楊玉龍，谷立芹，荊偉恩，李聰，張可佳，王磊

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灰口鑄鐵管輸配淡化海水鐵釋放控制

楊玉龍，谷立芹，荊偉恩，李聰，張可佳，王磊

(浙江大學 建筑工程學院，浙江 杭州，310058)

以灰口鑄鐵管管段為研究對象，運用管段反應器，研究淡化海水在市政管網(wǎng)輸配過程中，灰口鑄鐵管內(nèi)壁鐵釋放現(xiàn)象及探討如何控制鐵釋放。研究結果表明：管齡約10 a的灰口鑄鐵管內(nèi)壁管垢的主要組成物質(zhì)為Fe3O4，α-FeO(OH)和γ-FeO(OH)；采用投加磷酸鹽、調(diào)整自來水與淡化海水的混摻比及增加硬度的方式控制輸配淡化海水過程中的鐵釋放，其中1 mg/L的磷酸鈉對管段內(nèi)壁鐵釋放表現(xiàn)出一定的抑制作用，總鐵質(zhì)量濃度平均降低20%，磷酸氫二鈉抑制鐵釋放效果最好；將自來水與淡化海水混摻后進入灰口鑄鐵管，對于減緩管段鐵釋放具有一定作用，并且淡化海水比例越低，總鐵質(zhì)量濃度越??；當水中硬度為200 mg/L和300 mg/L時，總鐵質(zhì)量濃度分別減少43%和50%左右；三因素對灰口鑄鐵管反應器鐵釋放減緩作用的影響程度從大到小依次為混摻比、硬度、磷酸氫二鈉。

淡化海水；灰口鑄鐵管；鐵釋放；磷酸鹽；混摻比；硬度

自20世紀50年代以來，海水淡化技術迅速發(fā)展，生產(chǎn)工藝日益成熟，成為緩解淡水資源不足的重要措施之一[1]。與常規(guī)工藝處理水相比，經(jīng)處理后的淡化海水硬度及堿度較低，具有較高的純度和品質(zhì)。但淡化海水進入市政鐵質(zhì)管網(wǎng)后，水體中富含的金屬離子打破管道與主體水原有的化學平衡，加速管道的腐蝕和管垢的溶解，導致鐵離子釋放到水體中，使自來水出水變黃和渾濁，即“黃水”現(xiàn)象[2?6]。淡化海水在市政管網(wǎng)中的穩(wěn)定性是影響淡化海水應用于市政供水的關鍵因素，而控制鐵釋放來增強淡化海水在供水管網(wǎng)中的穩(wěn)定性是目前的研究重點[7]。目前針對淡化海水在市政管網(wǎng)中鐵釋放控制技術研究主要包括以下幾個方面：1) 供水管網(wǎng)維護和改造，但由于成本限制，進度相對較慢；2) 在海水處理流程中設置裝有礦石的溶解池，通過溶解碳酸鈣調(diào)整pH和堿度[8?9]；3) 將淡化海水與富含礦物質(zhì)的淡水水源混合供水，但混摻比例難以協(xié)調(diào)，而且單獨混摻處理后需要添加輔助藥 劑[10]：4) 添加腐蝕抑制劑。目前國外應用的緩蝕劑主要為磷系緩蝕劑，磷系緩蝕劑主要是正磷酸鹽和聚磷酸鹽[11]。正磷酸鹽作用原理是與鐵生成磷酸鐵沉淀物，沉積在管道表面，形成保護膜，進而抑制鐵釋放；而聚磷酸鹽主要是通過改變水質(zhì)條件和管垢特征來抑制鐵離子的釋放[10, 12]。由于目前國內(nèi)關于給水管網(wǎng)中緩蝕劑抑制鐵釋放研究尚處于起步階段，相關研究較少。米子龍等[13]發(fā)現(xiàn)三聚磷酸鈉與六偏磷酸鈉對市政給水管網(wǎng)鐵釋放具有一定抑制效果；吳濤[14]發(fā)現(xiàn)單獨添加六偏磷酸鈉減緩了水體對管壁的侵蝕，遏制了管壁上的物質(zhì)向水體中擴散的速率。而目前人們針對磷酸鹽類緩蝕劑對市政管網(wǎng)輸送淡化海水過程中鐵釋放的控制研究尚未深入開展。淡化海水作為市政供水在我國尚處于起步階段，因此，研究市政管網(wǎng)輸送淡化海水過程中鐵離子釋放，對于保證供水安全具有實際價值。目前被廣泛認可的方法是將市政自來水與淡化海水混合，在一定程度上改善水質(zhì)條件，之后進入市政管網(wǎng)輸配。但是，混合水進入管網(wǎng)后仍需要投加其他化學物質(zhì)減緩鐵釋放速率。由于磷酸鹽緩蝕劑在抑制管網(wǎng)鐵釋放方面展現(xiàn)出的良好前景，本文作者以反滲透工藝的淡化海水和常規(guī)工藝處理后的自來水出廠水為研究對象，使用灰口鑄鐵管管段，以添加聚磷酸鹽和正磷酸鹽緩蝕劑為主要方式，結合調(diào)整自來水/海水混摻比以及增加硬度等常規(guī)工藝對管道內(nèi)部鐵離子釋放的影響進行研究，以期為淡化海水進入市政管網(wǎng)安全輸送提供技術支持。

1 實驗材料與方法

1.1 實驗材料與儀器

1.1.1 實驗水體

本實驗以淡化海水和常規(guī)市政自來水為研究對象。其中淡化海水取自浙江省某市海水淡化廠，該水廠采用反滲透工藝處理海水，其水質(zhì)指標達到“生活飲用水衛(wèi)生標準”，滿足生活及工業(yè)用水要求；自來水為常規(guī)水處理工藝處理后的出廠水；2類實驗水樣水質(zhì)指標如表1所示。淡化海水與自來水水質(zhì)在電導率、堿度、總硬度和氯離子差別較明顯，其中淡化海水的電導率、氯離子指標明顯比自來水的高；但是自來水中的堿度和硬度較高。

1.1.2 實驗裝置

實驗中所使用灰口鑄鐵管管段來自浙江省某地區(qū)運行期限10 a左右的市政管網(wǎng)，管徑為150 mm。其具體處理過程如下：將管段在現(xiàn)場切割運回后，使用去離子水沖洗管段內(nèi)壁數(shù)小時，以去除附著在管垢上的碎屑及灰塵。沖洗完成后，將管段切割成長度為 20 cm的多個小管段；同時使用環(huán)氧樹脂包封切割管段的切口，以阻斷其與水接觸；并以有機玻璃作為底座和蓋板，組成管段模擬反應器。以攪拌槳轉(zhuǎn)動產(chǎn)生橫向環(huán)流來模擬實際管網(wǎng)中的動態(tài)水力條件。實驗裝置如圖1和圖2所示。

1.2 實驗方法

在進行各因素影響實驗時，需對管道進行預處理，具體過程為：將灰口鑄鐵管反應器用超純水浸泡數(shù)日，每天換水1次并投加次氯酸鈉，抑制細菌和微生物滋生，監(jiān)測管段反應器出水的pH、溶解氧等指標，待管道內(nèi)壁達到穩(wěn)定期后進行各實驗。

表1 實驗水樣水質(zhì)指標

注：“—”表示未檢出。

圖1 管段模擬反應器裝置示意圖

圖2 實驗裝置

1) 磷酸鹽影響實驗。將5種不同磷酸鹽分別投加在灰口鑄鐵管管段反應器中，質(zhì)量濃度均為1 mg/L，實驗水體為淡化海水；同時設置對照實驗，即不添加緩蝕劑運行。不間斷運行48 h，在一定停留時間(1，3，6，9，12，24和48 h)，取水樣測定鐵釋放量。

2) 混摻比影響實驗。先將自來水注入管段反應器，在一定停留時間檢測管段反應器出水的總鐵質(zhì)量濃度。48 h后，將實驗水體迅速切換為自來水與淡化海水的混摻體，使淡化海水體積分數(shù)分別為20%，33%，50%和66%。在一定停留時間檢測管段反應器出水的總鐵質(zhì)量濃度。

3) 硬度影響實驗。使用CaCl2，MgSO4，NaHCO3，KCl和超純水配置高硬度水。先將淡化海水注入管段反應器，然后分別加入不同體積的硬度水，使反應器內(nèi)淡化海水的硬度分別為50，100，200，300和400 mg/L(以CaCO3質(zhì)量濃度計)。在一定停留時間檢測管段反應器出水的總鐵質(zhì)量濃度指標。

1.3 檢測方法

在每個取樣時間點水樣取出后，立即加過量硝酸酸化，并通過0.45 μm濾膜過濾，以測定總鐵質(zhì)量濃度。將處理后的樣品編號并利用火焰原子吸收分光光度法進行測定。

2 結果與討論

2.1 灰口鑄鐵管化學特征分析

將灰口鑄鐵管管段從現(xiàn)場截取后迅速運回實驗室，使用純水沖洗管段數(shù)小時，以去除附著在管段內(nèi)壁管垢上的碎屑等雜質(zhì)，然后自然風干。使用刀片將管垢上的表層和內(nèi)層部分取下，使用能譜分析(EDS)和X線衍射(XRD)等儀器，對管垢表觀形態(tài)、晶體結構以及元素組成進行分析。

對灰口鑄鐵管內(nèi)壁管垢樣品進行能譜分析(EDS)，管垢樣品能譜掃描結果見表2。

表2 灰口鑄鐵管管垢樣品能譜掃描結果

由能譜分析掃描結果可以看出：灰口鑄鐵管內(nèi)壁管垢含有多種元素，其中主要元素為鐵、氧，其質(zhì)量分數(shù)之和為97.81%，即管垢的主要物質(zhì)組成為鐵的氧化物[15]，其與主體水接觸后發(fā)生反應，引發(fā)鐵釋放現(xiàn)象，同時主體水的某些水質(zhì)參數(shù)變化也會引起管壁鐵釋放速率變化。

圖3 灰口鑄鐵管管垢XRD分析

由圖3可知，灰口鑄鐵管管垢化合物除Fe3O4外，還有α-FeO(OH)和γ-FeO(OH)。γ-FeO(OH)是穩(wěn)定性很低的鐵化合物[16]，根據(jù)Kuch鐵釋放理論[17]，在溶解氧較低的情況下，γ-FeO(OH)作為電子受體，會還原成二價鐵離子，而二價鐵是一種穩(wěn)定性比較差的腐蝕產(chǎn)物，會溶解釋放到主體水中。另外，γ-FeO(OH)孔隙率較小，離子的擴散速度可能較高。

2.2 磷酸鹽對灰口鑄鐵管鐵釋放的影響

實驗針對目前國內(nèi)外應用最廣泛的聚磷酸鹽和正磷酸鹽緩蝕劑進行比較研究，選取3種典型的正磷酸鹽—正磷酸鈉(Na3PO4)、磷酸氫二鈉(Na2HPO4)和磷酸二氫鈉(NaH2PO4)；聚磷酸鹽選取常用的六偏磷酸鈉(Na6O18P6)和三聚磷酸鈉(Na5O10P3)。將5種磷酸鹽分別投入到實驗水體為淡化海水的管段反應器中，不間斷運行48 h，控制鐵釋放效果的實驗結果如圖4所示。

1—淡化海水；2—淡化海水+Na3PO4；3—淡化海水+Na2HPO4；4—淡化海水+Na6O18P6；5—淡化海水+NaH2PO4；6—淡化海水+Na5O10P3。

由圖4可知：在淡化海水的水質(zhì)條件下，將1 mg/L的5種磷酸鹽投加到灰口鑄鐵管中，在反應初始階段即12 h內(nèi)，三聚磷酸鈉(Na5O10P3)和六偏磷酸鈉(Na6O18P6)會增加鐵釋放量，隨著反應器運行時間延長，兩者對水中鐵釋放表現(xiàn)出一定抑制作用，但是效果并不十分明顯。正磷酸鈉(Na3PO4)、磷酸二氫鈉(NaH2PO4)和磷酸氫二鈉(Na2HPO4)對淡化海水中鐵釋放表現(xiàn)出一定的抑制效果，總鐵質(zhì)量濃度平均降低38.6%，其中以磷酸氫二鈉抑制鐵釋放效果最好。對比之前學者研究結果發(fā)現(xiàn)，在不同水質(zhì)條件中，磷酸鹽影響效果差異比較明顯，在使用過程中，需根據(jù)實際條件確定投加比例。

2.3 不同混摻比下灰口鑄鐵管鐵釋放規(guī)律

在灰口鑄鐵管中，淡化海水體積分數(shù)分別為20%，33%，50% 及 66%對于鐵釋放的影響如圖5所示。與實驗水體為100% 淡化海水相比，4種不同淡化海水混摻比例均不同程度地降低了鐵釋放量。

淡化海水體積分數(shù)/%：1—100；2—20；3—33；4—50；5—66。

當?shù)Ｋ趯嶒炈w中體積分數(shù)為50%和66%時，反應器運行48 h后，總鐵質(zhì)量濃度分別為5.38 mg/L和5.80 mg/L，相對于100%淡化海水中總鐵質(zhì)量濃度(8.66 mg/L)，分別下降37.9%和33%；當?shù)Ｋw積分數(shù)為20%和33%時，反應器運行48 h后，總鐵質(zhì)量濃度分別為3.66 mg/L和4.04 mg/L，相對于100%淡化海水中總鐵質(zhì)量濃度減少更加顯著，分別下降57.7%和53.3%。因此，將自來水與淡化海水混摻后進入灰口鑄鐵管，對于減緩管段鐵釋放具有一定作用。并且淡化海水比例越低，總鐵質(zhì)量濃度越小，當?shù)Ｋw積分數(shù)為20%和33%時差異不明顯。其原因是：雖然混摻水中的堿度和硬度低于原自來水，但是相對于100% 淡化海水，堿度和硬度仍能夠減緩鐵釋放。但是，由于不同地區(qū)水質(zhì)條件差異較大，不同自來水與淡化海水混摻后水質(zhì)條件并不穩(wěn)定，進水水質(zhì)指標(堿度、氯離子、pH、硫酸根和DO)的變化均對鐵釋放產(chǎn)生影響[18]，需要根據(jù)實際情況考慮混摻比例。

2.4 硬度對灰口鑄鐵管鐵釋放的影響

淡化海水中硬度比自來水低，通過增加硬度，研究硬度對鐵釋放的影響，實驗結果如圖6所示。由圖6可以看出：水體硬度提高對于灰口鑄鐵管內(nèi)壁鐵釋放具有一定抑制作用；當水中硬度為50 mg/L(以CaCO3質(zhì)量濃度計)時，反應器運行48 h后，總鐵質(zhì)量濃度為5.36 mg/L；當水中硬度為100 mg/L時，反應器運行48 h后，總鐵質(zhì)量濃度為3.96 mg/L；相對于硬度為50 mg/L水樣，總鐵質(zhì)量濃度減少26%左右；當水中硬度為200 mg/L時，總鐵質(zhì)量濃度為3.04 mg/L，減少43%左右；當水中硬度分別為300 mg/L和400 mg/L時，其總鐵質(zhì)量濃度基本相同，分別為2.67 mg/L和2.59 mg/L，減少50%左右。

ρ(CaCO3)/(mg?L?1)：1—50；2—100；3—200；4—300；5—400。

由圖6可以得出：隨著水體硬度增加，總鐵質(zhì)量濃度呈現(xiàn)減小趨勢，這主要是由水體中的“水-碳酸鹽”體系變化引起[19?20]。初始狀態(tài)下水體中硬度較低，部分已經(jīng)固結在管垢上的碳酸鹽會溶解在水中，使管垢外層遭到破壞，使管垢內(nèi)層直接與水體接觸，間接加劇鐵釋放反應的進行；隨著水中碳酸鹽質(zhì)量濃度增加，超過水中碳酸鹽飽和值時，碳酸鹽會發(fā)生沉淀，積聚在管垢外層表面，在腐蝕瘤表面形成鈍化層，對內(nèi)層起到保護作用，在一定程度上可抑制鐵離子的釋放[10]。

2.5 鐵釋放影響因素正交實驗研究

在實際管道輸配水過程中，鐵釋放過程是諸多單一因素共同作用的結果。分別考察不同磷酸鹽種類、淡化海水混摻比以及不同硬度對灰口鑄鐵管淡化海水中鐵釋放的影響。為區(qū)分各因素對淡化海水中鐵釋放影響主次順序，通過設計三因素三水平正交實驗考察主要因素和次要因素，分析各因素的主次順序，判斷各因素對磷酸鹽控制鐵釋放影響的顯著程度；找出控制鐵釋放效果因素的最優(yōu)組合。

正交實驗中選用磷酸氫二鈉(Na2HPO4)緩蝕劑，濃度分別為0.5，2.0和3.5 mg/L；在混摻比實驗中，雖然淡化海水體積分數(shù)為20%時對鐵釋放減緩效果最好，但是考慮到經(jīng)濟因素，增加淡化海水使用量，選用33%，50%和66%混摻比例；當?shù)Ｋ杏捕瘸^100 mg/L時，對鐵釋放均展現(xiàn)一定的抑制效果，而且硬度為300 mg/L時的抑制效果與400 mg/L的基本相同，因此，選用硬度100，200和300 mg/L。正交實驗因素及水平表如表3所示。

采用三因素三水平正交實驗表(L9(34))，在灰口鑄鐵管淡化海水中分組實驗。實驗設計如表4所示。

表3 正交實驗因素及水平表

表4 正交實驗設計表

注：各因素對應的水平數(shù)參見表3。

按照正交實驗表4，將淡化海水與自來水按比例配制，調(diào)整相應質(zhì)量濃度的磷酸鹽和硬度，反應器運行48 h后取樣測定水樣總鐵質(zhì)量濃度。

采用極差分析方法處理各工況下的灰口鑄鐵管總鐵質(zhì)量濃度，見表5。

從表5可知：在3類影響因素中，淡化海水與自來水的混摻比的極差最大(2.034 6)，其次為硬度(1.140 5)和磷酸鹽質(zhì)量濃度(1.133 1)。這說明在影響磷酸鹽控制鐵釋放速率效果的3個主要因素中，混摻比對其影響是最大的，硬度的影響能力與投加磷酸鹽的相當。3種因素抑制鐵釋放效果最優(yōu)的組合為：將質(zhì)量濃度為0.5 mg/L 磷酸鹽投加在淡化海水與自來水混摻比為1:2的水體中，將硬度調(diào)至100 mg/L。

表5 灰口鑄鐵管鐵釋放正交實驗極差結果分析

3 結論

1) 在反應器運行48 h時，質(zhì)量濃度為1 mg/L的磷酸鹽均對灰口鑄鐵管中鐵釋放表現(xiàn)出一定抑制作用，其中以磷酸氫二鈉抑制鐵釋放效果最好。

2) 將自來水與淡化海水混摻后進入灰口鑄鐵管網(wǎng)輸配，對于減緩鐵釋放具有明顯作用，并且淡化海水體積分數(shù)越小，總鐵質(zhì)量濃度越小。當?shù)Ｋw積分數(shù)為33%和20%時，總鐵質(zhì)量濃度差異不明顯。

3) 隨著水體硬度增加，總鐵質(zhì)量濃度呈現(xiàn)減小的趨勢。當水中硬度分別為300 mg/L和400 mg/L時，其總鐵質(zhì)量濃度基本相同。

4) 在3個主要因素中，混摻比對減緩鐵離子釋放效果最明顯，硬度與磷酸鹽具有相近的作用效果。

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(編輯 趙俊)

Controlling iron release of desalinated seawater transmitted in existing grey cast iron pipe

YANG Yulong, GU Liqin, JING Weien, LI Cong, ZHANG Kejia, WANG Lei

(College of Civil Engineering and Architecture, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China)

Taking the gray cast iron pipe section as the research object, the iron release from the grey cast iron pipe wall and controlling iron release during the transmission of desalinated seawater in municipal distribution system were studied by using the grey cast iron pipe section reactors. The results indicate that the main compositions of the scale in grey cast iron pipe (pipe age of approximately 10 years) are Fe3O4, α-FeO(OH) and γ-FeO(OH). The iron release is controlled by adding phosphate chemical, adjusting the mixing ratio of finished water and desalinated seawater and increasing hardness, and the addition of 1 mg/L phosphate is effective in inhibiting iron release with average total iron concentration decreasing by 20 %, and Na2HPO4shows the best efficiency. Mixing finished water and desalinated seawater in gray cast iron pipe section can reduce iron release, and the total iron concentration decreases with the decrease of ratio of desalinated seawater. The addition of 200 mg/L and 300 mg/L hardness in desalinated seawater results in total iron reduction by around 43 % and 50 %, respectively. The influence of three factors on inhibiting iron release in cast iron pipe section reactors is mixing ratio, hardness and Na2HPO4.

desalinated seawater; grey cast iron pipe; iron release; phosphate; mixing ratio; hardness

10.11817/j.issn.1672?7207.2017.12.005

TU991.36

A

1672?7207(2017)12?3170?07

2016?12?03；

2017?03?05

國家水體污染控制與治理科技重大專項(2017ZX07201003，2017ZX07201004)；中央高?；究蒲袠I(yè)務費專項資金資助項目(2016FZA4017)(Projects(2017ZX07201003, 2017ZX07201004) supported by the Major Science and Technology Program for Water Pollution Control and Treatment; Project(2016FZA4017) supported by the Fundamental Research Funds for the Central Universities)

張可佳，博士，副教授，從事飲用水處理技術研究；E-mail：zhangkj@zju.edu.cn