嚴(yán)康，郭學(xué)益, 2，田慶華, 2，李棟, 2

?

中國(guó)鋰離子電池系統(tǒng)鈷代謝分析

嚴(yán)康1，郭學(xué)益1, 2，田慶華1, 2，李棟1, 2

(1. 中南大學(xué)冶金與環(huán)境學(xué)院，湖南長(zhǎng)沙，410083；2. 中國(guó)有色金屬工業(yè)清潔冶金工程研究中心，湖南長(zhǎng)沙，410083)

采用物質(zhì)流分析方法，建立鋰離子電池系統(tǒng)中鈷代謝分析模型，通過(guò)研究鋰離子電池系統(tǒng)中鈷的物質(zhì)流動(dòng)情況，明確鋰離子電池系統(tǒng)與外界環(huán)境的關(guān)系，獲得該系統(tǒng)中鈷物質(zhì)流動(dòng)基本規(guī)律。結(jié)合統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)、文獻(xiàn)和專(zhuān)家訪(fǎng)談，以2012年中國(guó)鋰離子電池系統(tǒng)為研究背景，將鈷的資源效率和環(huán)境效率作為鋰離子電池系統(tǒng)中鈷物質(zhì)流動(dòng)的評(píng)價(jià)指標(biāo)。研究結(jié)果表明：中國(guó)鋰離子電池系統(tǒng)中鈷的資源效率和環(huán)境效率分別為1.185 t/t和2.749 t/t，提高鈷的循環(huán)率和降低鈷的排放率將有利于提高鋰離子電池系統(tǒng)中鈷的資源效率和環(huán)境效率。

物質(zhì)流分析；鈷；鋰離子電池系統(tǒng)

隨著鋰離子電池(lithium-ion battery, LIB)在現(xiàn)代化電子產(chǎn)品、動(dòng)力汽車(chē)等領(lǐng)域的應(yīng)用，我國(guó)LIB的產(chǎn)量也在逐年增加[1]。據(jù)統(tǒng)計(jì)[2]，2005年中國(guó)LIB的產(chǎn)量為7.6億只，2012年已達(dá)40億只。以鈷酸鋰為正極材料的LIB具有充放電快、比容量高、使用電壓高、使用壽命長(zhǎng)、循環(huán)次數(shù)多等優(yōu)點(diǎn)，LIB的產(chǎn)量的增加使得該領(lǐng)域鈷的使用量也不斷增加，鋰離子電池系統(tǒng)(lithium-ion battery system, LIBS)已成為我國(guó)鈷的最大消費(fèi)領(lǐng)域。2012年中國(guó)鈷的消費(fèi)量為31700 t[3]，其中21239 t的鈷用于生產(chǎn)LIB。MISUZU等[4]研究了日本LIB回收情況及對(duì)該系統(tǒng)中鈷進(jìn)行物質(zhì)流分析，日本LIB的回收率為10%。國(guó)內(nèi)的研究主要集中于LIB中鈷的回收技術(shù)方面[5?6]，但對(duì)于LIBS中鈷代謝研究暫未見(jiàn)報(bào)道。中國(guó)是一個(gè)鈷資源使用大國(guó)，同時(shí)也是一個(gè)鈷資源極其缺乏的國(guó)家。以鈷酸鋰為正極材料的LIB中鈷的質(zhì)量分?jǐn)?shù)高達(dá)20%[7]，對(duì)廢舊LIB中鈷的進(jìn)行回收可以緩解我國(guó)對(duì)鈷資源的需求，因此，對(duì)LIBS進(jìn)行鈷代謝分析，可以獲得提高鈷資源利用效率途徑，有利于鈷行業(yè)可持續(xù)發(fā)展的戰(zhàn)略思路。物質(zhì)流分析(substance flow analysis, SFA)是對(duì)某一物質(zhì)(如元素或化合物等)在特定系統(tǒng)內(nèi)的工業(yè)代謝過(guò)程進(jìn)行定量化分析的一種工具[8]。它通過(guò)追蹤經(jīng)濟(jì)?環(huán)境系統(tǒng)中某特定物質(zhì)的輸入、輸出、貯存等過(guò)程，量化經(jīng)濟(jì)系統(tǒng)中該物質(zhì)流動(dòng)與資源利用、環(huán)境效應(yīng)之間的關(guān)系，為環(huán)境政策提供新方法，為該系統(tǒng)的資源環(huán)境優(yōu)化管理提供科學(xué)依據(jù)[9]。目前，國(guó)內(nèi)外對(duì)于一些重要金屬資源如銅、鋅、鉛、鐵、鎳、鎘等在不同層面上的物質(zhì)流分析開(kāi)展了大量研究工作[10?16]，對(duì)國(guó)家在了解金屬資源循環(huán)系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)特征、提高金屬物質(zhì)工業(yè)利用效率等方面提供大量基礎(chǔ)信息。本文作者采用物質(zhì)流分析方法，以鈷為研究對(duì)象，建立LIBS鈷代謝分析模型，通過(guò)對(duì)該系統(tǒng)進(jìn)行鈷物質(zhì)流分析，明確LIBS與外界環(huán)境的關(guān)系，獲得LIBS中鈷物質(zhì)流動(dòng)基本規(guī)律。此外，以2012年中國(guó)的LIBS為研究背景，將資源效率和環(huán)境效率作為L(zhǎng)IBS中鈷物質(zhì)流動(dòng)的評(píng)價(jià)指標(biāo)，以獲得提高該系統(tǒng)中鈷的資源效率和環(huán)境效率的有效途徑。為提高鈷資源在中國(guó)LIBS中的利用效率提供依據(jù)。

1 研究方法

1.1 研究系統(tǒng)簡(jiǎn)介

鋰離子電池系統(tǒng)是指鋰離子電池從“搖籃到墳?zāi)埂盵17]整個(gè)生命周期過(guò)程，以自然資源為起點(diǎn)，從原料生產(chǎn)、鋰離子電池的生產(chǎn)、使用及報(bào)廢后的回收等全過(guò)程的組合。從鈷精礦中的鈷，經(jīng)過(guò)冶煉形成鈷的中間產(chǎn)品，到形成LIB的組成元素，經(jīng)使用后廢棄形成二次鈷資源再返回鈷的冶煉部門(mén)，鈷元素依次順流經(jīng)過(guò)生命周期每個(gè)階段，即形成LIBS中鈷的物質(zhì)流動(dòng)。當(dāng)鈷元素流經(jīng)生命周期每個(gè)階段時(shí)，將向外部環(huán)境排放含鈷廢物或污染物。本研究將LIBS中鈷的整個(gè)生命周期簡(jiǎn)化為鈷的生產(chǎn)、LIB的生產(chǎn)、使用以及回收4個(gè)階段。

1.2 中國(guó)LIBS鈷代謝分析模型

基于物質(zhì)流分析方法建立LIBS中鈷物質(zhì)流代謝分析模型。分析模型以L(fǎng)IBS中的輸入部分、流動(dòng)過(guò)程、輸出部分的鈷為研究對(duì)象。根據(jù)物質(zhì)流分析的核心質(zhì)量守恒定律，即生命周期各階段的物質(zhì)流入量等于流出量[18]，可用下式表示：

圖1所示為中國(guó)LIB生命周期鈷代謝分析模型。圖1中：I為進(jìn)入LIBS中鈷礦物中鈷的進(jìn)口量，t；為來(lái)自第年生產(chǎn)的LIB中回收的鈷，t；為研究的參考年份；P為從鈷冶煉階段進(jìn)入LIB制造階段的鈷，t；為第年LIB產(chǎn)量，t；為鈷冶煉階段產(chǎn)生的鈷廢料返回鈷冶煉階段的鈷，t；為L(zhǎng)IB生產(chǎn)階段產(chǎn)生的鈷廢料返回鈷冶煉階段的鈷，t；為在第年生產(chǎn)的LIB經(jīng)使用后進(jìn)入第τ+Δτ年的LIB回收處置階段的廢舊LIB中的鈷，t；為第年生產(chǎn)的LIB經(jīng)使用后進(jìn)入第年的LIB回收階段的鈷，t；為第年進(jìn)入庫(kù)存狀態(tài)的LIB中的鈷，t；為鈷冶煉階段向環(huán)境排放的含鈷廢物，t；為L(zhǎng)IB生產(chǎn)階段向環(huán)境排放的含鈷廢物，t；為L(zhǎng)IB回收處置階段向環(huán)境排放含鈷廢物，t。

圖1 中國(guó)LIB生命周期鈷代謝分析模型

從圖1可以看出LIBS與外界環(huán)境的關(guān)系表現(xiàn)為：從自然資源中索取鈷礦物資源，并形成鈷礦資源的負(fù)荷；向外界環(huán)境排放含鈷廢渣、廢水等污染物，形成環(huán)境負(fù)荷；LIB發(fā)揮儲(chǔ)存及轉(zhuǎn)移電能的功能，滿(mǎn)足社會(huì)需求。

1.3 LIBS鈷物質(zhì)流分析計(jì)算

1.3.1 基本假設(shè)

LIB的平均使用壽命為?年，那么相比之下LIB在生產(chǎn)階段所經(jīng)歷的時(shí)間較短暫，將不考慮生產(chǎn)過(guò)程所經(jīng)歷的時(shí)間，在鈷的冶煉和LIB生產(chǎn)階段產(chǎn)生的可回收含鈷物料在當(dāng)年全返回鈷的冶煉部門(mén)，LIB在其生產(chǎn)年份?后全部進(jìn)入報(bào)廢階段，并返回鈷冶煉部門(mén)。為簡(jiǎn)化計(jì)算，在進(jìn)行LIBS中鈷物質(zhì)流計(jì)算時(shí)，都折算成鈷金屬量計(jì)算。

1.3.2 鈷物質(zhì)流計(jì)算

國(guó)內(nèi)鈷冶煉的方法主要采用濕法冶煉工藝，即浸出—萃取—沉淀—煅燒，在鈷的冶煉階段存在以下平衡關(guān)系式：

來(lái)自第?Δ年生產(chǎn)的LIB中回收的鈷的計(jì)算公式為

(3)

鈷冶煉階段向環(huán)境排放的含鈷廢物S1的計(jì)算公式為

式中：1為鈷冶煉階段鈷排放率，即該階段向環(huán)境排放的鈷占該年LIB產(chǎn)量的比率。

鈷冶煉階段產(chǎn)生的鈷廢料返回鈷冶煉階段的鈷R1的計(jì)算公式為

式中：1為鈷冶煉階段產(chǎn)生的可再利用的鈷廢料占該年LIB產(chǎn)量的比率。

在LIB的生產(chǎn)階段，根據(jù)質(zhì)量守恒定律，同樣存在如下關(guān)系式：

LIB生產(chǎn)階段向環(huán)境排放的含鈷廢物S2的計(jì)算公式為

(7)

式中：2為L(zhǎng)IB生產(chǎn)階段鈷排放率，即該階段向環(huán)境排放的鈷所占該年LIB產(chǎn)量的比率。

LIB生產(chǎn)階段產(chǎn)生的鈷廢料返回鈷冶煉階段的鈷R2的計(jì)算公式為

式中：2為L(zhǎng)IB生產(chǎn)階段產(chǎn)生的可再利用的鈷廢料占該年LIB產(chǎn)量的比率。

在LIB的使用階段，由于市場(chǎng)規(guī)律有一部分LIB產(chǎn)品進(jìn)入庫(kù)存狀態(tài)，故在該階段存在如下關(guān)系式：

在LIB經(jīng)使用后進(jìn)入LIB的回收處置階段，存在如下關(guān)系式：

(10)

第年生產(chǎn)的LIB經(jīng)使用Δ后進(jìn)入第+Δ年的LIB回收階段的鈷的計(jì)算公式為

LIB回收處置階段向環(huán)境排放含鈷廢物S3的計(jì)算公式為

式中：3為第?Δ年生產(chǎn)的LIB在第τ年未能進(jìn)入回收處置階段向環(huán)境排放含鈷廢物的量占該年LIB產(chǎn)量的比值。那么總鈷排放率。

1.4 評(píng)價(jià)指標(biāo)

為了定量地評(píng)估LIBS與外部環(huán)境的鈷物質(zhì)流動(dòng)關(guān)系，本研究將資源效率和環(huán)境效率作為L(zhǎng)IBS中鈷物質(zhì)流動(dòng)狀態(tài)的評(píng)價(jià)指標(biāo)。

資源效率是指與鈷礦資源負(fù)荷有關(guān)的生態(tài)效率，用符號(hào)表示，單位為t/t，那么鈷的資源效率()可定義為

環(huán)境效率指與鈷排放負(fù)荷有關(guān)的生態(tài)效率，用符號(hào)表示，單位為 t/t，那么鈷的環(huán)境效率()可定 義為

(14)

由以上資源效率和環(huán)境效率的概念可知：在獲得相同數(shù)量的LIB的同時(shí)，消耗的鈷資源愈少、向環(huán)境排放的含鈷廢物或污染物愈少，將越有利于提高鈷資源的資源效率和環(huán)境效率。

1.5 數(shù)據(jù)來(lái)源及參數(shù)確定

2012年中國(guó)LIBS鈷代謝分析中，鈷的生產(chǎn)，LIB生產(chǎn)、消費(fèi)，鋰離子電池回收等統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)來(lái)自“2013年中國(guó)有色金屬工業(yè)年鑒”和“2012年中國(guó)鋰離子產(chǎn)業(yè)鏈研究報(bào)告”，其他相關(guān)參數(shù)來(lái)自相關(guān)文獻(xiàn)，多家鈷冶煉企業(yè)、鋰離子電池生產(chǎn)企業(yè)調(diào)研訪(fǎng)談和資料查閱。中國(guó)鈷的生產(chǎn)和LIBS鈷的消費(fèi)情況見(jiàn)表1；模型的相關(guān)參數(shù)取值及數(shù)據(jù)來(lái)源見(jiàn)表2；數(shù)據(jù)主要來(lái)自調(diào)研結(jié)果和相關(guān)研究。

表1 中國(guó)鈷的生產(chǎn)和LIBS鈷的消費(fèi)情況

表2 2012年中國(guó)LIBS鈷代謝分析模型參數(shù)

2 結(jié)果與討論

2.1 2012年中國(guó)LIBS鈷代謝分析結(jié)果

根據(jù)中國(guó)LIBS分析模型及參數(shù)計(jì)算，得出2012年中國(guó)LIBS鈷代謝情況如圖2所示。鑒于本研究只考慮中國(guó)LIBS中的鈷代謝情況，并由其產(chǎn)生的資源效率和環(huán)境效率，顧未考慮LIB的出口情況。

國(guó)內(nèi)鈷冶煉原料主要有以下3個(gè)途徑：一是國(guó)內(nèi)少量自產(chǎn)鈷精礦和來(lái)自鉛鋅銅鎳等冶煉系統(tǒng)的鈷渣副產(chǎn)品；二是國(guó)外鈷資源的進(jìn)口，主要是鎳原料帶入的鈷，鈷白合金，濕法冶煉中間品，鈷礦的形式進(jìn)口；三是鈷廢料中鈷的回收，主要包括LIB生產(chǎn)過(guò)程中產(chǎn)生的邊角料和達(dá)到使用壽命進(jìn)入報(bào)廢階段的廢舊電池。由于國(guó)內(nèi)大部分鈷原料都依靠從國(guó)外進(jìn)口，為了降低鈷的排放率，重點(diǎn)放在鈷冶煉階段。對(duì)于原生鈷的再生鈷的冶煉在冶煉技術(shù)上有所差別，由于技術(shù)因素，鈷的回收率也有所差別，因此，應(yīng)盡量采用先進(jìn)工藝，提高鈷的回收率。2009年生產(chǎn)的LIB在2012年進(jìn)入回收階段的廢舊LIB為3 000 t；鈷冶煉廢渣和LIB生產(chǎn)過(guò)程產(chǎn)生的邊角料約為2 311.5 t；那么需要從自然資源中獲取16 309 t的原生鈷礦資源；在鈷冶煉階段將向環(huán)境排放442.5含鈷廢物。

LIB生產(chǎn)階段將向環(huán)境排放43 t的含鈷廢物；由于市場(chǎng)規(guī)律，該年生產(chǎn)的LIB將有10%約1 932.7 t進(jìn)入暫時(shí)性庫(kù)存階段；在LIB的回收階段，2009年LIB中鈷的消費(fèi)量為10 490 t，那么可以得出LIB產(chǎn)量中的鈷為9 546 t，由于2012年回收LIB 3 000 t，因此，有6 546 t的廢舊LIB未被回收，或者說(shuō)未能進(jìn)入統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。

單位：t

2.2 鈷物質(zhì)流分析評(píng)價(jià)指標(biāo)

根據(jù)以上LIBS中鈷代謝分析和評(píng)價(jià)指標(biāo)計(jì)算方法，可得出2012年中國(guó)LIBS中鈷資源效率和環(huán)境效率分別為1.185 t/t和2.749 t/t，該系統(tǒng)中的鈷物質(zhì)流分析指標(biāo)，如表3所示。

表3 2012年中國(guó)LIBS中鈷物質(zhì)流分析指標(biāo)

對(duì)于金屬資源在開(kāi)發(fā)利用過(guò)程中的資源效率和環(huán)境效率，已有相關(guān)的研究。岳強(qiáng)等[20]研究了中國(guó)銅的資源效率，近10年來(lái)，中國(guó)銅的資源效率平均為1.26 t/t；毛建素等[21]研究了中國(guó)鉛的資源效率，中國(guó)鉛的資源效率為0.91 t/t；KARLSSON[22]研究了瑞典鉛酸電池系統(tǒng)中鉛物質(zhì)流動(dòng)情況，該系統(tǒng)中鉛的資源效率為88.82 t/t。根據(jù)1.4節(jié)中對(duì)資源效率和環(huán)境效率的定義可知：資源效率越高，消耗的資源越少；環(huán)境效率越高，向環(huán)境排放的廢物或污染物越少，越有利于資源可持續(xù)發(fā)展的戰(zhàn)略思路。

從中國(guó)LIBS中鈷的物質(zhì)流動(dòng)情況得知，鈷的資源效率和環(huán)境效率不高。由于在鈷的冶煉、鋰離子電池加工制造過(guò)程都有鈷的流失，為了提高鈷的資源效率，需進(jìn)一步降低鈷排放率，減少鈷在加工過(guò)程中的損失；鈷的循環(huán)率僅為0.314 2 t/t，提高鈷的循環(huán)率有利于提高鈷的環(huán)境效率，鈷的循環(huán)率主要與LIB的國(guó)內(nèi)消費(fèi)與回收、廢鈷的貿(mào)易以及相關(guān)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)的完整程度等因素有關(guān)。在鈷的冶煉階段，應(yīng)當(dāng)通過(guò)技術(shù)升級(jí)改進(jìn)降低鈷的排放以提高鈷冶煉階段的回收率。

在LIB的制造階段，鈷的加工利用率通常在90%以上，對(duì)于生產(chǎn)制造階段產(chǎn)生的含鈷廢料大部分能得到合理回收，小部分或?qū)⑸⑹У江h(huán)境中。因此，為了提高廢鈷的回收利用率，應(yīng)當(dāng)通過(guò)生產(chǎn)企業(yè)的管理以減少或避免散失到環(huán)境中。

在LIB經(jīng)使用階段后進(jìn)入回收處置階段，LIB在回收階段的排放率高，主要是由于國(guó)內(nèi)未形成完善的廢舊LIB回收體系，使得大部分廢舊LIB未能得到合理地回用，這是導(dǎo)致該系統(tǒng)中鈷的循環(huán)率不高的主要原因。對(duì)于如何提高廢舊LIB的回收利用率，應(yīng)借鑒歐盟、美國(guó)、日本等發(fā)達(dá)國(guó)家及地區(qū)在廢舊LIB的回收利用經(jīng)驗(yàn)。需要生產(chǎn)、經(jīng)銷(xiāo)、運(yùn)營(yíng)、消費(fèi)者及政府的積極參與，通過(guò)建立完善的法律法規(guī)和廢舊LIB的回收體系、加大宣傳力度提高全民資源回收意識(shí)、確立生產(chǎn)者責(zé)任延伸制度等途徑以增加LIBs中鈷的回收率。若假設(shè)鈷的循環(huán)率保持不變，則含鈷量為 5 465 t的LIB將進(jìn)入2015年的回收階段。因此，為了提高LIBS中鈷的循環(huán)率，應(yīng)當(dāng)加強(qiáng)廢舊LIB的綜合回收管理以提高這部分鈷的回收利用率。

3 結(jié)論

1)通過(guò)研究鈷在LIBS中的物質(zhì)流動(dòng)情況，構(gòu)建LIB生命周期鈷物質(zhì)流圖，為研究LIBS與外部環(huán)境之間的關(guān)系奠定了基礎(chǔ)。

2)在研究中將資源效率和環(huán)境效率作為評(píng)價(jià)LIBS與外部資源及環(huán)境關(guān)系的指標(biāo)。以2012年中國(guó)LIBS為例，研究了該系統(tǒng)中鈷物質(zhì)流動(dòng)規(guī)律。LIBS中鈷的資源效率和環(huán)境效率分別為1.185 t/t和2.749 t/t，提高鈷的循環(huán)率和降低鈷的排放率將有利于提高LIBS中鈷的資源效率和環(huán)境效率。

3)探討了中國(guó)LIBS中鈷的循環(huán)率低和排放率高的原因，提出了提高鈷的循環(huán)率和降低鈷的排放率的對(duì)策。LIBS作為鈷資源使用的最大領(lǐng)域，同時(shí)中國(guó)亦是鈷資源極其缺乏的國(guó)家，應(yīng)充分重視該系統(tǒng)中二次鈷資源的回收。

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(編輯 楊幼平)

Cobalt flow analysis of lithium-ion battery system in China

YAN Kang1, GUO Xueyi1, 2, TIAN Qinghua1, 2, LI Dong1, 2

(1. School of Metallurgy and Environment, Central South University, Changsha 410083, China;2. Cleaner Metallurgical Engineering Research Center, Nonferrous Metal Industry of China, Changsha 410083, China)

By implementing the method of substance flow analysis, cobalt flow analysis model of lithium-ion battery system was developed based on the cobalt substance flow diagram of lithium-ion battery system in its life cycle, the relationship between lithium-ion battery system and its external environment was established and the elementary rules of cobalt substance flow in lithium-ion battery system were obtained. The resource efficiency and environment efficiency of cobalt were chosen as the evaluation parameters of cobalt flow state in the lithium-ion battery system in 2012 with statistics, literatures and interviews. The results indicate that the resource efficiency and environment efficiency of cobalt in lithium-ion battery system are 1.185 t/t and 2.749 t/t respectively. Improving the cobalt cycle rate and decreasing the cobalt discharge rate are efficient ways to increase the resources efficiency and environment efficiency of cobalt in lithium-ion battery system.

substance flow analysis; cobalt; lithium-ion battery system

10.11817/j.issn.1672-7207.2017.01.004

X24

A

1672?7207(2017)01?0025?06

2016?01?09；

2016?04?24

科技部國(guó)際合作項(xiàng)目(2014DFA90520)；廣東省產(chǎn)學(xué)研項(xiàng)目(2013A100003) (Project(2014DFA90520) supported by the International Cooperation Projects of the Ministry of Science and Technology; Project(2013A100003) supported by the Production, Teaching and Research Program of Guangdong Province)

郭學(xué)益，博士，教授，從事有色金屬資源循環(huán)研究；E-mail: xyguo@csu.edu.cn