基于擴(kuò)展單粒子模型的鋰離子電池參數(shù)識別策略?

龐輝

(西安理工大學(xué)機(jī)械與精密儀器工程學(xué)院,西安 710048)

(2017年10月6日收到;2017年12月8日收到修改稿)

1 引 言

鋰離子電池由于具有輕量化、低放電率和高能量密度等優(yōu)點(diǎn),已逐漸成為新能源汽車領(lǐng)域的核心儲能部件,這也對鋰電池組管理系統(tǒng)提出了更高的要求.作為構(gòu)成鋰離子動力電池組的重要單元,鋰離子電池的精確建模和參數(shù)識別對于電池荷電狀態(tài)和壽命的準(zhǔn)確預(yù)測,以及提高鋰離子動力電池組的實時監(jiān)控和管理水平具有重要意義[1?3].

目前,國內(nèi)外研究人員構(gòu)建了涵蓋鋰離子電池能量傳遞、質(zhì)量傳遞以及電荷傳遞的不同類型的多維多物理場模型[4?12],且采用不同的優(yōu)化算法、基于不同的電化學(xué)模型開展參數(shù)識別研究工作.Feng等[13]將滑動平均噪聲添加到鋰電池一階電阻-電容(resistor-capacity,RC)等效電路模型(equivalent-circuit model,ECM)中,提出基于遞推增廣最小二乘技術(shù)的參數(shù)識別算法.Zhang等[14]構(gòu)建ECM阻抗/電容與電化學(xué)參數(shù)之間的關(guān)系,提出了考慮鋰電池電化學(xué)動力特性的參數(shù)識別方法.Chaoui等[15]采用數(shù)值模擬和實驗分析的方法提出基于ECM的鋰離子電池自適應(yīng)參數(shù)估計方法,以期實現(xiàn)對電池荷電狀態(tài)(state-of-charge,SOC)和健康狀態(tài)(state-of-health,SOH)的準(zhǔn)確估計.然而,ECM利用電阻、電容等元器件模擬電池電壓響應(yīng),對于前期的電池實驗有很強(qiáng)的依賴性,且模型參數(shù)也不能對應(yīng)電池內(nèi)部實際物理量,因而基于ECM的參數(shù)識別具有一定局限性,所獲得參數(shù)難以全面描述電池內(nèi)部的電化學(xué)行為.

為解決這一問題,研究人員提出了基于物理電化學(xué)模型的參數(shù)識別方法,并逐漸成為近年研究熱點(diǎn).Shriram等[16]基于傳統(tǒng)單粒子模型(single particle model,SPM)和Levenberg-Marquardt數(shù)值方法對鋰離子電池濃度擴(kuò)散和電化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)進(jìn)行識別,獲得95%置信區(qū)間的參數(shù)估計值,并與實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行對比,但是該SPM并未考慮液相動力學(xué)的影響.Forman等[17,18]提出一種基于遺傳優(yōu)化算法(genetic algorithm,GA)的鋰離子電池DFN(Doyle–Fuller–Newman)模型全套參數(shù)識別方法,使用Fisher信息矩陣判斷參數(shù)的可識別性進(jìn)而提高參數(shù)估計精度,但是對待識別參數(shù)的靈敏度分析過程較為復(fù)雜,而且沒有考慮濃度對參數(shù)的影響.Zhang等[19,20]提出基于多物理準(zhǔn)二維(pseudo-two-dimensions,P2D)模型和多目標(biāo)遺傳算法的鋰離子電池參數(shù)識別策略,詳細(xì)介紹了參數(shù)識別模型構(gòu)建和識別過程,但其優(yōu)化求解過程復(fù)雜,對計算資源要求較高.Li等[21]基于P2D模型和GA提出一種高效的參數(shù)識別方法,采用分治策略,將待識別參數(shù)分為物理參數(shù)和動力學(xué)參數(shù)分別予以識別,但是沒有考慮溫度變化和液相濃度擴(kuò)散對電池參數(shù)的影響.Rahman等[22]和Shen等[23]使用粒子群優(yōu)化算法識別不同工況下鋰離子電池電化學(xué)模型的參數(shù),與GA相比,粒子群優(yōu)化算法在優(yōu)化中不需要涉及變異和交叉操作,但初始學(xué)習(xí)參數(shù)的選擇非常依賴經(jīng)驗,若選擇不當(dāng)?shù)脑?很容易產(chǎn)生局部最優(yōu)解.

綜上,基于傳統(tǒng)SPM識別參數(shù)時,由于忽略了液相動力學(xué)的影響,因而該模型不適用于高倍率、低溫下的放電行為模擬;而基于多物理場和多尺度的電化學(xué)模型開展的參數(shù)識別方法計算較為復(fù)雜,且對計算資源要求過高.

為此,本文基于多孔電極理論和濃度理論研究了鋰離子電池電化學(xué)行為的建模方法,在此基礎(chǔ)上提出一種考慮液相動力學(xué)行為的鋰電池擴(kuò)展單粒子模型.該模型考慮了負(fù)極表面固體電解質(zhì)界面(solid-electrolyte-interface,SEI)膜參數(shù)的影響,耦合了溫度和液相濃度變化對鋰離子電池關(guān)鍵參數(shù)的影響;并基于該模型提出了一種簡化的參數(shù)靈敏度分析方法,利用GA實現(xiàn)了待識別參數(shù)的優(yōu)化求解.最后,以索尼NMC18650鋰電池為對象,對本文所提出的參數(shù)識別方法進(jìn)行驗證和討論.

2 基于擴(kuò)展單粒子模型的鋰離子電池建模

假定鋰離子電池是一種恒流等溫電化學(xué)模型[11,21],由于正負(fù)電極均為多孔活性材料,可用一個球形單粒子來模擬正負(fù)電極的電化學(xué)行為.考慮液相動力學(xué)的影響,擴(kuò)展單粒子模型的簡化結(jié)構(gòu)如圖1所示,該電池包括正負(fù)極集流體、正負(fù)極涂層以及隔膜等.

考慮正負(fù)極集流體產(chǎn)生的歐姆電勢差,若輸入工作電流密度為I(t),則電池終端電壓計算公式為

圖1 鋰離子電池擴(kuò)展單粒子模型示意圖Fig.1.Schematic of lithium-ion battery extended SPM.

2.1 濃度擴(kuò)散方程

根據(jù)Fick第二定理[26],鋰離子固相濃度擴(kuò)散方程為

其邊界控制條件為

假定正負(fù)極反應(yīng)電流密度在任一時刻為常量,并且具有如下表達(dá)式[11,27]:

鋰離子液相濃度ce(x,t)在x軸上隨著鋰離子的流量密度的梯度而變化,其動力學(xué)方程為

液相濃度擴(kuò)散方程的邊界控制條件和濃度擴(kuò)散連續(xù)條件為

2.2 電荷守恒方程

用一個單粒子代表電極,則固相濃度擴(kuò)散和鋰離子嵌入和嵌出均發(fā)生在球形粒子內(nèi)部,在x軸上只需要考慮電解液內(nèi)鋰離子傳輸引起的電勢變化.根據(jù)修正的歐姆定律,液相電荷守恒方程為

沿x軸對(9)式積分可得

式中?e為液相電勢;為正負(fù)極液相交換電流密度;有效離子電導(dǎo)率由于本文考慮電池溫度和初始液相濃度對電解液離子電導(dǎo)率ke(T)的影響,其計算公式為[28]

此外,用R表示氣體常數(shù),fc/a表示液相平均摩爾活度系數(shù),則有效擴(kuò)散離子電導(dǎo)率計算公式為[28]

式中ce,0為電解液初始濃度.將鋰電池電芯平均溫度作為電化學(xué)反應(yīng)的溫度T,假設(shè)鋰離子電池為等溫電化學(xué)模型,因而在特定溫度下與溫度相關(guān)的電化學(xué)參數(shù)均為常量.若鋰電池為非等溫電化學(xué)模型,依賴溫度變化的電化學(xué)參數(shù)需要根據(jù)電池溫度變化進(jìn)行更新,則需要引入熱能平衡方程,具體參見文獻(xiàn)[29—31].另外,依賴溫度變化的電化學(xué)參數(shù)還包括正負(fù)極固相擴(kuò)散系數(shù)以及正負(fù)極電化學(xué)反應(yīng)速率可以采用Arrhenius定律來標(biāo)定溫度對這4個參數(shù)的影響[20]:

式中ψ表示熱耦合參數(shù)表示熱耦合參數(shù)的活化能,ψref表示參考溫度為298.5 K時ψ的取值(表1).

2.3 電化學(xué)反應(yīng)Bulter-Volmer方程

為了獲得電池端電壓計算表達(dá)式,沿x軸對(10)式積分可得

具有三元鎳鈷錳酸鋰(LiyNiMnCo,NMC)電化學(xué)反應(yīng)的鋰電池正負(fù)極開路電壓計算公式為[32,33]

圖2 擴(kuò)展單粒子模型終端電壓計算框圖Fig.2.Block diagram of the extended SPM for calculating battery terminal voltage.

根據(jù)Bulter-Volmer方程以及(4)式的假設(shè),可知η±(x,t)的計算公式為[34?36]

取正負(fù)極電荷傳輸系數(shù)αa=αc=0.5,則交換電流密度i±0定義為

基于擴(kuò)展單粒子模型的鋰離子電池終端電壓計算框圖如圖2所示.

3 基于GA的參數(shù)識別策略

3.1 待識別參數(shù)確定

為準(zhǔn)確識別該鋰離子電池的關(guān)鍵參數(shù),參照文獻(xiàn)[37]中的靈敏度分析方法,需要確定恒流放電工況下電池的高靈敏度可識別參數(shù).首先,將鋰電池參數(shù)分為幾何參數(shù)電極材料相關(guān)參數(shù)和電解液相關(guān)參數(shù)其他參數(shù)根據(jù)相關(guān)參考文獻(xiàn)確定為標(biāo)定值,如表1所示.

表1 索尼NMC18650鋰電池已知參數(shù)表[7,8,20,30]Table 1.The known parameters of Sony NMC18650 Li-ion battery[7,8,20,30].

其次,由于電池終端電壓計算公式是一個高度非線性函數(shù),且(24)式在推導(dǎo)中已做了相應(yīng)的假設(shè)和簡化,直接求解電壓對每一個參數(shù)的偏微分組成雅可比矩陣十分困難.因此,為了分析不同參數(shù)的靈敏度,利用本文的擴(kuò)展單粒子模型,對選定的參數(shù)集中不同參數(shù)設(shè)定±10%的擾動值,則鋰電池從額定電壓4.2 V放電至截止電壓2.5 V的時間會發(fā)生變化,相應(yīng)的電池容量Q預(yù)測為

式中tf為電池放電達(dá)到最小電壓時所需要的時間.此時,電池容量靈敏度S(Q)計算公式為[37]

設(shè)定某種工況下的參數(shù)值,計算參數(shù)擾動(ΔP)后電池容量變化ΔQ,進(jìn)而可分析獲得某一參數(shù)集中的參數(shù)靈敏度分布.表2列出了鋰電池放電過程的電池容量相對于幾何參數(shù)靈敏度的計算結(jié)果.

表2 鋰離子電池幾何參數(shù)靈敏度計算結(jié)果Table 2.The sensitivity of lithium-ion battery geometric parameters.

分析表2可知,電池容量對隔膜厚度Ls靈敏度較低,在利用1 C倍率恒電流放電實驗數(shù)據(jù)識別參數(shù)時,可將其忽略.實際計算中,可根據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)將Ls取為參考值,若需要準(zhǔn)確識別該參數(shù),需要設(shè)計不同的實驗工況來進(jìn)行識別.采用同樣的方式,可計算電極材料和電解液相關(guān)參數(shù)的靈敏度,限于篇幅,本文只給出鋰電池幾何參數(shù)靈敏度的計算結(jié)果.通過分析可知,固相擴(kuò)散系數(shù)電解液傳輸系數(shù)電解液體積分?jǐn)?shù)以及液相初始濃度ce,0都屬于低靈敏度參數(shù),在本次識別中可以忽略,并根據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)取為參考值,同時,由于本文考慮負(fù)極SEI膜阻抗參數(shù)對輸出電壓的影響,則Rf為必須識別的參數(shù).至此,待識別的參數(shù)集如表3所示.

3.2 基于GA的參數(shù)識別模型及結(jié)果

開展的鋰電池電化學(xué)關(guān)鍵參數(shù)識別是在特定實驗工況基礎(chǔ)上進(jìn)行的.圖3為鋰電池放電測試實驗配置示意圖,主要由宿主計算機(jī)、Arbin BT-2000循環(huán)測試機(jī)柜、測試用電池以及MITS Pro數(shù)據(jù)采集軟件構(gòu)成.以索尼NMC18650鋰電池為研究對象,分別完成了1 C倍率、23°C下的恒流放電實驗,0.05 C倍率、23和45°C下的恒流放電實驗,以及HPPC(hybrid pulse power characterization)脈沖輸入電流、23和45°C下的變電流放電實驗,并采集了相應(yīng)的電流和電壓數(shù)據(jù).需要說明的是,電池電壓和電流的采樣時間為1 s,應(yīng)用MATLAB軟件處理采集的實驗數(shù)據(jù).

圖3 鋰電池放電測試實驗配置示意圖Fig.3.Test configuration of lithium-ion battery discharge capacity.

為了識別參數(shù)集θ,構(gòu)建如下目標(biāo)函數(shù):

式中Vt為1 C倍率輸入電流的實驗數(shù)據(jù),Vs為采用同樣輸入電流并在參數(shù)集θ的某一取值情況下,根據(jù)(22)式計算所得的電池終端輸出電壓仿真數(shù)據(jù),L2表示所有電流采樣點(diǎn)的電池實驗數(shù)據(jù)和仿真數(shù)據(jù)的平方差之和.需要說明的是,為了對比分析本文模型和傳統(tǒng)單粒子模型在參數(shù)識別和鋰電池電化學(xué)動力學(xué)行為仿真方面的不同,應(yīng)用兩種模型和本文提出的參數(shù)識別策略識別出兩組參數(shù),其中VSEI和VS分別表示利用本文擴(kuò)展單粒子模型和傳統(tǒng)單粒子模型計算的電池終端輸出電壓.

由于遺傳算法在大規(guī)模優(yōu)化計算中的優(yōu)勢[18,20],基于遺傳算法實現(xiàn)待識別參數(shù)集的優(yōu)化求解,優(yōu)化計算流程如圖4所示.表3為1 C倍率恒流放電工況下兩種模型所識別的參數(shù),其中SPMe_SEI和SPMe分別為利用本文模型和傳統(tǒng)單粒子模型所識別的參數(shù)集.根據(jù)表3參數(shù)識別結(jié)果以及表1中的參數(shù)值,圖5給出了利用兩種模型計算所得電池輸出電壓與實驗數(shù)據(jù)的對比曲線,以及歸一化的電池誤差曲線,其中電池輸出電壓的歸一化誤差計算式為

表3 鋰離子待識別參數(shù)結(jié)果Table 3.The effective ranges and final identification results for lithium-ion battery.

圖4 基于遺傳算法的電池參數(shù)識別流程圖Fig.4.Flowchart of lithium-ion battery parameter identification based on genetic algorithm.

圖5 在1 C放電倍率下的電壓識別結(jié)果 (a)輸入電流;(b)終端電壓;(c)電壓誤差Fig.5.Voltage comparison of lithium-ion battery under 1 C-rate discharge:(a)Input current;(b)terminal voltage;(c)voltage error.

觀察圖5可知,應(yīng)用本文模型和傳統(tǒng)單粒子模型計算的電池仿真輸出電壓與實驗數(shù)據(jù)基本一致,且兩者的歸一化電壓誤差變化范圍分別為[?3.78%,2.08%]和[?2.85%,3.22%],這表明利用本文所提出的模型進(jìn)行鋰電池參數(shù)識別有效可行且具有較高精度.

4 參數(shù)識別結(jié)果的驗證

為了驗證本文所用的鋰電池電化學(xué)模型的有效性和識別參數(shù)的準(zhǔn)確性,通過電池放電實驗獲得不同工況下的實驗數(shù)據(jù),分別利用0.05 C倍率(低倍率電流)和HPPC脈沖放電電流(典型變電流)的實驗數(shù)據(jù)對所識別的參數(shù)進(jìn)行驗證.

4.1 基于0.05 C倍率的恒流放電工況驗證

在0.05 C恒流放電實驗中,電池的初始SOC為100%,放電過程的環(huán)境溫度分別設(shè)定為23和45°C,放電終止電壓為2.5 V.圖6和圖7分別為23和45°C下應(yīng)用本文模型和傳統(tǒng)單粒子模型計算的輸出電壓與實驗輸出電壓對比曲線.

圖6 0.05 C倍率和23°C下的電池端電壓對比曲線(a)輸入電流;(b)終端電壓;(c)電壓誤差Fig.6.Voltage comparison of lithium-ion battery under 0.05 C-rate discharge and 23°C:(a)Input current;(b)terminal voltage;(c)voltage error.

觀察圖6和圖7可知,在較低倍率放電工況下,基于擴(kuò)展單粒子模型的鋰電池終端電壓能較好地與實驗數(shù)據(jù)保持一致,且在23和45°C不同溫度下,仿真模型的輸出電壓與實驗輸出電壓的最大相對誤差分別為3.4%和2.6%;在同樣工況下,利用傳統(tǒng)單粒子模型計算的電池輸出電壓與實驗輸出電壓的最大相對誤差分別為5.7%和4.0%.

圖7 0.05 C倍率和45°C下的電池端電壓對比曲線(a)輸入電流;(b)終端電壓;(c)電壓誤差Fig.7.Voltage comparison of lithium-ion battery under 0.05 C-rate discharge and 45°C:(a)Input current;(b)terminal voltage;(c)voltage error.

4.2 基于HPPC脈沖變電流放電工況的驗證

為進(jìn)一步驗證本文所用模型的有效性并研究所獲得的識別參數(shù)在變電流工況下的有效性,圖8和圖9分別給出了HPPC脈沖輸入電流下,在23和45°C下利用兩種仿真模型計算的輸出電壓與實驗輸出電壓對比曲線.需要指出的是,該工況放電時電池的初始SOC為100%,放電結(jié)束時電池SOC為20%.

從圖8和圖9可知,應(yīng)用本文所提出的擴(kuò)展單粒子模型和傳統(tǒng)的單粒子模型以及相應(yīng)的識別出的參數(shù)都能夠準(zhǔn)確預(yù)測HPPC工況下電池終端電壓的變化趨勢,且在23和45°C溫度下,本文模型計算的輸出電壓與實驗輸出電壓最大相對誤差分別為1.9%和1.5%;在同樣工況下,利用傳統(tǒng)單粒子模型計算的電池輸出電壓與實驗輸出電壓的最大相對誤差分別為2.1%和1.8%.

圖8 HPPC脈沖電流和23°C下的電池端電壓對比曲線 (a)輸入電流;(b)終端電壓;(c)電壓誤差Fig.8.Voltage comparison of lithium-ion battery under HPPC condition and 23°C:(a)Input current;(b)terminal voltage;(c)voltage error.

5 結(jié) 論

1)基于多孔電極理論和濃度理論,建立了一種考慮液相動力學(xué)行為的鋰離子電池擴(kuò)展單粒子模型,該模型考慮電解液液相動力學(xué)行為對鋰電池放電行為的影響;同時,考慮了SEI膜參數(shù)的影響,耦合了溫度和液相濃度變化對鋰離子電池關(guān)鍵參數(shù)的影響.

2)提出一種簡化的參數(shù)靈敏度分析方法和有效的鋰電池參數(shù)識別策略,應(yīng)用該方法可以確定特定工況下鋰電池終端輸出電壓的高靈敏度參數(shù),并利用遺傳算法實現(xiàn)參數(shù)的優(yōu)化求解.

3)根據(jù)1 C倍率放電實驗數(shù)據(jù)完成參數(shù)識別后發(fā)現(xiàn),本文模型的仿真輸出電壓與實驗數(shù)據(jù)基本一致,且電壓誤差峰值不超過3.8%;分別在0.05 C倍率和HPPC脈沖放電電流下對所識別的參數(shù)進(jìn)行驗證,結(jié)果發(fā)現(xiàn):當(dāng)鋰電池的工作溫度分別為23和45°C時,在0.05 C倍率恒流放電下應(yīng)用本文仿真模型計算的輸出電壓最大相對誤差分別為3.4%和2.6%,同樣工況下利用傳統(tǒng)單粒子模型計算的輸出電壓最大相對誤差分別為5.7%和4.0%;在HPPC脈沖電流放電條件下本文模型計算的輸出電壓最大相對誤差分別為1.9%和1.5%,同樣工況下利用傳統(tǒng)單粒子模型計算的輸出電壓最大相對誤差分別為2.1%和1.8%.

4)下一步將引入熱能平衡方程,實現(xiàn)放電過程中實時更新受溫度變化影響的電化學(xué)參數(shù),進(jìn)而更加準(zhǔn)確地預(yù)測電池的內(nèi)部電化學(xué)行為.同時,開展基于擴(kuò)展單粒子模型的鋰電池荷電狀態(tài)估計算法和溫度預(yù)測的研究.

圖9 HPPC脈沖電流和45°C下的電池端電壓對比曲線 (a)輸入電流;(b)終端電壓;(c)電壓誤差Fig.9.Voltage comparison of lithium-ion battery under HPPC condition and 45°C:(a)Input current;(b)terminal voltage;(c)voltage error.

感謝美國克萊姆森大學(xué)國際汽車研究中心Dr.Simona Onori和劉子凡博士提供的幫助和支持.

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[32]Smith K,Wang C 2006J.Power Sources161 628

[33]Di D,Stefanopoulou A,Fiengo G 2009J.Dyn.Sys.Meas.Control132 768

[34]Fan G,Pan K,Canova M,Marcicki J,Yang X 2016J.Electrochem.Soc.163 A666

[35]Bartlett A,Marcicki J,Onori S,Rizzoni G,Yang X,Miller T 2016IEEE Trans.Contr.Syst.Technol.24 384

[36]Marcicki J,Canova M,Conlisk A,Rizzoni G 2013J.Power Sources237 310

[37]Marcicki J,Todeschini F,Onori S,Canova M 2012American Control Conference(ACC 2012)Montreal,Canada,June 27–29,2012 p572