綦佳佳， 姚小紅

(中國海洋大學(xué)海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點實驗室，山東 青島 266100)

氣溶膠粒子對氣候變化具有重要影響[1-2]，其影響分為直接輻射效應(yīng)和間接輻射效應(yīng)兩方面。直接輻射效應(yīng)是指氣溶膠粒子直接吸收和散射太陽輻射而直接影響地球的輻射平衡[3]。間接輻射效應(yīng)是指氣溶膠與云之間的相互作用，氣溶膠粒子活化為云凝結(jié)核(CCN, Cloud Condensation Nuclei)和冰核(IN, Ice Nuclei)，通過參與云的微物理過程，影響云的反照率，生命周期及云的其他特性，從而影響全球氣候及水循環(huán)[4-5]。目前在對全球氣候的預(yù)測中，因為對氣溶膠的云滴核化特性認(rèn)識不足，氣溶膠的間接輻射作用存在很大的不確定性。此外，一些研究表明，CCN濃度對降水過程具有重要影響，在淺積云和存在時間較短的云中，CCN濃度增加，會導(dǎo)致降水減少；在深對流云中CCN濃度增加，會導(dǎo)致降水增多[6-7]。因此開展CCN的觀測對于研究天氣和氣候變化具有重要意義。

國際上對于CCN的觀測研究開展較早，研究學(xué)者已在世界各地不同環(huán)境中做了大量的觀測研究。例如，北冰洋夏季[8]0.2%過飽和度(Supersaturation，SS)下CCN濃度為15～30 cm-3；法國中心區(qū)域[9]0.24%SS下觀測到的CCN濃度范圍為200～2 000 cm-3。理論研究也取得重大突破，影響氣溶膠活化為云凝結(jié)核的因素包括顆粒物粒徑譜，化學(xué)組分以及混合狀態(tài)。Dusek[10]2006年提出忽視化學(xué)組分變化的影響時，氣溶膠粒徑分布可獨自解釋84%～96%的云凝結(jié)核濃度變化，這大大簡化了區(qū)域和全球模式中對于氣溶膠對云物理性質(zhì)影響的處理；Petters[11]2007年提出κ-K?hler方程，將氣溶膠化學(xué)成分對氣溶膠活化的影響歸結(jié)為一個吸濕系數(shù)κ，將研究簡潔化。

中國早期對CCN的研究主要是使用MEE-130型CCN儀在山東半島南部沿海[12]、賀蘭山[13]和黃河上游[14]等地區(qū)開展CCN觀測。MEE-130因標(biāo)定困難等缺點停止使用后，研究學(xué)者后續(xù)使用DMT(Droplet Measurement Technologies )公司的連續(xù)氣流縱向熱梯度云凝結(jié)核計數(shù)器(CCNC)對太原[15]、石家莊[16]和上海[17]等地開展了CCN觀測研究。不同地域及時間的研究結(jié)果表明，CCN分布存在時間、空間差異性。而且近年來，中國多地霧霾事件發(fā)生頻繁，國際和國內(nèi)已逐漸開展在這種污染嚴(yán)重天氣下的CCN地面觀測和研究[18-19]，但目前青島這方面的研究尚處于空白階段。因此本文利用2017年1月2—25日的云凝結(jié)核觀測數(shù)據(jù)，認(rèn)識青島冬季平均及不同天氣下的CCN濃度和活化率變化特征，并結(jié)合氣溶膠粒徑分布及氣象要素等探討其原因。

1 觀測與數(shù)據(jù)

1.1 觀測過程與儀器介紹

本次實驗觀測地點位于中國海洋大學(xué)(嶗山校區(qū))(36°09′N，120°29′E)，觀測時間從2017年1月2—25日。中國海洋大學(xué)(嶗山校區(qū))位于青島市東北部，與黃海海岸線最近相距約7 km。

本次觀測中，所有氣體及氣溶膠相關(guān)觀測儀器均放置于環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院三樓實驗室內(nèi)，距離地面大約5 m。觀測期間實驗室溫度控制在25℃左右。除儀器維修時間外，所有儀器均24 h連續(xù)采樣。采樣過程中，儀器通過采樣管及墻壁穿孔抽取室外空氣，采集的大氣氣溶膠首先經(jīng)過硅膠干燥劑干燥，然后進入各測量儀器中進行測量，采樣口到各儀器之間的距離約為1.5 m。

本次實驗中，使用DMT-CCNC儀(Cloud Condensation Nuclei Counter；Model 100)測量氣溶膠中不同過飽和度下的云凝結(jié)核濃度(NCCN)。DMT-CCNC可以連續(xù)測量CCN濃度。該儀器在使用前用分粒徑硫酸銨顆粒物進行溫度校標(biāo)，以保證獲得有效的過飽和度[20]。此次實驗中分別測定0.05%、0.1%、0.2%、0.4%和0.6%這5個不同過飽和度下的云凝結(jié)核濃度，每個過飽和度持續(xù)5 min，并且剔除第一分鐘采集的數(shù)據(jù)，由于當(dāng)時過飽和度(SS)剛建立還不穩(wěn)定。儀器完成從0.05%SS到0.6%SS的一個循環(huán)需要28 min，其中包括從0.6%SS向0.05%SS轉(zhuǎn)換時需要的額外3 min，以保證最低過飽和度達到穩(wěn)定狀態(tài)。

快速遷移率粒徑譜儀(FMPS, Fast Mobility Particle Sizer Spectrometer, TSI Model 3091)是測量顆粒物粒徑譜的儀器。該儀器分為32個粒徑通道，可以分粒徑段測量從5.6～560 nm的顆粒物數(shù)濃度。該儀器基于電遷移檢測技術(shù)原理對粒子進行檢測。儀器采樣流量為10 L·min-1，可每秒獲得一個粒度分布數(shù)據(jù)。為保證測量數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性，每3～5 d使用推薦方法將儀器清洗干凈，以降低長時期測量在儀器內(nèi)部積聚的氣溶膠顆粒對測量的影響。本文使用的數(shù)據(jù)是分鐘平均值。顆粒物粒徑譜數(shù)據(jù)在后期數(shù)據(jù)處理時，按Zimmerman[21]提出的經(jīng)驗校正方法進行校正。

氣溶膠中總顆粒物數(shù)濃度(NCN，Number of Condensation Nuclei)，即凝結(jié)核(CN, Condensation Nuclei)濃度，使用凝結(jié)核計數(shù)器(CPC, Condensation Particle Counter, TSI Model 3775)測定。凝結(jié)核計數(shù)器的基本原理是顆粒物經(jīng)過加熱的正丁醇飽和蒸汽，二者經(jīng)過充分混合后，進入冷凝管，蒸汽即在粒子表面凝結(jié)，使顆粒物長大到光學(xué)計數(shù)器可測范圍。該儀器采樣流量是1.5 L·min-1，測定的顆粒物粒徑范圍為3 nm～3 μm。實驗時儀器時間分辨率為2 s。

污染氣體(SO2、O3和NOX)濃度由美國熱電(Thermo)公司生產(chǎn)的SO2分析儀(Thermo Model 43i)、O3分析儀(Thermo Model 49i)和NOX分析儀(Thermo Model 42i)測得。該儀器所能獲得的最高時間分辨率為5 min。

1.2 數(shù)據(jù)說明

(1)活化率(AR，Activation Ratio)指在給定過飽和度(SS)下，氣溶膠中能夠活化為云凝結(jié)核的顆粒物濃度與總凝結(jié)核數(shù)濃度的比例，計算公式如下所示：

AR (SS) = NCCN/NCN。

(2)快速遷移率粒徑譜儀在1月5日之前處于維修狀態(tài)，因此顆粒物粒徑分布數(shù)據(jù)缺失。

(3)PM2.5質(zhì)量濃度和空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)來自中國環(huán)境監(jiān)測總站公布的全國空氣質(zhì)量實時觀測數(shù)據(jù)(http://106.37.208.233:20035/)。

(4)氣象數(shù)據(jù)(溫度、濕度、風(fēng)向、風(fēng)速)通過放置于學(xué)院附近的自動氣象站獲得。能見度數(shù)據(jù)和歷史天氣狀況來自Weather Underground 網(wǎng)站公布數(shù)據(jù)(https://www.wunderground.com/cgi-bin/findweather/getForecast?query=%E9%9D%92%E5%B2%9B)。

(5)本文采用與Leng等[18]相同的方法，依據(jù)能見度和相對濕度將霧霾天氣劃分為霧、霧霾、霾三類：能見度低于10 km，相對濕度大于90%的天氣，為霧；相對濕度低于80%的天氣，為霾；相對濕度介于80%和90%之間的天氣，為霧霾。

2 觀測結(jié)果與討論

2.1 CCN特征值統(tǒng)計分析

表1列出了2017年1月2—25日期間NCN、NCCN、AR、污染氣體濃度和氣象參數(shù)統(tǒng)計結(jié)果。在觀測期間，NCN變化范圍為(0.4～8.2)×104cm-3，存在數(shù)量級上的差異，變化范圍大，平均值為(2.0±0.8)×104cm-3。Li 等[22]2013年11—12月在青島觀測到的NCN平均值為(3.3±1.4)×104cm-3。二者相比，2017年比2013年下降了39%。這可能與青島污染排放控制措施的加強有關(guān)，青島2017年1月SO2平均值相比于2013年11月下降了20%。而在本觀測點，SO2和NOx分別只下降了14%和11%，這主要因為采樣點附近污染源和主干道路的交通排放。

在整個采樣階段，過飽和度SS=0.05%、0.1%、0.2%、0.4%和0.6%時，NCCN平均值分別為(1.1±0.7)×103、(2.0±1.1)×103、(3.7±1.6)×103、(5.6±2.5)×103和(6.4±2.8)×103cm-3；相應(yīng)活化率AR平均值分別為0.06±0.05、0.11±0.07、0.21±0.10、0.31±0.12和0.35±0.13。隨著過飽和度增加，NCCN和AR逐漸增大(見表 1)。與青島2013年11—12月觀測值[22]相比，0.2%SS時，本研究中NCCN增加了20%；而0.4%和0.6%SS下，分別下降了13%和25%。在NCN下降的條件下，低飽和度NCCN反而增加，說明兩年之間顆粒物粒徑分布存在差異性，2017年大顆粒物所占比例明顯上升?；罨蔄R在0.2%、0.4%和0.6%SS下分別上升了91%、29%和13%。而與中國其他城市冬季觀測值相比，青島NCCN觀測值明顯低于山西太原[15]，高于烏魯木齊[23]，與上海[17]相當(dāng)。城市之間CCN濃度的差別可能與當(dāng)?shù)匚廴緺顩r相關(guān)。

表1 2017年1月2—25日期間的CN濃度、CCN濃度、AR、污染氣體濃度及氣象參數(shù)Table 1 Concentrations of CN and CCN, AR, mixing ratios of gases and meteorological conditions during the measurement from 2 to 25 January， 2017

Note: T：Temperature； RH：Relative humidity；WD：Wind speed.

①Mean±standard deviation;②Range

2.2 CN濃度、CCN濃度及AR的日變化特征

圖1 是觀測期間CN濃度、CCN濃度、活化率AR及污染氣體濃度的平均日變化。由圖1知，CN濃度、CCN濃度和活化率AR具有明顯的日變化。CN濃度的日變化呈雙峰型，峰值出現(xiàn)在早晨8點及20點左右；與NOX的日變化趨勢一致，說明CN濃度的雙峰主要是由于上下班高峰期汽車尾氣排放的增加。

在過飽和度SS=0.2%、0.4%和0.6%下，CCN濃度的日變化同樣呈現(xiàn)雙峰型，峰值同樣出現(xiàn)在早晨8點及晚8點。隨著過飽和度的降低，峰值越來越不明顯。在過飽和度SS=0.05%和0.1%下，CCN濃度基本無明顯日變化，這主要由于汽車尾氣排放的顆粒物主要為核模態(tài)(小于30 nm)和愛根模態(tài)(30～100 nm)，如1月18日顆粒物粒徑分布所示(見圖2)，粒徑遠低于0.1%SS時顆粒物活化所需的最低臨界粒徑130 nm(硫酸銨)。陸地氣溶膠化學(xué)成分復(fù)雜，但其顆粒物吸濕性低于硫酸銨，而硫酸銨根據(jù)κ-K?hler方程[11]計算得到的0.1%SS下的活化的臨界粒徑近似為130 nm。同一過飽和度下，顆粒物吸濕性越弱，活化臨界粒徑越大；不同過飽和度下，隨著過飽和度降低，活化臨界粒徑增加。因此，汽車尾氣排放的主要模態(tài)顆粒物粒徑在0.05%和0.1%SS下不滿足最低活化粒徑130 nm的要求，因而不能活化，不能對低飽和度下的CCN濃度產(chǎn)生影響。

與NCN和NCCN日變化相反，AR日變化呈現(xiàn)雙谷型，谷值同樣出現(xiàn)在汽車高峰期(7:00-8:00和18:00-20:00)。這主要是因為汽車尾氣排放的顆粒物粒徑小并且含有大量黑炭和不易溶于水的有機物質(zhì)等(如多環(huán)芳香碳?xì)浠衔锏?，顆粒物不易活化，因而AR在尾氣排放高峰期降低。

2.3 不同天氣下的CCN濃度、AR和粒徑分布

表2給出了不同天氣下的CN濃度、空氣質(zhì)量及氣象參數(shù)統(tǒng)計結(jié)果。不同天氣之間CN濃度差別明顯，變化范圍為(1.2～2.5)×104cm-3。圖3給出了不同天氣下的CCN濃度和活化率(AR)，不同天氣之間的CCN濃度和AR差別也較明顯。0.2%過飽和度下，不同天氣的CCN濃度從高到低排序依次為霧霾(5 629 cm-3)、霧(4 839 cm-3)、霾(4 242 cm-3)、晴(3 316 cm-3)、雨(2 316 cm-3)、雪(1 855 cm-3)。霧、霧霾發(fā)生時風(fēng)速降低(～1.7 m/s)，相對濕度提高(大于80%)，近地面大氣較穩(wěn)定，不利于氣溶膠粒子擴散，同時人類活動為氣溶膠粒子和CCN主要來源，從而使霧、霧霾天氣的CN濃度和CCN濃度明顯高于其他天氣。與已報道的霧霾事件相比，0.2%過飽和度下，青島霧霾時的CCN濃度明顯高于上海[18](2 377個/cm3)。而在降雨和降雪期間，因降水沖刷作用[16]，CCN濃度明顯下降(見圖4)。1月2日降雨發(fā)生后，0.2%過飽和度下，CCN濃度從初期的4 339 cm-3降低至1 700 cm-3，下降了61%，降雨結(jié)束后，CCN濃度略有上升；1月19日降雪發(fā)生后，0.2%SS下，CCN濃度迅速從3 600 cm-3下降至1 100 cm-3，下降了69%。而且總體上，雪天和雨天的CCN濃度較晴天分別降低44%和30%。

圖1 2017年1月2—25日期間平均NCN、NCCN、AR和污染氣體濃度的日變化Fig.1 Diurnal variations of the averaged NCN, the bulk NCCN, AR and mixing ratios of gases (SO2, NO, NO2, O3 and NOx) during the measurement from 2 to 25 January， 2017

圖 2 2017年1月18日顆粒物數(shù)濃度粒徑分布譜

晴a①雨b②雪c③霧d④霧霾e⑤霾f⑥NCN×104cm-32.0±0.8(5.0～7.2)g⑦1.2±0.6(0.4 ～9.1)1.5±0.8(1.3～1.7)2.2±0.3(1.8～2.9)2.5±0.9(1.1～5.6)2.0±0.9(5.0～8.1)AQI55±17(16～145)56±24(20～115)63±8(53～76)285±68(202～380)262±63(155～386)175±60(80～337)PM2.5/μg·m-332±14(9～75)37±21(9～87)30±14(9～53)232±61(161～324)211±66(118～336)135±51(60～287)T/℃-1.5±4.4(-9.0～10)5.6±1.2(3.0～7.5)-3.5±1.3(-6.0～-2.3)-0.8±1.0(-2.0～1.0)0.7±1.8(-3.0～3.0)0.9±2.9(-4.0～7.0)RH/%55±15(22～86)90±6(70～100)72±12(59～93)94±3(90～97)84±3(78～90)63±14(30～88)WS/m·s-12.9±1.8(1.0～8.0)3.3±1.4(1.0～6.0)7.2±0.9(6.0～8.0)1.7±0.6(1.0～3.0)1.7±0.9(1.0～5.0)2.6±1.8(1.0～8.0)Visibility/K·m>10(3.9～>10)4.5±1.7(0.8～10)—(1.4～>10)0.2±0.1(0.1～0.4)1.1±0.7(0.1～2.8)3.1±1.7(0.8～10)

注:①a晴 Fine：2017/1/5 10:00—1/6 12:59，2017/1/13 14:00—1/17 23:59，2017/1/20 6:00—1/23 23:59

②b雨 Rain：2017/1/6 21:00—1/8 11:00

③c雪 Snow：2017/1/19 21:00—1/20 2:00

④d霧 Fog：2017/1/2 21:00—1/3 1:59，2017/1/4 7:00—12:59

⑤e霧霾 Foggy-haze：2017/1/2 5:00—19:59，2017/1/3 21:00—1/4 6:59；2017/1/4 13:00—23:00，2017/1/9 3:00—9:00，2017/1/12 4:00—8:59

⑥f霾 Haze：2017/1/2 0:00—4:59，2017/1/3 3:00—20:59，2017/1/8 21:00—1/9 2:59，2017/1/9 10:00—11:59，2017/1/10 9:00—15:59，2017/1/11 19:00—1/12 3:59，2017/1/12 9:00—1/13 12:59，2017/1/18 7:00—1/19 19:59

⑦g平均值±標(biāo)準(zhǔn)差(最小值-最大值)Mean ± standard (minimum-maximum)

圖3 2017年1月2—25日期間不同天氣下的CCN濃度和活化率(AR)Fig.3 Concentration of CCN and AR at different weather conditions during the measurement from 2 to 25 January，2017

圖4 2017年1月2—25日期間0.2%過飽和度下NCCN與天氣的時間序列Fig.4 Time series of the bulk NCCN at SS of 0.2% and weather condition during the measurement from 2 to 25 January，2017

不同天氣的AR從高到低排序依次為雪(0.37)、霧(0.28)、霧霾(0.26)、霾(0.25)、雨(0.20)、晴(0.18)，與CCN濃度排序不一致。研究表明，氣溶膠中CCN濃度和活化率AR與顆粒物的粒徑分布和化學(xué)組分相關(guān)[10-11]。圖5給出了不同天氣下顆粒物的粒徑分布，霧天、部分霧霾天以及雪天數(shù)據(jù)，因快速遷移率粒徑譜儀(FMPS)維修而缺失。霧霾天和霾天的活化率相對較高，其顆粒物粒徑分布呈雙峰型或三峰型，積聚模態(tài)顆粒物數(shù)濃度占在總顆粒物數(shù)濃度的51%和44%，愛根模態(tài)顆粒物占31%和36%，以較大的積聚模態(tài)(100 nm～1 μm)顆粒物為主；活化率相對中等的晴天和雨天，顆粒物粒徑分布呈雙峰型，積聚模態(tài)顆粒物數(shù)濃度占總顆粒物數(shù)濃度的23%和33%，愛根模態(tài)顆粒物占44%和36%，以愛根模態(tài)顆粒物為主。由此可見，霧霾和霾天活化率較高，主要是因為含有相對較高比例的積聚模態(tài)顆粒物(大于100 nm)?；诖?，猜測活化率更高的雪天和霧天中應(yīng)該含有更高比例的積聚模態(tài)顆粒物(大于100 nm)，但因粒徑分布數(shù)據(jù)缺失，無法分析討論。

為了明確不同天氣下CCN的濃度水平和活化水平，本研究提出將NCCN和AR值劃分為高、中、低三檔。0.2%過飽和度下，以NCCN的分鐘平均數(shù)據(jù)作為總樣本，霧和霧霾天的平均NCCN值超過了67%的數(shù)據(jù)，具有高NCCN特征，雪天的NCCN值低于67%的數(shù)據(jù)，具有低NCCN特征；晴天和霾天的NCCN值超過了33%但不足67%的數(shù)據(jù)，具有中NCCN特征，但是霾天NCCN高于晴天。在活化率(AR)方面，霧、霾天和雪天，高AR特征；雨天、晴天和霾天，中AR特征；同樣霾天AR高于晴天。(上述分析中，0.2SS%下，NCCN高、中和低的劃分值的計算公式為μ±0.44σ(μ：觀測期間分鐘數(shù)據(jù)的均值；σ：相應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)差)，大于μ+0.44σ為高值，小于μ-0.44σ為低值，介于μ+0.44σ和μ-0.44σ之間為中值。0.2SS%下，NCCN的μ+0.44 σ為4.4×103cm-3，μ-0.44σ為3.0×103cm-3；AR的μ+0.44 σ為0.25，μ-0.44 σ為0.17。其他過飽和度的計算相同。

2.4 CCN活化譜

一般情況下，CCN濃度隨過飽和度的增大而增加。其與過飽和度的關(guān)系可用公式NCCN,SS=NCCN,1·SSK擬合，其中NCCN,SS為某一過飽和度SS時的CCN濃度，NCCN,1為過飽和度1%時的CCN濃度，SS為過飽和度(取百分比的數(shù)值表示)，K為擬合參數(shù)。

Hobbs等[24]根據(jù)NCCN,1、K值將活化譜劃分為大陸型(NCCN,1≥2 200 cm-3，K<1)；過渡型(1 000 cm-31)；海洋型(NCCN,1<1 000 cm-3，K<1)3種類型。觀測期間CCN平均濃度的活化譜中，NCCN,1=9 210、K=0.62，相關(guān)系數(shù)R2為0.97。依據(jù)上文標(biāo)準(zhǔn)，青島冬季屬于典型的大陸型。與其他城市相比，青島地區(qū)冬季NCCN,1值明顯地低于太原[15]、石家莊[16]和天津武清[25]；高于阿拉善地區(qū)[26]和賀蘭山地區(qū)[13]。

圖6為觀測期間不同天氣狀況下CCN活化譜的擬合曲線，擬合系數(shù)見表3。不同天氣下NCCN,1值變化范圍大，為4 982～12 845 cm-3，K值變化范圍為0.51～0.73。霧霾天氣下，由于污染嚴(yán)重，NCCN,1值高于9 000 cm-3，明顯高于其他天氣；而在雨、雪天氣下，NCCN,1值較低，K值較高，屬于清潔大陸型；晴天NCCN,1值介于二者之間。

3 結(jié)論

本文探究青島地區(qū)冬季CCN濃度及活化率的變化特征，初步結(jié)論如下：

(1)觀測期間， 0.05%～0.6%SS下，NCCN的變化范圍為1.1 ～ 6.4×103cm-3； AR的變化范圍為0.06 ～ 0.35。受局地汽車尾氣排放的影響。NCN和0.2%、0.4%和0.6%SS下的NCCN日變化呈雙峰型；AR日變化呈現(xiàn)雙谷型。

(2)不同天氣之間的NCCN及AR有明顯差別。霧和霧霾天，因氣象因素不利于粒子擴散，CCN濃度較高；雨雪天因降水沖刷作用，CCN濃度較低?？傮w看來，0.2%SS下，霧和霧霾天有高NCCN特征，雪天有低NCCN特征；晴天和霾天有中NCCN特征，但是霾天NCCN高于晴天。

(3)在AR方面，0.2%SS下，霧、霾天和雪天，高AR特征；雨天、晴天和霾天，中AR特征；同樣霾天AR高于晴天。而霧霾天和霾天活化率較高，主要是因為含有相對較高比例的積聚模態(tài)顆粒物(大于100 nm)?；诖耍聹y活化率更高雪天和霧天中應(yīng)該含有更高比例的積聚模態(tài)顆粒物(大于100 nm)，但因數(shù)據(jù)缺失，無法分析討論，后續(xù)觀測可對此進行補充與證明。

(4)本文觀測期間CCN活化譜參數(shù)NCCN,1值較大(大于2 200 cm-3)，K值較高(0.51～0.72)，表明青島冬季CCN具有典型大陸性特征。

(5)CCN活化除與粒徑分布有關(guān)外，還與顆粒物成分有關(guān)，因此在將來的工作中結(jié)合氣溶膠化學(xué)組分分析將對有助于加深對CCN的全面理解。此外，地面CCN有別于云中CCN，在將來工作中同步進行地面觀測和飛機航測有助于建立二者之間的關(guān)系。

參考文獻：

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