量實測研究并做好敏感度分析，需要加強開展模型計算結(jié)果驗證和基礎(chǔ)實驗獲得本土化的模型參數(shù)。

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AReviewofModelsRelevanttoEmissionInventoryofOzonePrecursor

WANG Haoshan1, SHAN Chunyan1, ZHANG Junfeng (Jim)2,3, DENG Jiangyang1

1.College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China 2.Nicholas School of the Environment, Duke University, Durham 27708, USA 3.Global Health Research Center, Duke Kunshan University, Kunshan 215300, China

In North America and Europe, O3pollution has been studied for many decades.Some robust mathematical models have been established to estimate O3pollution formation, atmospheric transport of O3precursors and ambient air quality. This paper introduces major mathematical models related to emission inventory of O3precursors, including MOVES, NONROAD, SMOKE, EMFAC and EDMS, which are recommended by the US. Environmental Protection Agency. The characteristic and suitable range of each models are compared in the aspects of basic principles and major functions, type of pollution source, spatial scale and parameters. And then some points on the application of these models are discussed, such as strengten the result verification and basic experiment to obtain localized model parameters, advantage and applicability of relevant models development in China.

O3; NOx; VOCs; emission inventory model

X830;X823

：A

：1002-6002(2017)04- 0033- 07

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.04

2016-11-14;

：2017-02-12

王皓珊(1993-)，女，河北保定人，在讀碩士研究生。

單春艷