珠江三角洲4種淡水養(yǎng)殖魚類重金屬的殘留及食用風險評價

謝文平，朱新平，馬麗莎，鄭光明，劉書貴

中國水產(chǎn)科學研究院珠江水產(chǎn)研究所，農(nóng)業(yè)部熱帶亞熱帶水產(chǎn)種質(zhì)資源利用與養(yǎng)殖重點實驗室，農(nóng)業(yè)部水產(chǎn)品質(zhì)量安全風險評估實驗室，廣州 510380

珠江三角洲地處南方亞熱帶區(qū)域，毗鄰中國南海，雨量充沛，水資源豐富，河網(wǎng)密布，是我國華南經(jīng)濟最活躍和人口最集中地區(qū)之一，同時也是廣東省和我國淡水養(yǎng)殖最集中地區(qū)之一[1-2]。近30年來，隨著珠江三角洲經(jīng)濟快速發(fā)展、工業(yè)化和城市化加速，重金屬也隨著大量的生活污水、工業(yè)和農(nóng)業(yè)廢水直接或間接排放進入河流及相關(guān)養(yǎng)殖水域，污染事故時有發(fā)生。由于重金屬在養(yǎng)殖環(huán)境殘留具有持久性，當環(huán)境條件改變時，重金屬能從底泥中釋放出來通過食物鏈直接或間接進入生物體中并在不同營養(yǎng)層級生物體中富集。重金屬不僅能對養(yǎng)殖魚類造成直接毒性危害，更重要的是能通過飲食途徑進入人體內(nèi)，并在人體中富集，長期攝入含重金屬污染水產(chǎn)品，即使低濃度也會對人體健康產(chǎn)生危害[3-7]。大量相關(guān)研究顯示：珠江三角洲地區(qū)水產(chǎn)品中存在不同程度的重金屬殘留，如梁輝等[8]于2010—2014年采集廣東省市售1 326份水產(chǎn)品進行檢測，發(fā)現(xiàn)鉛超標率為0.15%，鎘超標率為5.35%；王許諾等[9]2008年報道了廣東沿海近江牡蠣體中Cd和Cu含量存在超標；魏泰莉等[10]也報道了珠江口魚蝦存在鎘和砷超標現(xiàn)象。水產(chǎn)品含有豐富的蛋白質(zhì)、不飽和脂肪酸、維生素和微量元素，具有很高營養(yǎng)價值，是人們動物蛋白的主要來源。目前，水產(chǎn)品在我國食品消費中所占比例逐年提高，消費市場日益擴大，2005年我國人均水產(chǎn)品消費量達到39.02 kg，現(xiàn)已成為水產(chǎn)品消費大國[11]。隨養(yǎng)殖環(huán)境污染的加重，養(yǎng)殖水產(chǎn)品成了環(huán)境污染物吸附和富集的載體，水產(chǎn)品質(zhì)量安全和養(yǎng)殖環(huán)境污染風險評估受到社會廣泛的關(guān)注[12-13]。

本文以珠江三角洲主要淡水養(yǎng)殖魚類羅非魚(Oreochromisspp)、草魚(Ctenopharyngodonidellus)、烏鱧(Ophicephalusargus)和鱖魚(Sinipercachuatsi)為研究對象，采用污染指數(shù)和膳食攝入風險評價等方法，分析重金屬在4種淡水養(yǎng)殖魚類中殘留現(xiàn)況以及食用健康風險，對指導水產(chǎn)品生產(chǎn)和食用安全具有一定意義。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 樣品采集

采樣時間為2014年8月和2015年4月，分別于淡水養(yǎng)殖魚塘采集羅非魚、草魚、鱖魚和烏鱧共計57個樣品,不同養(yǎng)殖品種以同一養(yǎng)殖區(qū)域隨機抽取，魚類養(yǎng)殖周期為6～10個月，體長、體重分別為：羅非魚體重0.23～0.69 kg，體長21.5～30.5 cm；草魚體重0.83～0.99 kg，體長39.0～46.3 cm；鱖魚體重0.32～0.45 kg，體長27.5～33.5 cm；烏鱧體重1.04～1.85 kg，體長45.5～52.1 cm。每個樣品為同一采樣點隨機抽取不同魚塘3～5條魚，去皮取背部肌肉攪碎混勻，具體采樣位置見圖1，樣品采集后立即稱重分裝冰凍保存，帶回實驗室于聚乙烯自封袋中-20 ℃保存。

1.2 儀器與試劑

儀器采用Agilent 7500電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)(美國安捷倫公司)，AFs-930原子熒光分光光度計(AFS)(北京吉天分析儀器公司)。試劑為65%硝酸(德國Merck公司)，37%鹽酸(德國Merck公司)，多金屬元素混合標準溶液(GNM-0083，國家標準物質(zhì)網(wǎng))，魚肌肉標準參考物質(zhì)(ERM-BB422，國家標準物質(zhì)網(wǎng))。

圖1 珠江三角洲淡水養(yǎng)殖魚類采樣區(qū)域Fig. 1 Samples of fresh fish collected from Pearl River Delta aquaculture area

1.3 樣品處理

稱取2 g樣品于聚四氟乙烯燒杯中，加入5 mL 65%硝酸后蓋上表面皿，置于電熱板上加熱消解。在90 ℃下消解10 h至固形物消失，加入2 mL 30%雙氧水，蓋上表面皿后加熱回流30 min，待樣品冷卻后定容，待測。其中Cr，Ni，Cu，Zn，As，Cd和Pb含量采用ICP-MS進行分析，Hg元素濃度則使用原子熒光光譜儀測定。

1.4 質(zhì)量控制

原子熒光測定Hg的標準工作曲線線性均大于0.9995，平行樣相對標準偏差小于10%；ICP-MS測定其他重金屬的標準工作曲線的線性則均大于0.9995，平行樣相對標準偏差均小于5%。各測定金屬魚肌肉標準參考物質(zhì)的回收率80%～120%。

1.5 重金屬污染狀況評價

運用生物質(zhì)量指數(shù)法評價水產(chǎn)品重金屬污染狀況[14-16],計算公式為：

Pi=Ci/Si

式中Pi為水產(chǎn)品重金屬的單因子污染指數(shù)；Ci為水產(chǎn)品重金屬實測值的均值(mg·kg-1)；Si為水產(chǎn)品重金屬限量標準(mg·kg-1)，參照農(nóng)產(chǎn)品安全質(zhì)量無公害水產(chǎn)品安全要求(GB 18406.4—2001)和《食品中污染物限量》(GB 2762—2012)[17-19]，分別為Hg 0.3 mg·kg-1；Cr 2 mg·kg-1；Cu 50 mg·kg-1；Zn 150 mg·kg-1；Cd 0.1 mg·kg-1；As 0.5 mg·kg-1；Pb 0.5 mg·kg-1。評價標準為：Pi< 0.2為正常背景水平；0.2 ≤Pi< 0.6 為輕污染水平；0.6 ≤Pi< 1.0為中污染水平；Pi> 1.0為重污染水平，即重金屬含量超標[20]。

采用重金屬污染指數(shù)(MPI)比較水產(chǎn)品之間重金屬污染的總體差異，計算公式為：

MPI =(C1×C2× C3×……Cn)1/n

式中：Cn為第n種水產(chǎn)品重金屬實測值的均值(mg·kg-1)[12]。

1.6 水產(chǎn)品重金屬殘留食用健康風險評價

水產(chǎn)品重金屬殘留經(jīng)食用途徑的健康風險評價是以風險度作為評價指標，把水產(chǎn)品重金屬污染與人體健康聯(lián)系起來，本文采用美國環(huán)境保護局(US EPA)使用的評價模型[21-23]，參照廣東省居民水產(chǎn)品攝入量，對重金屬經(jīng)食用途徑產(chǎn)生的致癌和非致癌風險進行評價。非致癌物風險評價公式為：

(1)

通過飲食途徑暴露的日最大暴露劑量Dig的計算公式為：

Dig=日平均水產(chǎn)品攝入量×Ci/60

(2)

式中，Dig為重金屬經(jīng)飲食途徑單位體重的日攝入劑量 ( mg· kg-1·d-1)，日平均水產(chǎn)品攝入量參照廣東省居民水產(chǎn)品攝入量(70.89克·人-1·日-1)計算[24]，60為人均體重(kg)。

表1 重金屬致癌強度系數(shù)和參考劑量[25-26]Table 1 The carcinogenic risk index and reference dose of heavy metals[25-26]

致癌物所致健康危害的風險模型計算公式為：

(3)

2 結(jié)果與討論(Results and discussion)

2.1 珠江三角洲主要淡水養(yǎng)殖魚類中重金屬分布特征

對珠江三角洲淡水養(yǎng)殖魚類羅非魚、草魚、烏鱧和鱖魚樣品檢測分析顯示，8種典型重金屬的含量范圍見表2，Cr，Ni，Cu，Zn，As，Cd，Hg和Pb在魚體肌肉中殘留均值分別為0.020～3.240，0.020～0.800，0.110～1.100，0.190～19.970，0.030～1.480，nd～0.606，0.003～0.118和0.040～0.803 mg·kg-1。金屬元素在生物體中存在一般分為必需元素和非必需元素，必需元素是肌體正常生理活動不可缺少的組成部分，如Zn，F(xiàn)e和Cu，它們是某些大分子蛋白的組成部分。Zn與Cu為必需元素，在檢測樣品中殘留量較高[27]，與魚體本身殘留和較強的吸收能力有關(guān)。Cr、Ni、As、Cd，Hg和Pb為非必需元素，它們不參與生理活動，進入體內(nèi)能產(chǎn)生較強的毒性，在魚體中含量較低，國內(nèi)外對其有嚴格的安全限量標準[28-29]。以國家無公害水產(chǎn)品殘留標準(GB 18406.4—2001)對檢測結(jié)果進行評價，水產(chǎn)品中超標元素有Cr、As、Cd、Pb，超標率大小依次為As(7.0%)，Pb(7.0%)，Cd(5.3%)，Cr(1.8%)。目前，在我國不同區(qū)域水產(chǎn)品中都存在不同程度的重金屬超標，如北京市市售 4 種魚類中存在鉛、鎘和砷 3 種重金屬超標，超標率分別為 14.6%、 5. 2%和10. 4%；臺海淺灘漁場水產(chǎn)品Cd超標率為9.7%，廣西刁江野生魚類As、Pb超標率分別為64.56%、5.06%[11-12, 30]，珠江三角洲魚塘主要魚類重金屬超標率并不明顯。

2.2 主要養(yǎng)殖魚類中重金屬污染程度與不同魚體間比較

利用單因子污染指數(shù)對7種元素在魚體中污染程度進行評價(圖2，圖3)，80.7%～100%樣品Pn值落在正常背景與輕度污染區(qū)間內(nèi)，說明珠江三角洲魚塘養(yǎng)殖魚類重金屬污染程度較低。具體分析不同元素污染狀況，其中Cu與Zn在所測所有水產(chǎn)品(n=57)中低于0.2的背景限值，表明未受到Cu、Zn污染。Cr、 Hg在個別樣品中發(fā)現(xiàn)有輕度污染，它們占樣品數(shù)的1.82%、4.7%。Cd與Pb的污染程度略高，中度污染的樣品占總數(shù)的3.64%和1.82%，重度污染的樣品占總數(shù)的2.86%、6.02%。 As污染程度最高，中度污染和重度污染分別為13.6%和5.74%。珠江三角洲地區(qū)4種主要淡水養(yǎng)殖魚類受重金屬污染程度的單因子污染指數(shù)評價大小的順序為：As>Cd、Pb>Hg>Cr>Zn/Cu。

圖2 不同重金屬元素的單因子污染指數(shù)Fig. 2 Single factor pollution index of different heavy metals

圖3 不同淡水魚重金屬元素的單因子污染指數(shù)Fig. 3 Comparison of single factor pollution index of different freshwater fish

表2 珠江三角洲淡水養(yǎng)殖主要水產(chǎn)品中重金屬元素含量范圍、平均值和超標率(濕重)Table 2 The concentration range, mean value, and over-proof rate of heavy metal in freshwater fish from fish pond of Pearl River Delta (wet weight)

注：“-”未見相關(guān)的限量標準；“nd”表示未檢出; 空白為未檢測。

Note： “-”No limits were found; “nd” not detected; Blank is not detected.

圖4 珠江三角洲主要淡水產(chǎn)品重金屬污染指數(shù)注：“A” 羅非魚；“B”草魚; “C”烏鱧; “D”鱖魚; “E”水產(chǎn)品。Fig. 4 Heavy metal pollution index (MPI) for aquatic product from Pearl River DeltaNote: “A”, Oreochromis spp；“B”, Ctenopharyngodon idellus; “C”, Ophicephalus argus; “D”, Siniperca chuatsi; “E” Aquatic product.

采用重金屬污染指數(shù)(MPI)比較水產(chǎn)品之間重金屬污染的總體差異，結(jié)果見圖4，MPI值大小顯示不同水產(chǎn)污染程度依次為；烏鱧>鱖魚>羅非魚>草魚。不同魚類重金屬殘留的差異主要與其食性、生存環(huán)境和對特定重金屬積累能力不同有關(guān), 重金屬在4種魚體中殘留規(guī)律基本體現(xiàn)了底層魚殘留高于中上層魚，肉食性魚大于植食性和雜食性魚的特征，烏鱧和鱖魚主要以肉食性為主，在水生食物鏈處在頂端，同時烏鱧在養(yǎng)殖水體中主要生活于中下層，對環(huán)境耐受性較強，因此對重金屬的富集能力相對較強，羅非魚主要以雜食性為主而草魚以植食性為主，故重金屬殘留量相對較低，這和相關(guān)的報道相一致[31-32]。

2.3 食用安全性評價

水產(chǎn)品食用安全性評價，主要以世界衛(wèi)生組織(WTO)制定的污染物每周可耐受攝入量(provisional tolerable weekly intake，PTWI)作為食用安全性評價依據(jù)[18]，根據(jù)廣東省居民每周水產(chǎn)品消費量計算成人每周實際重金屬攝入量，并與PTWI值比較，評價其食用安全性，廣東省居民每周水產(chǎn)品消費量為0.496 kg[23]，成人人均體重以60 kg計算，采用成人每周實際重金屬攝入量(AWI)占PTWI的百分比進行食用安全性評價，其所占比例越高，說明其食用安全性越低[18, 33-34]，具體結(jié)果和評價標準見表3。成年人對7種重金屬每周攝入量均未超過PTWI值，AWI 占 PTWI比值范圍為0.07%～37.76%， 表明廣東成人每周通過水產(chǎn)品攝入重金屬的量是安全的。具體對每種元素分析，Cr和As的成人每周攝入量相對較高，分別為PTWI的19.49%和11.30%，其中烏鱧和羅非魚的AWI 占 PTWI比值達37.76 %和19.51%，說明在大量食用烏鱧或羅非魚情況下，攝入Cr、As存在一定的食用安全隱患。

2.4 潛在健康風險評價

采用US EPA健康風險評價方法分析4種淡水魚重金屬殘留健康危害年風險，對致癌元素As、Cr、Cd分析顯示，As致癌風險最大，Cr次之，Cd最低；非致癌風險分析，Zn風險性最大，Hg和Pb次之，Cu風險最低：7種重金屬在魚體中產(chǎn)生的健康風險大小表現(xiàn)為As>Cr>Zn>Cd>Pb>Hg>Cu。對4種淡水養(yǎng)殖魚類通過食入途徑產(chǎn)生健康危害年風險大小評估依次為：烏鱧>羅非魚>鱖魚>>草魚。MIP分析顯示鱖魚重金屬污染程度大于羅非魚，但健康危害年風險卻小于羅非魚，主要由于羅非魚致癌風險物As含量較高所致。

利用國際輻射防護委員會(ICRP)推薦的重金屬通過飲食途徑最大可接受年風險水平(5×10-5a-1)分析，所測水產(chǎn)品中重金屬致癌、非致癌及總風險值均未超過5×10-5a-1，表明珠江三角洲地區(qū)4種主要淡水養(yǎng)殖魚類經(jīng)食入途徑所導致的健康危害年風險均處于可接受范圍之內(nèi)。盡管如此，由于烏鱧、羅非魚肌肉中Cr、As致癌風險較高，其(R總)值為1.61×10-5a-1和1.25×10-5a-1已與ICRP推薦的最大可接受水平(5×10-5a-1)處于同一數(shù)量級，食用風險高于鱖魚和草魚，如成年人每天食用219.87 g烏鱧就可達到最大可接受年風險水平，產(chǎn)生潛在健康風險，說明食入大量該養(yǎng)殖區(qū)域烏鱧和羅非魚，其殘留的Cr和As可能會影響人體健康；綜合比較7種重金屬元素中Cr、As在水產(chǎn)品中通過食入途徑所產(chǎn)生的潛在個人健康年風險最高，這與食用安全性(PTWI)結(jié)果一致。

總體分析評價，珠江三角洲4種淡水養(yǎng)殖魚類不同程度受到重金屬污染，超標率大小依次為As(7.0%)，Pb(7.0%)，Cd(5.3%)，Cr(1.8%)。具體對不同元素分析，發(fā)現(xiàn)Cu、Zn在所測樣品中未見污染，Cr、 Hg對部分樣品有輕度污染，Cd、Pb、As存在中度污染和重度污染樣品，不同種類魚中重金屬污染程度為烏鱧>鱖魚>羅非魚>草魚。7種重金屬在水產(chǎn)品中產(chǎn)生的健康風險大小依次為As>Cr>Zn>Cd>Pb>Hg>Cu。珠江三角洲地區(qū)淡水水產(chǎn)品食用安全和健康風險均處于可接受范圍之內(nèi)，健康危害年風險大小評估依次為：烏鱧>羅非魚>鱖魚>>草魚。Cr、As在水產(chǎn)品中通過食入途徑所產(chǎn)生的潛在個人健康年風險最高，這與食用安全性(PTWI)分析結(jié)果一致。綜合分析重金屬在珠江三角洲4種主要淡水魚魚體存在一定殘留，相比于國內(nèi)其他區(qū)域水產(chǎn)品污染程度并不突出，尚未出現(xiàn)明顯的污染安全問題，但As和Cr在水產(chǎn)品中具有較高的潛在風險需予以進一步關(guān)注。

表3 重金屬攝入安全性評價Table 3 Safety evaluation on heavy metal

注：“①”PTWI為世界衛(wèi)生組織制定的重金屬每周可耐受攝入量[18]；“②” PTWI的成人每周可耐受攝入量以體重60 kg計；“③”AWI為廣東省居民成人每周實際重金屬攝入量(mg)。

Note： “①”PTWI stands for provisional weekly tolerable intake of heavy metals recommened by WHO;“②”Adult weekly tolerable intake was measured by body weight 60 kg; “③”AWI stands for actual weekly intake (mg) of heavy metal of adults in Guangdong Province.

表4 用US EPA模型評價重金屬健康風險(a-1)Table 4 Health risk assessment of heavy metals in freshwater fish by US EPA model (a-1)

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