夏龍飛， 胡舜迪， 史振志， 趙 鵬， 聞路紅

(寧波大學(xué) 高等技術(shù)研究院，浙江 寧波 315211)

0 引 言

由于回音壁微腔[1～5]具有高品質(zhì)因子和模式體積小等優(yōu)勢，近幾年來，回音壁模式(whispering gallery mode, WGM)光學(xué)微泡諧振腔(micro bubble resonator, MBR)廣泛用于溫度、壓力、折射率、表面物質(zhì)密度等方面的測量[4～6]。溫度傳感機(jī)理為隨著溫度的改變引起諧振腔的半徑和有效折射率發(fā)生改變，使得諧振腔的諧振譜發(fā)生偏移，因此，通過檢測諧振譜的模式偏移量，即可獲得溫度變化量。2010年，Ma Q L等人用微球腔實(shí)現(xiàn)了110K到室溫之間的溫度測量，溫度傳感靈敏度為4.5～11 pm/K[7]。2013年，Ward J M在微泡腔內(nèi)部填充不同的液體或聚合物實(shí)現(xiàn)了不同程度的調(diào)諧，其中，液芯為乙醇時(shí)微泡腔的靈敏度最高可達(dá)100 GHz/K，這是目前微腔溫度傳感靈敏度的最高紀(jì)錄[8]。2015年，Socorro A B在微盤表面涂覆了一層260 nm厚的氧化銦錫(ITO)薄膜，使得微盤腔整體的溫度靈敏度提升了近1倍[9]。為提高傳統(tǒng)的二氧化硅(SiO2)光學(xué)微泡腔的熱響應(yīng)特性,提高微泡腔的溫度傳感靈敏度，最直接有效的方法為改善熱光效應(yīng)和線性熱膨脹效應(yīng)對微腔的影響。線性熱膨脹效應(yīng)無法人為控制，熱光效應(yīng)可通過調(diào)節(jié)光學(xué)模式進(jìn)行改善，在不改變微腔結(jié)構(gòu)的前提下，常利用涂覆介質(zhì)層的方法調(diào)節(jié)光學(xué)模式[9，10]。

本文通過有限元數(shù)值模擬分析方法對外壁涂覆介質(zhì)層的光學(xué)微泡腔的模式特征和傳感特征進(jìn)行了數(shù)值模擬分析，計(jì)算結(jié)果表明：通過在微泡腔外壁涂覆特定的介質(zhì)層，可以大幅提高傳感器的溫度靈敏度。

1 理論模型

在微泡腔外壁涂覆介質(zhì)層后，構(gòu)成4層結(jié)構(gòu)如圖1所示。4層結(jié)構(gòu)微泡腔置于空氣中，要求最外層的涂覆介質(zhì)層折射率要與二氧化硅接近，且具有高透光率的特性，以保證倏逝光最大程度的進(jìn)入微泡腔中形成回音壁模式。當(dāng)微泡腔內(nèi)部微流通道流過不同的樣品或微泡腔整體的有效折射率發(fā)生變化時(shí)，回音壁模式的諧振頻率發(fā)生偏移。由于低階徑向模式下光場集中在微泡腔外壁附近，因此，4層結(jié)構(gòu)微泡腔的腔壁厚度需盡量薄，以保證光場耦合進(jìn)入微腔內(nèi)部。

圖1 4層微泡腔理論模型

當(dāng)融錐光纖與微泡腔耦合激發(fā)WGM時(shí)，利用麥克斯韋方程組可以得到光場模式的解析解，光場在徑向上的電場分布可寫為[11]

(1)

一般4層結(jié)構(gòu)微泡腔的諧振模式滿足[12]

2πneffReff=mλm,J

(2)

式中neff為有效折射率；Reff為諧振腔的有效半徑；λm,l為角量子數(shù)為m，徑向量子數(shù)為l模式的諧振波長。

基于式(2)，考慮微腔的熱響應(yīng)，由于材料的熱膨脹效應(yīng)和熱光效應(yīng)，當(dāng)溫度發(fā)生變化時(shí)同時(shí)導(dǎo)致材質(zhì)的尺寸和折射率發(fā)生變化，引起整個(gè)微腔系統(tǒng)諧振波長的偏移，對于外壁涂覆介質(zhì)層的微泡腔，同樣如此。有效折射率法是分析WGM微腔最常用的方法[13]，該方法同樣適用于本模型。

1)熱膨脹效應(yīng):由于涂覆層的折射率與二氧化硅層近似，不會(huì)對光場能量分布造成較大改變，因此，仍可認(rèn)為有效半徑與諧振波長之間呈線性變化關(guān)系[14]?？紤]二氧化硅層和涂覆層同時(shí)膨脹，熱膨脹效應(yīng)波長偏移量為

(3)

式中αs為二氧化硅微泡腔的線性熱膨脹系數(shù)；αf為涂覆層的線性熱膨脹系數(shù)；R2為二氧化硅微泡腔的外半徑；h為涂覆層的厚度；δT為溫度變化量。

2)熱光效應(yīng)：有效折射率可以表述為

neff=f(ncore,nwall,nfilm,nair,t)

(4)

式中t為二氧化硅微泡腔的壁厚t0和涂覆層厚度h之和。

由于熱膨脹效應(yīng)引起的壁厚變化量非常小，因此,可以在極小的范圍內(nèi)近似認(rèn)為厚度變化與諧振波長偏移之間呈線性關(guān)系，將式(4)可寫成

χ1δt0+χ2δh

(5)

對于式(5)，由于光場在空氣中僅占極小一部分(通常在1 %左右)，并且各材質(zhì)的線性熱膨脹系數(shù)一般為10-6量級(jí)，因此，溫度變化所引起的材質(zhì)厚度變化量要遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于材質(zhì)初始厚度,即

δt0～o(1),δh～o(1)

(6)

綜合式(5)和式(6)，可得熱光效應(yīng)波長偏移量

(7)

得到外壁涂覆介質(zhì)層光學(xué)微泡腔的熱響應(yīng)為

(8)

式(18)主要適用于與二氧化硅折射率近似的涂覆層，這是因?yàn)檫^高折射率的涂覆層會(huì)在徑向上強(qiáng)烈的束縛光場，使得光場主要分布在高折射率涂覆層中，當(dāng)溫度變化時(shí)，熱膨脹效應(yīng)會(huì)使高折射率涂覆層中的光場發(fā)生極大的變化，從而使上述公式產(chǎn)生較大的誤差，而涂覆低折率介質(zhì)層并不具有實(shí)際意義。

2 數(shù)值模擬與分析

利用弱解型微分方程[15]對微泡腔進(jìn)行二維數(shù)值計(jì)算。

對于二氧化硅光學(xué)微泡腔，當(dāng)微泡腔內(nèi)部填充負(fù)熱光系數(shù)的液體并且壁厚小于1 μm時(shí)，即便是徑向一階模式，其絕大部分的光場均分布于液芯中，且由于液芯的高負(fù)熱光系數(shù)使得系統(tǒng)整體的溫度靈敏度大幅提高。而隨著微腔的壁厚逐漸增加，便需要更高階的模式才能使液芯區(qū)域存在足夠的光場能量，特別是當(dāng)壁厚超過一定值時(shí)，即便是高階模式，光場的絕大部分能量亦依舊分布在二氧化硅腔壁中，極大限制了微泡腔的溫度傳感靈敏度。

基于式(8)，在液芯材質(zhì)不變的情況下(以去離子水為例)，要提升微泡腔的溫度傳感靈敏度，可以從2個(gè)方面考慮：抑制二氧化硅腔壁的熱光效應(yīng)和增大光場在液芯區(qū)域的分布比。這是因?yàn)橐话阋匀ルx子水為溶劑的液體其熱光系數(shù)為-(100～400)×10-6/℃，意味著液芯區(qū)域的光場發(fā)生微小的變化便會(huì)對整個(gè)微泡腔的熱響應(yīng)產(chǎn)生較大的影響。本文考慮第一種方法。

考慮二氧化硅的熱光系數(shù)是正值，且在低階模式下，光場能量大部分都分布在二氧化硅腔壁中，因此，可以在二氧化硅外表面涂覆一層具有負(fù)熱光系數(shù)、低熱膨脹性的材料提高微腔性能。此外，要求這種材料不會(huì)對模式的光場分布產(chǎn)生較大的影響，需要所選材質(zhì)的折射率與二氧化硅接近。本文選用氟化鈣(CaF2)作為涂覆介質(zhì)層。 CaF2是一種常見的光學(xué)材料，其機(jī)械強(qiáng)度好，在紫外、可見光和紅外波段都有很高的透過率，最高可達(dá)95 %，且折射率與二氧化硅近似，非常合適微腔涂覆層。

2.1 數(shù)值模擬

在實(shí)心結(jié)構(gòu)的WGM光學(xué)微腔中，1 550 nm是常用的實(shí)驗(yàn)中心波長，但由于微泡腔其內(nèi)部空心的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，通常在腔內(nèi)部會(huì)填充以去離子水為基底溶劑的溶液進(jìn)行試驗(yàn)，而水對該波段的光具有較強(qiáng)的吸收作用，因此，在數(shù)值模擬中，選用800～900nm波段的中心波長進(jìn)行仿真，在這個(gè)波段內(nèi)水對光的吸收作用較小。仿真過程的主要參數(shù)如表1所示。

表1 仿真模型主要參數(shù)

通過數(shù)值模擬，在中心波長為835 nm時(shí)，得到未涂覆介質(zhì)層微泡腔(外徑為130 μm，二氧化硅腔壁厚度為2 μm)和涂覆介質(zhì)層微泡腔(外徑為130 μm，二氧化硅腔壁厚度為1.7 μm，覆介質(zhì)層厚度為300 nm)在橫電波(transverse electric,TE)模式下徑向一階、二階和三階的光場能量歸一化分布情況，如圖2所示。

圖2 未涂覆介質(zhì)層與涂覆CaF2微泡腔徑向一階、二階三階模式場分布

由圖2可以看出：2種微泡腔在相同階數(shù)下徑向電場整體分布情況非常類似，說明涂覆介質(zhì)層并未對微泡腔的光場能量分布造成明顯的改變。而對比2種微泡腔相同階數(shù)下的液芯區(qū)域電場分布，可以看出：涂覆介質(zhì)層微泡腔在液芯區(qū)域的光場能量占比和未涂覆介質(zhì)層的微泡腔類似，進(jìn)一步證明了涂覆介質(zhì)層未對微泡腔的折射率傳感性能造成明顯的影響。

2.2 結(jié)果分析

對數(shù)值模擬結(jié)果進(jìn)行徑向積分運(yùn)算，得到2種微腔在徑向一階、二階、三階時(shí)不同區(qū)域的光場能量分布情況，如表2～表4所示。

表2 2種微腔徑向一階光場分布情況 %

表3 2種微腔徑向二階光場分布情況 %

表4 2種微腔徑向三階光場分布情況 %

對比表2～表4的數(shù)據(jù)可以發(fā)現(xiàn)，對于未涂覆介質(zhì)層的二氧化硅微泡腔，光場在液芯區(qū)域的占比隨著模式階數(shù)的提高而增加，相應(yīng)地，二氧化硅層中的光場能量逐漸減少；而涂覆CaF2介質(zhì)層后的微泡腔在液芯區(qū)域光場能量占比略大于未涂覆介質(zhì)層的二氧化硅微泡腔，且其層的光場能量占比小于后者，這是因?yàn)?，與二氧化硅層折射率近似的CaF2介質(zhì)層束縛了部分光場，正是該部分光場使得涂覆介質(zhì)層的微泡腔熱相應(yīng)特性優(yōu)于未涂覆介質(zhì)層的微泡腔。

根據(jù)上述相關(guān)數(shù)據(jù)以及式(8)，可以計(jì)算得到2種微泡腔不同徑向模式的熱響應(yīng)曲線，如圖3所示。

圖3 不同模式下2種微腔的熱響應(yīng)曲線

圖3中實(shí)線分別表示二氧化硅微泡腔在不同徑向模式下的溫度靈敏度，其中，徑向一階、二階、三階的溫度靈敏度分別為4.66，2.04，-4.17 pm/K；虛線代表涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔在不同模式下的溫度靈敏度，其中，徑向一階、二階、三階的溫度靈敏度分別為3.96，0.60，-6.48 pm/K。

結(jié)合微泡腔各材質(zhì)的熱光系數(shù)和線性熱膨脹系數(shù)以及式(8)，可知，由于二氧化硅層具有正熱光系數(shù)，溫度升高會(huì)導(dǎo)致微泡腔的諧振頻率發(fā)生紅移，對液芯和CaF2介質(zhì)層則會(huì)導(dǎo)致諧振頻率藍(lán)移，并且，微腔的線性熱膨脹效應(yīng)會(huì)進(jìn)一步增加諧振頻率的紅移的程度。通過圖3曲線可以發(fā)現(xiàn)，在徑向一階和二階模式時(shí)，2種微腔溫度升高均會(huì)導(dǎo)致微腔的諧振頻率發(fā)生紅移，這是因?yàn)檫@2種模式的光場能量大部分依舊位于二氧化硅層中，液芯及CaF2介質(zhì)層引起的藍(lán)移效應(yīng)較弱。而當(dāng)微腔處于徑向三階模式時(shí)，光場能量在液芯及CaF2介質(zhì)層的占比大幅增加，2種微腔的諧振頻率均隨著溫度升高發(fā)生藍(lán)移，此時(shí)，二氧化硅微泡腔的溫度靈敏度為-4.17 pm/K，涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔的溫度靈敏度為-6.48 pm/K，相比于前者，其溫度靈敏度提升了約55 %，這是由于隨著模式階數(shù)的提高，光場能量在液芯(去離子水)中的占比越來越高，并且，涂覆在微腔外壁的CaF2介質(zhì)層抑制了部分二氧化硅層引起的紅移效應(yīng)，最終提高了涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔的溫度靈敏度。

通過數(shù)值模擬的結(jié)果可以知道，涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔能夠大幅提升微泡腔整體的溫度靈敏度，并且在徑向一階和徑向二階模式下，一定程度上減小了熱噪聲，進(jìn)一步提高了微泡腔的傳感潛力。

3 結(jié) 論

利用有效折射率法對涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔進(jìn)行了熱響應(yīng)分析，得到了關(guān)于外壁涂覆介質(zhì)層微泡腔的熱響應(yīng)公式。并基于有限元數(shù)值模擬的方法對傳統(tǒng)二氧化硅微泡腔和涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔進(jìn)行了光學(xué)模式數(shù)值模擬分析，利用熱響應(yīng)公式計(jì)算了涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔的理論溫度傳感靈敏度，得出在低階模式下，涂覆CaF2介質(zhì)層微泡腔的溫度靈敏度較傳統(tǒng)二氧化硅微泡腔提高了約55 %。從理論上研究了涂覆介質(zhì)層微泡腔的熱響應(yīng)特性，有助于涂覆介質(zhì)層的選擇以及微泡腔在溫度傳感領(lǐng)域的進(jìn)一步研究。下一步將基于該模型開展涂覆介質(zhì)層實(shí)驗(yàn)以及微泡腔在微流體溫度傳感方面的探索。

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