中國科學院大連化物所實現(xiàn)二氧化碳直接加氫制取芳烴

中國科學院大連化物所甲醇制烯烴國家工程實驗室設(shè)計了一種新型催化劑，成功地實現(xiàn)了二氧化碳直接加氫制取芳烴，該工作以研究論文形式發(fā)表在《自然通訊》雜志上。

該研究團隊設(shè)計了一種具有納米尖晶石結(jié)構(gòu)的鋅鋁氧化物(ZnAlOx)，混配高硅鋁比的納米H-ZSM-5分子篩，制成了一種新型催化劑(ZnAlOx&H-ZSM-5)。在二氧化碳加氫制取芳烴轉(zhuǎn)化中，該催化劑可實現(xiàn)73.9%的芳烴選擇性，且副產(chǎn)物甲烷的選擇性低至0.4%。通過機理研究發(fā)現(xiàn)，二氧化碳能在ZnAlOx上加氫生成二甲醚和甲醇，它們擴散到分子篩孔道中形成烯烴，進而形成芳烴；通過2，6-二叔丁基吡啶紅外檢測發(fā)現(xiàn)，ZnAlOx與H-ZSM-5混合后能大幅度覆蓋H-ZSM-5晶粒外表面酸量；通過與一氧化碳加氫原位漫反射紅外對比發(fā)現(xiàn)，二氧化碳加氫能在ZnAlOx表面形成更多的甲酸鹽物種，從而留下更少的金屬活性位點。這些因素都有利于二氧化碳加氫生成具有高不飽和度的芳烴。同時，該研究還探討了抑制逆水煤氣變換反應以及優(yōu)化產(chǎn)物分布的策略。