楊雨浛，易建婷，任小玉，蔣 越 ，陳 宏，張 成 *

（1.西南大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，重慶 400715；2.海南省環(huán)境科學(xué)研究院，?？?570206）

近年來，我國污水處理量急劇增長，從2005年的524.5億t增加到2014年的716.2億t[1]，相應(yīng)的污泥產(chǎn)量已突破3000萬t（含水率80%）。國家新環(huán)保法的實施以及《水污染防治行動計劃》的發(fā)布強(qiáng)調(diào)了我國污泥處理處置的迫切性，同時污泥處理處置也被列為“十三五”規(guī)劃的重點方向。在現(xiàn)行的處理處置方式中，高溫好氧堆肥是一種常用的污泥穩(wěn)定化處理技術(shù)。堆肥過程中，堆體局部缺氧及厭氧好氧交替條件下會產(chǎn)生大量CH4和N2O，IPCC 2014年第5次會議報告顯示[2]，CH4、N2O的100 a溫室效應(yīng)分別是等物質(zhì)的量CO2的25、298倍，因此堆肥過程中CH4和N2O排放量不容小覷。針對我國污泥處理處置現(xiàn)狀及碳減排需求，如何減少堆肥過程中的溫室氣體排放引起了研究者的廣泛關(guān)注。Yang等[3]研究發(fā)現(xiàn)添加膨松劑可明顯減少餐廚垃圾堆肥中CH4、N2O的排放，Luo等[4]研究發(fā)現(xiàn)添加10%磷石膏會明顯減少豬糞和秸稈混合堆肥過程中的CH4和NH3的排放量；陳是吏等[5]研究發(fā)現(xiàn)過磷酸鈣和雙氰胺這兩種添加劑聯(lián)用能使污泥堆肥過程總溫室氣體排放量減少65%以上；易建婷等[6]認(rèn)為污泥與木屑混合堆肥過程的溫室氣體排放總量高于污泥與秸稈堆肥；Zhong等[7]研究發(fā)現(xiàn)機(jī)械翻堆條垛式堆肥工藝溫室氣體排放當(dāng)量顯著高于強(qiáng)制通風(fēng)+機(jī)械翻堆工藝?，F(xiàn)階段有關(guān)堆肥處理溫室氣體排放的研究主要集中在畜禽糞便、餐廚垃圾等堆肥過程中，針對城市污泥堆肥過程溫室氣體排放研究相對較少。有研究表明生物質(zhì)炭因其多孔疏松、比表面積巨大、吸附性能強(qiáng)等特性而具有溫室氣體減排效果[8]，但不同研究間仍存在一些差異。如李麗劼等[9]認(rèn)為竹炭會促進(jìn)堆體碳素代謝、促使某些產(chǎn)甲烷菌生長，從而促進(jìn)豬糞堆肥過程中CH4排放；而陶金沙等[10]卻發(fā)現(xiàn)小麥秸稈生物質(zhì)炭能通過抑制易分解有機(jī)物的厭氧反應(yīng)，從而顯著降低豬糞堆肥中的CH4排放。因此，本研究以城市污泥為對象，探究添加生物質(zhì)炭對城市污泥堆肥過程溫室氣體排放的影響，分析溫室氣體動態(tài)變化特征和排放因子，為進(jìn)一步研究城市污泥堆肥過程中溫室氣體排放特征提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，為控制污泥堆肥過程碳排放提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 供試材料

供試污泥取自重慶市北碚區(qū)某污水處理廠脫水污泥，其重金屬（Cu、Zn、Pb、Cd、Hg、Ni）含量分別為（96.46±1.81）、（989.76 ±20.08）、（83.60 ±2.09）、（2.16±0.01）、（2.76±0.05）、（36.32±0.22）mg·kg-1。玉米秸稈來自西南大學(xué)試驗農(nóng)場，剪碎至3～5 cm，水稻生物質(zhì)炭購于商丘市三利新能源有限公司，為水稻秸稈在500℃條件下熱解炭化3 h，破碎過0.35 mm篩所得，基本性質(zhì)見表1。

1.2 試驗設(shè)計

試驗于2015年4月16日至6月4日在西南大學(xué)試驗大棚中進(jìn)行，設(shè)置試驗組（污泥∶秸稈∶水稻生物質(zhì)炭=20∶5∶1，質(zhì)量比）和對照組（污泥∶秸稈=4∶1，質(zhì)量比）兩種處理，每種處理設(shè)置3個重復(fù)。污泥和調(diào)理劑充分混合后放入課題組自制堆肥箱（圖1），其有效尺寸為 0.90 m×0.45 m×0.71 m（長×寬×高），有效體積約為0.288 m3。整個試驗過程中采取強(qiáng)制通風(fēng)+人工翻堆[11]的方式進(jìn)行好氧堆肥，通風(fēng)系統(tǒng)采用定時器進(jìn)行控制，設(shè)置通風(fēng)/關(guān)閉時間為20 min/1 h，通風(fēng)量約為0.1 m3·min-1·m-3[6]，每周翻堆一次，整個堆肥過程持續(xù)50 d，期間不額外補(bǔ)充水分。

1.3 氣體樣品采集與分析

溫室氣體采集采用組合靜態(tài)箱（圖2），由箱體和底座兩部分構(gòu)成，箱體由不透明PVC圓柱管制成，內(nèi)徑為39 cm，高30 cm。箱面上分別開有小孔連接氣壓緩沖袋與三通閥，以便維持氣壓平衡與氣體采集。采樣時將采樣箱扣在底座凹槽部位，液封以隔絕箱體內(nèi)外氣體交換。氣體樣品分別在第 1、2、3、4、5、6、8、10、12、16、23、30、37、50 d 采集，采樣時間為上午 8：00 至9：00。氣樣由60 mL連有三通閥的注射器進(jìn)行采集，每間隔3 min采集1次，共采集4次，密封進(jìn)氣口后于20 h內(nèi)完成測定。采用日本島津GC-2014氣相色譜儀進(jìn)行測定，分別采用FID（Flame Ionization Detector）和 ECD（Electron Capture Detector）檢測器檢測CH4、CO2和N2O濃度，結(jié)合檢測氣峰面積與標(biāo)氣峰面積比值換算出樣品中各氣體濃度。檢測系統(tǒng)參數(shù)設(shè)置如下：FID檢測器溫度250℃，色譜柱內(nèi)徑2 mm，柱箱溫度55℃，載氣為高純N2（＞99.999%），流量15 mL·min-1；ECD檢測器溫度300℃，色譜柱內(nèi)徑 2 mm，柱箱溫度55℃，載氣為高純N2（＞99.999%），流量25 mL·min-1。樣品分析進(jìn)氣15 mL，定量閥控制10 mL氣樣進(jìn)入檢測器分析。使用下列公式計算氣體排放通量（f）和累積排放量（Q）[12]，將采樣時間內(nèi)的濃度平均值作為當(dāng)日單位時間排放通量。

表1 堆體的基本性質(zhì)Table 1 Basic characteristics of the mixing pile

圖1 堆肥裝置示意圖Figure 1 The sketch map of composting process

圖2 氣體采集裝置示意圖Figure 2 Schematic diagram of sampling gas

式中：f為氣體排放通量，mg·m-·2h-1；Q為氣體累積排放量，mg；h 為靜態(tài)箱的高度，m；Δc/Δt為單位時間內(nèi)氣體樣的濃度變化率；M為1 mol CH4、CO2或N2O對應(yīng)的C或者N的摩爾質(zhì)量，g·mol-1；273（/273+）為絕對溫度的校正系數(shù)；T1、T2分別為采集第一個、最后一個樣品時采樣箱內(nèi)的氣體溫度，℃；i為取樣次數(shù)；t為相鄰兩次測定的時間間隔，h；A為表面積，m2。

1.4 固體樣品采集與分析

固體樣品分別在試驗第 1、4、8、12、16、23、30、37、50 d進(jìn)行采集，采用剖面采樣法采集不同深度的固體樣品，將表層、中層、下層樣品500 g混合均勻，以四分法獲取樣品，存放于自封袋帶回實驗室分析，測定堆體基本性質(zhì)、銨態(tài)氮（NH+4-N）、硝態(tài)氮（NO-3-N）、總碳（TC）、總氮（TN）和總有機(jī)碳（TOC）等理化指標(biāo)。堆體基本性質(zhì)及相關(guān)指標(biāo)測定方法參見文獻(xiàn)[13]，其中，TC用元素分析儀測定，TN用硫酸-高氯酸聯(lián)合紅外消煮后通過凱氏定氮法測定，TOC用重鉻酸鉀容量法-磷酸浴外加熱法測定。堆體溫度采用MCTNSD溫度儀測定，分別在堆體四周4個點、中心部位選擇3個固定點，深入堆料30 cm內(nèi)測定，取平均值。采用Origin 8.5和SPSS 23.0進(jìn)行作圖和統(tǒng)計分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 溫度變化特征

圖3 堆體溫度及環(huán)境溫度變化Figure 3 Temperature changes of pile and circumstances during sludge composting

試驗組和對照組在堆肥初期迅速進(jìn)入高溫期（＞50℃），其最高堆溫分別為70.5、67.7℃（圖 3）。堆肥試驗于4月中旬開始，重慶氣溫較高，人工混合堆料較機(jī)械混合疏松，部分物料在內(nèi)部孔隙處被氧化分解并產(chǎn)熱，堆體溫度升高較快，升溫期較短，堆肥1 d即進(jìn)入高溫期。沈玉君等[13]研究雞糞堆肥時也發(fā)現(xiàn)通氣量為0.1 m3·min-1·m-3的堆體在堆肥1 d后就能迅速進(jìn)入高溫期。高溫持續(xù)時間分別為11、7 d，兩試驗組平均堆溫比對照組高2℃，且高溫期延長了4 d。表明生物質(zhì)炭的添加能夠提高堆體溫度、延長堆體高溫期，從而有利于堆體有機(jī)質(zhì)的降解，加快堆體腐熟，這與Sonoki等[14]的研究結(jié)果相似。生物質(zhì)炭較大的比表面積和強(qiáng)大的孔隙結(jié)構(gòu)有利于改善堆體通風(fēng)性能，為微生物分解有機(jī)物提供充足的氧氣，通過增強(qiáng)微生物活性、代謝能力與產(chǎn)熱能力而促進(jìn)堆體溫度上升，延長高溫持續(xù)時間。

2.2 溫室氣體排放特征

2.2.1 CH4變化特征

試驗組與對照組兩種處理CH4排放通量總體呈下降趨勢（圖4）。CH4排放均在堆肥初期較高，分別為598.02、575.91 mg·m-2·h-1，這與陶金沙等[10]、Fukumoto等[15]的研究結(jié)果相似。堆肥第1 d曝氣量不足，局部厭氧而產(chǎn)生大量CH4，同時由于堆體迅速進(jìn)入高溫期，有機(jī)物大量分解，堆體供氧不足，產(chǎn)生大量CH4。隨著大部分有機(jī)物被微生物利用，可降解碳源減少，堆體溫度下降，CH4排放速率降低并趨于穩(wěn)定。江滔等[16]研究發(fā)現(xiàn)在堆肥前5 d，CH4排放速率極低，但CH4排放速率隨堆體溫度升高而迅速增加。兩種處理CH4排放主要集中高溫期和降溫期，占排放總量的76.40%～82.40%，其累積排放量分別為 23.49、22.46 g·m-2。試驗組CH4排放量略高于對照組，但兩種處理CH4排放通量變化差異性不顯著（P＞0.05）。堆肥過程中CH4主要由易分解有機(jī)物在缺氧或厭氧條件下產(chǎn)生，而生物質(zhì)炭對堆體溶解性有機(jī)碳[17]、微生物量碳[18]等活性有機(jī)碳含量[19]有明顯影響，導(dǎo)致堆體中活性有機(jī)質(zhì)易被產(chǎn)甲烷菌利用，從而增加CH4排放。李麗劼等[9]認(rèn)為添加生物質(zhì)炭會促進(jìn)豬糞堆肥過程中CH4排放，可能是由于生物質(zhì)炭促進(jìn)了堆體某些碳素代謝，也有可能是生物質(zhì)炭中某種微量元素改變了堆體微生物群落，促使部分產(chǎn)甲烷菌生長，有利于CH4排放。但陶金沙等[10]卻發(fā)現(xiàn)生物質(zhì)炭能顯著降低豬糞堆肥的CH4排放，且CH4排放量隨生物質(zhì)炭添加量的增加而降低，其認(rèn)為生物質(zhì)炭能通過疏松堆體結(jié)構(gòu)、改善通風(fēng)供氧能力而減少CH4產(chǎn)生。堆肥基質(zhì)、調(diào)理劑均有可能影響堆體CH4排放，且不同堆體其有機(jī)碳穩(wěn)定性存在差異，因此，生物質(zhì)炭對CH4排放的影響機(jī)制仍需進(jìn)一步研究。

2.2.2 CO2變化特征

圖4 CH4排放通量及累積排放量Figure 4 Flux and accumulative emissions of CH4

圖5 CO2排放通量及累積排放量Figure 5 Flux and accumulative emissions of CO2

兩種處理CO2排放趨勢大致相同，在前10 d波動較為明顯，隨后逐漸下降并趨于穩(wěn)定（圖5），排放通量在 3.36～49.31 g·m-2·h-1之間。堆肥前期，大部分易降解有機(jī)物被微生物氧化分解，轉(zhuǎn)化為CO2、H2O等小分子物質(zhì)，隨著堆體可降解碳源的減少，CO2排放速率逐漸下降并趨于穩(wěn)定，腐熟期CO2排放通量低于 4.44 g·m-2·h-1。兩種處理 CO2排放主要集中在高溫期和降溫期，占排放總量的78.77%～78.83%。試驗組與對照組CO2累積排放量分別為13.18、14.15 kg·m-2，試驗組較對照組CO2低6.85%，與陶金沙等[10]的研究結(jié)果類似。本研究中，堆肥前8 d試驗組CO2排放量高于對照組（分別為 5.10、4.45 kg·m-2），至堆肥結(jié)束，試驗組CO2排放量低于對照組，說明CO2減排主要集中在堆肥中后期。生物質(zhì)炭雖為外加碳源，但含較多穩(wěn)定態(tài)有機(jī)化合物，難以被微生物分解利用，同時其具有較大的比表面積與強(qiáng)吸附性，能吸附某些微生物或酶，使其失活或鈍化[20]，或使部分有機(jī)物包被于生物質(zhì)炭的孔隙內(nèi)，從而抑制其分解[21]，減少堆體CO2排放。

2.2.3 N2O變化特征

兩種處理N2O排放趨勢大致相同（圖6），排放通量在 0.07～72.22 mg·m-2·h-1之間。試驗組與對照組N2O 平均排放通量分別為 10.51、11.71 mg·m-2·h-1，累積排放量分別為2.77、3.41 g·m-2，分別占初始TN的0.78%、0.56%。堆肥第1 d和腐熟期排放速率較大，且超過84%的N2O排放集中在腐熟期。有研究[22-23]表明，過高的溫度會抑制硝化細(xì)菌的活性，N2O排放主要集中在溫度較低且堆料中有明顯NO-2積累的后腐熟階段。而江滔等[16]則認(rèn)為N2O排放集中在堆肥初期，主要是由于表層堆體溫度較低且供氧充足，適合硝化細(xì)菌生長。試驗組N2O累積排放量比對照組低18.94%，表明添加生物質(zhì)炭能減少堆肥過程中N2O排放，這與Jia等[24]的研究結(jié)果一致。生物質(zhì)炭自身多孔性能可吸附持留水分，改變堆體氧化還原條件以及微生物菌群（特別是反硝化菌群），其高pH值改變反硝化菌群豐富度，減少產(chǎn)N2O細(xì)菌群落，并通過孔隙結(jié)構(gòu)物理吸附NH3[25]、化學(xué)吸附NH+4[26]，達(dá)到保氮減排N2O的效果。

2.3 TC和TOC變化特征

圖6 N2O排放通量及累積排放量Figure 6 Flux and accumulative emissions of N2O

圖7 堆體TC和TOC變化Figure 7 Change of total carbon and total organic carbon during composting

由于生物質(zhì)炭的添加，試驗組堆體初始TC、TOC值高于對照組（圖7）。兩種處理TC、TOC總體呈降低趨勢，且在堆肥前期（前2周）降速較大。其中，試驗組TC、TOC減少量分別占堆肥過程中總減少量的95.90%、81.07%；對照組TC、TOC減少量則占總減少量的71.80%、67.34%，這與堆體中不穩(wěn)定物質(zhì)在高溫期快速分解轉(zhuǎn)化為H2O、CO2等小分子物質(zhì)有關(guān)[27]。整個堆肥過程中，試驗組TC和TOC分別減少31.57、34.18 g·kg-1，對照組則分別減少 43.50、62.74 g·kg-1。試驗組TC、TOC降幅均小于對照組，兩種處理TC、TOC均呈極顯著差異（P＜0.01），這可能與生物質(zhì)炭帶入部分有機(jī)碳源以及其自身固碳作用有關(guān)[28]，外源生物質(zhì)炭能夠提高堆體中溶解性有機(jī)質(zhì)的芳香性、腐殖化程度[29]，從而有利于腐殖質(zhì)進(jìn)一步穩(wěn)定，加快堆體腐熟。

2.4 氮素變化特征

試驗組與對照組NH+4-N呈現(xiàn)先增加后減小的變化趨勢（圖8），至堆肥結(jié)束，兩種處理NH+4-N總量分別減少了12.08%、70.26%，試驗組減少量明顯低于對照組。生物質(zhì)炭能吸附堆肥過程中的NH+4-N，從而減少NH+4-N的損失，同時加快好氧微生物對含氮有機(jī)物的代謝效率[7]，通過生物氧化作用提高表面酸性基團(tuán)（特別是羧基團(tuán)）[30]與NH+4-N結(jié)合，降低氮素?fù)p失。兩種堆體在堆肥前期（前12 d）NO-3-N含量較低（約為 0.021～0.120 g·kg-1），高溫期堆體溫度較高，微生物主要進(jìn)行氨化作用，隨著堆體溫度的降低，硝化作用增強(qiáng)[31]，NH+4-N轉(zhuǎn)化為NO-3-N，NO-3-N含量迅速增加，至堆肥結(jié)束，試驗組NO-3-N含量為對照組的1.5倍。添加生物質(zhì)炭可顯著提高堆體NO-3-N含量，具有一定的保氮作用，這與生物質(zhì)炭表面基礎(chǔ)官能團(tuán)的強(qiáng)吸附力有關(guān)[15]。

試驗組和對照組TN均呈現(xiàn)先下降后上升的變化趨勢，2周后逐漸降低并保持平穩(wěn)（圖6），整個堆肥過程表現(xiàn)為氮素?fù)p失，兩種處理TN含量分別減少了11.15%、12.89%。堆肥前期有機(jī)物被分解產(chǎn)生大量NH3，在高溫、高pH值等條件下難以轉(zhuǎn)化為其他穩(wěn)定形態(tài)，通風(fēng)作用下以氣體形式散失，導(dǎo)致氮素?fù)p失。試驗組TN高于對照組，呈顯著差異（P＜0.05），這可能與生物質(zhì)炭表面官能團(tuán)吸附氣態(tài)氮素、降低氨揮發(fā)有關(guān)，也可能是外源生物質(zhì)炭通過調(diào)節(jié)堆體養(yǎng)分比例，從而促進(jìn)了固氮菌固定氮素。兩種處理C/N比呈先升高后降低的變化趨勢，且試驗組堆體C/N比始終高于對照組。秦莉等[32]研究發(fā)現(xiàn)，高C/N比堆體CH4累積排放量高于低C/N比，且高溫期越長CH4排放量越大，這與本研究結(jié)果相符。

2.5 溫室氣體排放因子及排放量

圖8 堆體氮素變化Figure 8 Change of nitrogen during composting

表2 溫室氣體排放因子和排放量Table 2 Emission factor and accumulative emissions of greenhouse gas

根據(jù)IPCC 2014年第5次會議報告溫室氣體增溫潛勢表示方式[2]，對污泥堆肥過程溫室氣體排放因子進(jìn)行估算（表2）。試驗組CH4排放因子（1.002 kg·t-1干污泥）略高于對照組（0.959 kg·t-1干污泥），但N2O排放因子（0.118 kg·t-1干污泥）低于對照組（0.145 kg·t-1干污泥），試驗組與對照組總CO2排放當(dāng)量分別為60.21 kg·t-1和67.19 kg·t-1（以干污泥計）。本研究表明，添加生物質(zhì)炭雖然會增加堆體CH4排放，但能減少堆體N2O排放；污泥堆肥CO2排放當(dāng)量估算結(jié)果表明，生物質(zhì)炭有利于污泥堆肥過程中溫室氣體總量的減排，試驗組CO2排放當(dāng)量比對照組減少10.39%，在污泥堆肥處置過程中添加生物質(zhì)炭具有一定的碳減排作用。

3 結(jié)論

（1）生物質(zhì)炭能延長堆體高溫期，加快堆體腐熟。同時，生物質(zhì)炭不僅能夠吸附堆肥過程中的NH+4-N，還能顯著提高腐熟結(jié)束后堆體NO-3-N含量，具有較強(qiáng)的保氮作用。

（2）CH4和CO2排放主要集中在高溫期和降溫期，N2O排放則集中在腐熟期，添加生物質(zhì)炭一方面促進(jìn)CH4排放，但同時能減少CO2和N2O排放。生物質(zhì)炭有利于污泥堆肥過程中溫室氣體總量的減排，添加生物質(zhì)炭能減排溫室氣體10.39%。

（3）生物質(zhì)炭一定程度上可以減少污泥堆肥過程產(chǎn)生的溫室氣體，這對于我國污泥處理處置及資源化利用具有重要的意義。但生物質(zhì)炭對于污泥堆肥過程不同溫室氣體排放的影響機(jī)理尚不清楚，仍需要進(jìn)一步研究。

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