殷　勇　申曉鵬　于慧春

(河南科技大學(xué)食品與生物工程學(xué)院， 洛陽(yáng) 471023)

0　引言

作為一種快速、無損檢測(cè)的鑒別工具，電子鼻在白酒鑒別分析中[1-3]均是對(duì)類別的簡(jiǎn)單識(shí)別，鑒別工作相對(duì)容易。白酒屬于復(fù)雜樣品，在類別較多且存在質(zhì)量等級(jí)相近的樣品時(shí)，其鑒別難度明顯增加。此時(shí)傳統(tǒng)的線性模式識(shí)別方法，如主成分分析(Principal component analysis, PCA)[4-5]、Fisher判別分析(Fisher discriminant analysis, FDA)[6-8]等已很難滿足鑒別工作的要求，需要更先進(jìn)的模式識(shí)別技術(shù)來提升電子鼻的鑒別能力。

模式識(shí)別中核變換方法的引入較好解決了用線性模式識(shí)別技術(shù)處理非線性復(fù)雜分類的問題[9-11]。其中核熵成分分析(Kernel entropy component analysis, KECA)以最大熵理論為依據(jù)進(jìn)行核熵成分選擇，不僅能夠解決很多非線性問題，而且在提高模式識(shí)別的鑒別能力上也有很大的潛力[12]。但KECA在電子鼻檢測(cè)中的應(yīng)用尚屬起步階段。文獻(xiàn)[13]中將KECA應(yīng)用于室內(nèi)單一污染成分的鑒別分析，其最佳鑒別正確率為91.9%。文獻(xiàn)[14]在對(duì)白酒的分類識(shí)別中僅將KECA用于數(shù)據(jù)降維，并未對(duì)核參數(shù)選擇及模型進(jìn)行深入驗(yàn)證。為了鑒別質(zhì)量等級(jí)相近的6種白酒，本文在提取6種白酒樣本電子鼻信號(hào)的積分值(Integral value, INV)、方差(Variance, VAR)、相對(duì)穩(wěn)態(tài)平均值(Average value in relative steady-state, AVRS)、平均微分值(Average differential value, ADV)以及小波能量(Wavelet energy value, WEV)等5種特征的基礎(chǔ)上，借助特征選擇與特征組合，深入研究KECA對(duì)電子鼻鑒別白酒效能的提高程度，以便較好實(shí)現(xiàn)電子鼻對(duì)6種白酒樣品的準(zhǔn)確鑒別。

1　材料與方法

1.1　試驗(yàn)儀器及材料

1.1.1試驗(yàn)儀器

試驗(yàn)使用的測(cè)試儀器是由實(shí)驗(yàn)室自行研制的電子鼻系統(tǒng)。該系統(tǒng)主要由氣敏傳感器陣列、測(cè)量室、數(shù)據(jù)采集裝置、穩(wěn)壓電源及計(jì)算機(jī)等幾部分組成。傳感器陣列由14支金屬氧化物氣敏傳感器組成。各傳感器型號(hào)及其對(duì)應(yīng)的敏感氣體見文獻(xiàn)[15]。試驗(yàn)過程中，氣敏傳感器的測(cè)量回路電壓為(10±0.01) V，加熱電壓為(5±0.05) V。此外，該系統(tǒng)還配有外置的溫、濕度傳感器來測(cè)量環(huán)境溫、濕度的變化，以補(bǔ)償環(huán)境對(duì)氣敏傳感器的影響。

1.1.2試驗(yàn)材料

試驗(yàn)選取瀘州老窖紅瓷頭曲、瀘州老窖頭曲、綿竹頭曲3號(hào)、綿竹頭曲6號(hào)、一滴醇醇和、一滴醇醇錦3個(gè)品牌6種類別白酒(表1)進(jìn)行測(cè)試，分別用LZA、LZB、MZA、MZB、YDCA、YDCB來表示。

表1　白酒樣品的基本信息Tab.1　Basic information of white spirit samples

1.2　試驗(yàn)方法與樣本集構(gòu)建

每種白酒采集58個(gè)樣本，總計(jì)得到6×58=348個(gè)樣本測(cè)試結(jié)果，測(cè)試時(shí)間歷時(shí)4個(gè)月，且為間斷性隨機(jī)測(cè)量每種樣品。每個(gè)樣本測(cè)試前先采集傳感器對(duì)環(huán)境的響應(yīng)值(簡(jiǎn)稱空載響應(yīng)值)，然后進(jìn)行樣本測(cè)試。采用定量取樣，每次用移液管量取5 mL樣本于表面皿中，迅速將表面皿放入電子鼻測(cè)量室進(jìn)行數(shù)據(jù)采集。根據(jù)預(yù)試驗(yàn)結(jié)果，設(shè)置電子鼻的工作參數(shù)為：空采20 s，樣本采集1 200 s，采樣間隔為1 s，采后恢復(fù)時(shí)間為960 s。

每種樣品隨機(jī)抽取44個(gè)樣本(占樣本數(shù)的3/4)構(gòu)成訓(xùn)練集，訓(xùn)練集樣本數(shù)共為6×44=264個(gè)，剩下的14個(gè)樣本構(gòu)成測(cè)試集，測(cè)試集樣本數(shù)共為6×14=84個(gè)。

2　去基準(zhǔn)處理與特征提取

2.1　去基準(zhǔn)處理與信號(hào)平滑

為減少環(huán)境溫、濕度及信號(hào)噪聲的影響，首先對(duì)電子鼻數(shù)據(jù)去基準(zhǔn)處理，即每個(gè)樣本采集的1 200個(gè)響應(yīng)值減去其空載條件下的響應(yīng)平均值，以部分補(bǔ)償環(huán)境溫濕度的影響。然后采用Savitzky-Golay五點(diǎn)二次多項(xiàng)式[16]對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行平滑處理，以消除噪聲信號(hào)。

以傳感器TGS825對(duì)1個(gè)LZA樣本的測(cè)試結(jié)果為例，由于測(cè)試結(jié)果在200 s后噪聲現(xiàn)象明顯，所以在該測(cè)試結(jié)果去基準(zhǔn)后，為了突出展示平滑后的效果，圖1給出了200 s之后平滑處理前、后的曲線圖。從圖1可以看出，去基準(zhǔn)后的數(shù)據(jù)經(jīng)平滑處理后，可以明顯消除噪聲信號(hào)。文中的所有數(shù)據(jù)處理工作均在Matlab R2014a軟件平臺(tái)上實(shí)現(xiàn)。

圖1　TGS825對(duì)1個(gè)LZA樣本平滑前、后的響應(yīng)曲線Fig.1　Response curve of TGS825 to a LZA sample before and after smoothness processing

2.2　特征提取

為比較不同特征對(duì)白酒電子鼻鑒別結(jié)果的影響，選取積分值、方差、相對(duì)穩(wěn)態(tài)平均值、平均微分值以及小波能量等5種特征參量[17]，并進(jìn)行提取。計(jì)算式分別為

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

式中I——積分值S——方差

R——相對(duì)穩(wěn)態(tài)平均值

A——平均微分值

N——傳感器對(duì)一個(gè)樣本的采集時(shí)間，取1 200 s

E——小波能量

ci——傳感器對(duì)一個(gè)樣本第i秒的響應(yīng)值

t0——曲線即將穩(wěn)定時(shí)所對(duì)應(yīng)時(shí)間，s

a3i——信號(hào)三尺度分解后逼近系數(shù)集中第i個(gè)分解系數(shù)

m——逼近系數(shù)集中的系數(shù)總數(shù)

由于5個(gè)特征值的數(shù)量級(jí)不同、量綱不同，所以特征提取結(jié)果均進(jìn)行歸一化處理。

圖2給出了每個(gè)傳感器對(duì)一個(gè)LZA樣本響應(yīng)信號(hào)的特征柱狀圖。從圖中可以看出，同一個(gè)傳感器，不同特征體現(xiàn)不同的響應(yīng)；而同一特征對(duì)不同的傳感器也存在差異，體現(xiàn)了傳感器的選擇性。這說明了該陣列生成的樣本數(shù)據(jù)模式可用來表征6種白酒的差異性，實(shí)現(xiàn)了響應(yīng)模式與樣本的一一對(duì)應(yīng)。因此，該陣列可用來鑒別6種白酒樣品。

圖2　各傳感器對(duì)1個(gè)LZA樣本的5個(gè)特征的柱狀圖Fig.2　Bar results of five kinds of features for each gas sensor to one sample LZA

3　KECA簡(jiǎn)介及核參數(shù)確定

3.1　核熵成分分析

KECA的核心思想是將原始數(shù)據(jù)投影到高維特征空間后，對(duì)生成的核矩陣進(jìn)行特征分解，選取前l(fā)個(gè)對(duì)瑞利熵貢獻(xiàn)最大的特征向量，然后向這些特征向量投影構(gòu)成新的數(shù)據(jù)集[18-19]。

瑞利熵[20-21]不僅可以度量數(shù)據(jù)攜帶的信息量，而且還可作為數(shù)據(jù)分類或聚類優(yōu)劣的評(píng)價(jià)指標(biāo)，其定義為

(6)

式中x——原始數(shù)據(jù)空間中的數(shù)據(jù)

p(x)——原始數(shù)據(jù)x對(duì)應(yīng)的概率密度函數(shù)

由于對(duì)數(shù)函數(shù)具有單調(diào)性，故對(duì)式(6)中瑞利熵可量化估計(jì)為

(7)

KECA的詳細(xì)分析見文獻(xiàn)[22]，在選用Parzen窗密度估計(jì)的基礎(chǔ)上，最終瑞利熵估計(jì)V(p)可進(jìn)一步估計(jì)為

(8)

式中K——n×n階的核矩陣

λi——核矩陣K特征分解后的第i個(gè)特征值

ei——λi對(duì)應(yīng)的特征向量

i——n維單位向量

(9)

依據(jù)每一項(xiàng)的貢獻(xiàn)值，在選擇對(duì)瑞利熵貢獻(xiàn)最大的前l(fā)個(gè)特征值對(duì)應(yīng)的特征向量作為核熵成分分析變量后，便可進(jìn)行后續(xù)的鑒別分析。

3.2　核矩陣與核參數(shù)確定方法

3.2.1核矩陣

由于徑向基核函數(shù)(Radial basis function, RBF)應(yīng)用最為廣泛，適用于低維、高維、小樣本、大樣本等情況，具有較寬的收斂域，是較為理想的分類依據(jù)函數(shù)[23]。故本文選取RBF作為核變換函數(shù)，表達(dá)式為

k(xi,xj)=exp(-‖xi,xj‖2/η)

(10)

式中η——待定核參數(shù)

xi——原數(shù)據(jù)第i個(gè)數(shù)據(jù)向量

xj——原數(shù)據(jù)第j個(gè)數(shù)據(jù)向量

根據(jù)核變換中的核技巧[24]，采用RBF作為核函數(shù)，通過計(jì)算原數(shù)據(jù)空間中任意2個(gè)數(shù)據(jù)向量xi、xj的內(nèi)積kij，可構(gòu)造核矩陣K，kij為核矩陣中的元素。定義矩陣K為實(shí)際樣本Gram矩陣。

3.2.2核參數(shù)確定方法

依據(jù)實(shí)際樣本核矩陣，理想條件下，即xi、xj完全相同時(shí)，兩個(gè)向量的內(nèi)積為1。由此可構(gòu)造理想Gram矩陣G，其元素構(gòu)成為

(11)

xi=xj表示xi、xj屬同類樣本，xi≠xj表示xi、xj屬異類樣本。矩陣K與理想Gram矩陣G越相近，對(duì)分類越有利，此時(shí)確定的核參數(shù)η就越適用。因此引入基于歐氏距離測(cè)度的矩陣相似性度量方法來確定核參數(shù)η[25]。計(jì)算公式為

(12)

式中K′——實(shí)際Gram矩陣K轉(zhuǎn)化的n2維向量

G′——理想Gram矩陣G轉(zhuǎn)化的n2維向量

D值越小，說明矩陣K與矩陣G越相似。通過求取式中D的極小值即可確定核參數(shù)。

4　結(jié)果與分析

4.1　FDA鑒別分析

特征不同，白酒的鑒別效果會(huì)存在差異，因此需要選擇合適的特征來表征電子鼻信號(hào)。6種白酒對(duì)應(yīng)于5種特征的FDA鑒別正確率見表2。需說明的是，文中FDA的鑒別正確率均為在取前5個(gè)判別函數(shù)條件下得到的結(jié)果，但直觀圖對(duì)應(yīng)的是前2個(gè)判別向量(便于直觀分析)的鑒別效果。

表2　單特征下對(duì)應(yīng)的FDA鑒別正確率Tab.2　 FDA correct identification rate based on each single feature　%

從表2可以看出，表中5種特征值在單獨(dú)表征電子鼻測(cè)試信號(hào)時(shí)，鑒別正確率較低，不能滿足不同白酒的鑒別需求?？紤]到電子鼻響應(yīng)信號(hào)構(gòu)成復(fù)雜，故采用多特征表征。但是，表征特征參量增多，會(huì)造成核變換過程的計(jì)算復(fù)雜性增大，且會(huì)產(chǎn)生較多的冗余信息。因此，在采用多特征表征電子鼻信號(hào)時(shí)，需進(jìn)行選擇。依據(jù)表2選擇有較好鑒別結(jié)果的INV、AVRS與WEV，分別實(shí)施兩兩組合、3種特征組合來表征電子鼻信號(hào)，得到4種表征方式，其FDA結(jié)果見表3。

表3　各組合特征對(duì)應(yīng)的FDA鑒別正確率Tab.3　FDA correct identification rate based on different features combination　%

從表3中可以看出，組合特征提高了電子鼻鑒別6種白酒的能力，尤其用三特征表征電子鼻信號(hào)時(shí)訓(xùn)練集的鑒別正確率達(dá)到82.14%，測(cè)試集正確率也提高至79.92%。圖3、4分別給出基于WEV特征及三特征組合表征下FDA直觀圖。

圖3　WEV對(duì)應(yīng)的FDA結(jié)果Fig.3　FDA results of WEV

圖4　三特征組合下對(duì)應(yīng)的FDA結(jié)果Fig.4　FDA results of three features combination

從圖3中可以看出，用WEV表征電子鼻信號(hào)時(shí)除MZB以外，其他5種白酒混雜現(xiàn)象明顯，可分性不高。由圖4可看出，用3種特征組合表征電子鼻信號(hào)時(shí)，同類白酒的聚集增加，混雜度也有所下降。這說明三特征組合表征電子鼻信號(hào)可以更加全面地體現(xiàn)白酒響應(yīng)信息之間的差異，有利于白酒鑒別。但圖4中各類白酒之間分界處仍存在交錯(cuò)，被認(rèn)為是非線性分類問題。因此，在三特征組合表征的前提下，進(jìn)行了KECA+FDA分析，并與BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、支持向量機(jī)等方法進(jìn)行了比較。

4.2　KECA+FDA鑒別分析

在三特征組合表征電子鼻信號(hào)下KECA+FDA鑒別分析的具體過程如下：

(1)由式(10)、(11)分別計(jì)算實(shí)際Gram矩陣與理想Gram矩陣中的各元素，生成相應(yīng)的Gram矩陣，其中實(shí)際Gram矩陣中含待定核參數(shù)η。

(2)運(yùn)用式(12)計(jì)算兩個(gè)Gram矩陣間的歐氏距離，通過對(duì)距離D值求取極值，即可確定對(duì)應(yīng)核參數(shù)η，其值為16.860 8。然后運(yùn)用式(10)計(jì)算確定實(shí)際核矩陣K，K為348×348維的對(duì)稱矩陣。

(3)對(duì)核矩陣K進(jìn)行分解，得到各特征值及其對(duì)應(yīng)的特征向量。

(4)由式(9)計(jì)算每個(gè)特征值所對(duì)應(yīng)的瑞利熵，根據(jù)對(duì)瑞利熵貢獻(xiàn)的大小，選取對(duì)應(yīng)前l(fā)個(gè)貢獻(xiàn)最大的特征值對(duì)應(yīng)的特征向量，依據(jù)選出的特征向量來確定核熵成分矩陣T。

(5)對(duì)T矩陣進(jìn)行FDA分析，即實(shí)現(xiàn)KECA+FDA分析。

不同的l值對(duì)應(yīng)的KECA+FDA鑒別結(jié)果差異很大，在三特征組合表征的前提下，圖5為不同個(gè)數(shù)的核熵成分對(duì)應(yīng)的KECA+FDA鑒別結(jié)果。

圖5　三特征組合下不同核熵成分?jǐn)?shù)對(duì)應(yīng)的KECA+FDA鑒別正確率Fig.5　KECA+FDA correct identification rate of different KEC numbers based on three features combination

圖5顯示，隨著所選擇核熵成分?jǐn)?shù)的增多，KECA+FDA鑒別正確率也隨之提高，當(dāng)選擇前220個(gè)核熵成分并采用5個(gè)判別函數(shù)時(shí)，訓(xùn)練集、測(cè)試集鑒別正確率均達(dá)到100%。因?yàn)?個(gè)投影方向的鑒別直觀圖不易給出，為了能直觀表示鑒別效果，圖6給出了基于第1判別函數(shù)和第2判別函數(shù)下的鑒別效果圖，其中KEFD1和KEFD2分別為第1判別函數(shù)和第2判別函數(shù)。圖6中，同類樣本之間與圖3相比更加聚集，6種白酒基本上能得以鑒別(在5個(gè)判別函數(shù)下可完全分開)。與表3中三特征組合下FDA鑒別結(jié)果相比較，KECA+FDA顯著提高了電子鼻對(duì)6種白酒的鑒別能力。

圖6　三特征組合下KECA+FDA結(jié)果Fig.6　KECA+FDA results of three features combination

4.3　與其他算法的比較

在三特征組合表征電子鼻信號(hào)的前提下，分別采用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、支持向量機(jī)兩種非線性方法進(jìn)行分析，其鑒別結(jié)果見表4。

從表4中可以發(fā)現(xiàn)，與KECA+FDA方法相比較，這2種方法對(duì)6種白酒的鑒別能力明顯不足。這充分說明了KECA+FDA具有較高的鑒別優(yōu)勢(shì)。

5　結(jié)論

(1)多種且具有質(zhì)量等級(jí)相近的白酒樣品的電子鼻鑒別屬于復(fù)雜的非線性分類問題。電子鼻信號(hào)的單一特征不能充分表征其響應(yīng)信息，進(jìn)而不能有效實(shí)施鑒別。通過對(duì)比單一特征時(shí)的Fisher鑒別結(jié)果，篩選出了INV、AVRS、WEV 3種特征。然后分別研究它們不同組合表征時(shí)的鑒別結(jié)果。結(jié)果表明，三特征組合表征時(shí)的鑒別結(jié)果更好。

表4　BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與支持向量機(jī)方法的分類結(jié)果Tab.4　Classification results based on BP neural network and support vector machine　%

(2)在以INV、AVRS、WEV 3種特征值組合表征的基礎(chǔ)上，選擇RBF函數(shù)為核函數(shù)，并借助于基于矩陣最佳相似性的方法確定了RBF核參數(shù)為16.860 8。在運(yùn)用KECA+FDA對(duì)6種白酒進(jìn)行了鑒別分析后，測(cè)試集樣本鑒別正確率由FDA的 79.92%提高到KECA+FDA 的100%。而且對(duì)比BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和支持向量機(jī)，KECA+FDA也有明顯優(yōu)勢(shì)。這說明了基于KECA+FDA的白酒電子鼻鑒別方式是行之有效的，為今后用電子鼻鑒別其他多類復(fù)雜樣品提供了一種可借鑒的模式識(shí)別方法。

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