楊麗芳，高 翔

(1.國(guó)家核安保技術(shù)中心，北京 102401；2.原子高科股份有限公司，北京 102413)

目前，國(guó)內(nèi)火力發(fā)電廠正從粗放生產(chǎn)型向節(jié)能環(huán)保型轉(zhuǎn)變。為降低燃煤成本，越來越多的電廠改燒混配煤。如果入爐煤質(zhì)發(fā)生變化，相應(yīng)的鍋爐燃燒程序也需進(jìn)行調(diào)整，否則會(huì)引發(fā)嚴(yán)重的安全和環(huán)保問題，如燃燒不完全煤料結(jié)塊會(huì)導(dǎo)致鍋爐爆炸或排放超標(biāo)?；鹆Πl(fā)電廠一般采用現(xiàn)場(chǎng)取樣進(jìn)行化學(xué)處理的方法分析和評(píng)價(jià)入爐煤料的煤質(zhì)。該方法分析精度高，但取樣誤差較大，分析時(shí)間較長(zhǎng)，無法實(shí)現(xiàn)煤料煤質(zhì)的在線分析和鍋爐燃燒程序的實(shí)時(shí)調(diào)整。

隨著核技術(shù)工業(yè)應(yīng)用的發(fā)展，美國(guó)等已將具有無需取樣(可進(jìn)行大批物料分析)、分析速度快、分析精度高的瞬發(fā)γ中子活化分析(prompt gamma neutron activation analysis，PGNAA)技術(shù)引入到入爐煤料的煤質(zhì)分析中，可以實(shí)現(xiàn)煤質(zhì)成分在線分析，實(shí)時(shí)調(diào)整鍋爐燃燒程序。

但是，由于能譜處理方法、穩(wěn)譜技術(shù)等PGNAA核心技術(shù)被國(guó)外壟斷，PGNAA在線煤質(zhì)分析儀在國(guó)內(nèi)仍處于技術(shù)研究和設(shè)備開發(fā)階段[1]，至今尚無技術(shù)成熟的商業(yè)化PGNAA在線煤質(zhì)分析設(shè)備生產(chǎn)廠家?？紤]到大批物料PGNAA現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)不易開展，為促進(jìn)PGNAA關(guān)鍵技術(shù)和設(shè)備研究，本研究使用基于蒙特卡羅模擬計(jì)算(Monte Carlo, MC)方法的MOCA程序?qū)GNAA常用中子源252Cf產(chǎn)生的中子及其在煤料及聚乙烯中的中子場(chǎng)分布進(jìn)行模擬，根據(jù)模擬結(jié)果設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)物料桶和252Cf中子源屏蔽套管，并使用設(shè)計(jì)的實(shí)驗(yàn)裝置對(duì)不同灰分的煤料進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，擬對(duì)煤料PGNAA研究提供參考。

1 實(shí)驗(yàn)原理

煤料瞬發(fā)γ中子活化分析(prompt gamma neutron activation analysis, PGNAA)技術(shù)利用中子激發(fā)煤料中C、H、O、S、P、Si等元素，使其處于激發(fā)態(tài)，并使用γ能譜探測(cè)器(如HPGe、BGO或NaI探測(cè)器)采集在10-14s內(nèi)退激釋放出的能量在2 keV～10 MeV之間的γ射線。根據(jù)采集結(jié)果、煤料各元素特征峰的能量和強(qiáng)度(峰面積)可對(duì)元素進(jìn)行在線定性和定量分析[2]，計(jì)算煤料中各物質(zhì)的含量及相關(guān)參數(shù)，如煤的含硫量、含磷量、灰分等工業(yè)過程的控制指標(biāo)。

研究工作使用的MOCA程序[3]是法國(guó)地質(zhì)礦業(yè)研究局開發(fā)的一個(gè)多功能可視化的蒙特卡羅中子-光子耦合輸運(yùn)程序，能夠較精確模擬光子在探測(cè)器內(nèi)的響應(yīng)。MOCA程序適宜用于PGNAA研究領(lǐng)域，與國(guó)際通用的蒙特卡羅模擬軟件相比，MOCA程序存儲(chǔ)空間小，使用簡(jiǎn)單，可用于模擬計(jì)算中子活化分析[4]。MOCA程序通過碰撞估計(jì)和分裂與賭的方法降低方差。模擬計(jì)算時(shí)，對(duì)模擬的γ射線抽樣，若碰撞產(chǎn)生的γ射線朝向探測(cè)器運(yùn)動(dòng)才會(huì)進(jìn)行后續(xù)模計(jì)算，反之則停止模擬計(jì)算，縮短了模擬計(jì)算的時(shí)間，提高了程序計(jì)算效率。

2 模擬與設(shè)計(jì)

使用MOCA程序?qū)?52Cf 中子源發(fā)出的中子及其在煤料與聚乙烯中的中子場(chǎng)分布進(jìn)行模擬計(jì)算，并根據(jù)模擬結(jié)果設(shè)計(jì)煤料PGNAA實(shí)驗(yàn)室裝置。

2.1 252Cf 中子源模擬

MOCA程序以0.25 MeV能量寬度為步長(zhǎng)對(duì)PGNAA分析設(shè)備常用的252Cf放射源進(jìn)行模擬，模擬結(jié)果示于圖1。其中，理論計(jì)算252Cf中子源能譜通過MATLAB軟件對(duì)近似公式(1)[5]進(jìn)行計(jì)算。

(1)

式中，N為中子通量；E為中子能量，Mev；T為核溫度，MeV。使用MATLAB軟件進(jìn)行計(jì)算時(shí)，T取定值1.3 MeV。

圖1 使用MOCA程序模擬252Cf中子源能譜Fig.1 Simulated spectrum of 252Cf neutron source with MOCA

由圖1結(jié)果可以看出，MOCA程序構(gòu)建的252Cf中子源能譜與理論計(jì)算得到的中子源能譜基本符合。能量低于3 MeV時(shí)，MOCA程序 構(gòu)建的252Cf中子源分布強(qiáng)度低于理論計(jì)算強(qiáng)度。

造成差異的原因：一是在進(jìn)行理論計(jì)算時(shí)，做了定值處理，核溫度T取為定值1.3 MeV，沒有考慮中子能量的影響；二是MOCA程序構(gòu)建中子能譜時(shí)使用分段插值的方式進(jìn)行了近似計(jì)算。

2.2 煤料中252Cf中子源中子場(chǎng)分布模擬及物料桶設(shè)計(jì)

利用MOCA程序模擬計(jì)算252Cf中子源在煤料中形成的中子場(chǎng)分布。使用半徑為60 cm、均勻分布的煤料球計(jì)算模型表征大批煤料，模擬示意圖示于圖2。

圖2 模擬示意圖Fig.2 Diagram of the simulated model

對(duì)擬開展實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)用的煤料球組成成分進(jìn)行檢測(cè)，模擬計(jì)算使用相同成分煤料進(jìn)行，具體成分組成列于表1。

表1 煤料球組成成分Table 1 The component of coal

利用表1所示的煤料球成分，在球心處放置中子產(chǎn)額為2.3×107Bq的252Cf中子源，模擬計(jì)算煤料球內(nèi)中子通量隨源距變化的關(guān)系，模擬結(jié)果示于圖3。其中，總通量為慢中子通量、中能中子通量、快中子通量之和。

由圖3結(jié)果可以看出，隨著源距增加，中子總通量、中能中子通量、快中子通量呈下降趨勢(shì)。慢中子通量先隨源距增大而增加，到源距約10 cm處時(shí)，慢中子通量隨源距的增大而降低，但降低速度慢于快中子通量降低速度，在約 16 cm處慢中子通量高于快中子通量，占主導(dǎo)地位。中能中子通量在距源小于50 cm時(shí)一直低于快中子通量，在距源小于10 cm時(shí)高于慢中子通量，但在源距大于10 cm時(shí)低于慢中子通量。

圖3 煤料中源距與中子通量的關(guān)系曲線Fig.3 Curves of the distance and flux of neutron in coal

圖4 煤料中距源R處球面中子數(shù) 與源距的關(guān)系曲線Fig.4 Curves of the distance and counts of neutron

由圖4結(jié)果可以看出，球面上總中子數(shù)在源距12 cm處達(dá)到最大。慢中子和中能中子數(shù)在源距10 cm處相等，在源距16 cm處達(dá)到最大?？熘凶訑?shù)一直降低，源距小于16 cm時(shí)高于慢中子數(shù)，源距為16 cm時(shí)與慢中子數(shù)相等，源距大于16 cm時(shí)低于慢中子數(shù)。

通過對(duì)252Cf中子源在煤料中的中子場(chǎng)模擬結(jié)果可知， 80%的快中子在30 cm厚的煤料中發(fā)生了反應(yīng)，從開展實(shí)驗(yàn)研究的角度，30 cm厚的煤料已能表征大批(無限大)煤料PGNAA的特征。根據(jù)模擬結(jié)果，實(shí)驗(yàn)選用Φ60 cm×96 cm的聚乙烯材質(zhì)的圓桶作為物料桶，實(shí)物圖示于圖5。

2.3 聚乙烯中252Cf中子源的中子場(chǎng)分布模擬及源套管設(shè)計(jì)

模擬中子產(chǎn)額為2.3×107Bq的252Cf中子源，計(jì)算聚乙烯材料中源距與中子通量的關(guān)系。模擬示意圖同圖2，但將球內(nèi)物質(zhì)由煤料換為聚乙烯。模擬結(jié)果示于圖6。

圖5 實(shí)驗(yàn)物料桶實(shí)物圖Fig.5 Picture of the experiment device

圖6 聚乙烯材料中源距與中子通量的關(guān)系曲線Fig.6 Curves of the distance and flux of neutron in polyethylene

圖7 套管設(shè)計(jì)圖Fig.7 Design drawing of the drivepipe for source

由圖6結(jié)果可以看出，在聚乙烯材料中，中子產(chǎn)額為2.3×107Bq的252Cf中子源的中子總通量在源距20 cm處降至GB 18871—2002《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》中規(guī)定的252Cf豁免值的5%，可達(dá)到輻射防護(hù)目的。因此，套管中屏蔽252Cf中子源的聚乙烯材料厚度不小于20 cm，套管設(shè)計(jì)圖示于圖7，加工實(shí)物圖示于圖8。

圖8 套管實(shí)物圖Fig.8 Picture of drivepipe for source

2.4 實(shí)驗(yàn)裝置設(shè)計(jì)

根據(jù)上述分析及實(shí)驗(yàn)室條件，設(shè)計(jì)出由物料桶、探測(cè)器及含源套管三部分組成的實(shí)驗(yàn)裝置，裝置示意圖示于圖9。

3 實(shí)驗(yàn)測(cè)試

使用圖9所示的實(shí)驗(yàn)裝置對(duì)7種不同成分的煤料開展實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)用煤料成分列于表2，數(shù)據(jù)由煤炭科學(xué)研究總院檢測(cè)出具。實(shí)驗(yàn)獲得的譜圖示于圖10。

由圖10結(jié)果可見，煤料主要雜質(zhì)元素S、Si、Ca、Ti、Fe等的特征峰明顯，利于譜處理方法的研究。結(jié)合實(shí)驗(yàn)譜和表2成分?jǐn)?shù)據(jù)，對(duì)S、Si、Ca、Ti、灰分進(jìn)行定量標(biāo)定，標(biāo)定參數(shù)的線性相關(guān)系數(shù)列于表3。由表3數(shù)據(jù)結(jié)果可見，Ti元素和灰分標(biāo)定參數(shù)的線性相關(guān)系數(shù)均達(dá)到0.99 以上，表明使用該實(shí)驗(yàn)裝置進(jìn)行煤料PGNAA元素定量研究可行。

元素不同煤料成分含量煤料1煤料2煤料3煤料4煤料5煤料6煤料7灰分2309%4077%1568%3427%2188%2807%2497%C6804%4889%7607%5551%6922%6236%6579%SiO21305%2016%830%1432%1031%1231%1131%Al2O3480%1401%294%898%495%696%596%Fe2O3142%113%098%061%086%074%080%CaO126%126%142%277%187%232%209%TiO2025%095%015%233%087%160%124%Cl0019%0035%0010%0022%0014%0018%0016%S022%057%032%202%089%145%117%

表3 標(biāo)定參數(shù)的線性相關(guān)系數(shù)Table 3 Linearly dependent coefficients of calibration parameter

圖10 7種煤料實(shí)驗(yàn)譜圖Fig.10 Experimental spectrums of seven coals

4 小結(jié)

本研究使用MOCA程序?qū)GNAA常用中子源252Cf產(chǎn)生的中子及其在煤料及聚乙烯中的中子場(chǎng)分布進(jìn)行了模擬，根據(jù)模擬結(jié)果設(shè)計(jì)了可以表征無限大煤料的實(shí)驗(yàn)用物料桶和具有輻射防護(hù)作用的252Cf中子源屏蔽套管。使用設(shè)計(jì)的實(shí)驗(yàn)裝置對(duì)不同成分的煤料開展了實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)，并取得了較為理想的結(jié)果，為進(jìn)一步深入研究煤料PGNAA技術(shù)和設(shè)備提供了合理可行的實(shí)驗(yàn)裝置。使用計(jì)算機(jī)模擬代替部分實(shí)驗(yàn) 對(duì)裝置進(jìn)行設(shè)計(jì)，能夠避免資源浪費(fèi)，實(shí)現(xiàn)輻射

防護(hù)目標(biāo)。

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