歐陽福生，游俊峰，方偉剛

(華東理工大學石油加工研究所，上海 200237)

催化裂化(FCC)過程能將大量重油高效轉化為汽油、柴油、液化氣和低碳烯烴，因而成為煉油工業(yè)舉足輕重的二次加工工藝[1]。汽油清潔化要解決的關鍵問題是降低烯烴和硫含量，為此，在傳統(tǒng)催化裂化工藝基礎上，國內外開發(fā)了一些能夠顯著降低汽油中烯烴含量的衍生催化裂化工藝[2]。MIP工藝是最具代表性的工藝，它通過設置兩個反應區(qū)，不僅能降低催化裂化汽油烯烴含量，還能夠通過多產異構烷烴來減少汽油辛烷值損失，因而在工業(yè)上得到廣泛應用。

鑒于FCC工藝在石油加工中的重要地位，對該過程的模擬優(yōu)化一直受到廣泛重視。自1960年代起，科技工作者就通過建立機理模型對FCC的生產進行優(yōu)化。但因為FCC工藝各操作變量之間的高度非線性和強偶聯，機理模型的精度受到較大影響[3]。

人工神經網絡(Artificial Neural Network，ANN)的自適應、自組織、自學習和非線性擬合能力極強，因此，它在一些復雜工業(yè)過程得到了廣泛的應用，尤其在化工領域[4-9]。BP神經網絡屬于按誤差逆向傳播的多層前饋網絡。本研究以MIP工業(yè)裝置的大量實時數據為基礎，通過建立BP神經網絡模型并結合遺傳算法來實現主要產物收率的優(yōu)化。

1 數據收集

2 變量相關性分析

為了盡可能降低神經網絡輸入變量的維數，以及滿足后續(xù)優(yōu)化工作的前提，必須保證輸入變量之間不相關或者相關性較弱。相關性檢驗方法普遍采用Pearson相關系數法[10-11]，其數學表達形式為：

(1)

除了計算Pearson相關系數之外，還需要進行顯著性檢驗，一般認為相關系數的假設檢驗P值不大于5%，則認為檢驗的兩個變量的相關性顯著成立；若P值大于5%，則認為檢驗的兩個變量顯著不相關。在Pearson法中，若相關系數為0，即相關關系不顯著，檢驗t統(tǒng)計量服從自由度為n-2的t分布，其表達式為：

(2)

本研究采用SPSS軟件分別計算原料油性質、再生催化劑性質和操作變量之間的Pearson相關系數(P<5%)。當P>5%時兩變量之間無明顯的相關性，Pearson相關系數計算結果如表4～表6所示。

由表4可知，wSH與wAH的相關系數為-0.714，說明兩者之間呈高度線性負相關，由于wSH、wAH和wAR之和為100%，因此，神經網絡的建立可不考慮變量wAH。從表5可見，再生劑微反活性指數(AI)與再生劑炭質量分數(CC)之間呈低度線性負

相關，這表明CC增加，則再生劑活性降低。從表6可以看出，除了原料油預熱溫度(Tph)與回煉油流量(Q1)呈顯著線性正相關，一反出口溫度(Tr1)和二反出口溫度(Tr2)呈高度線性正相關之外，其余變量間均呈低度線性相關或者無明顯相關性。Tr1和Tr2的高度線性正相關關系會極大地影響神經網絡的學習以及后續(xù)優(yōu)化工作，因此，取Tr2作為反應溫度Tr，即：

Tr=Tr2

(3)

上述變量相關性分析共約簡2個變量：芳烴質量分數(wAH)和一反出口溫度(Tr1)。約簡后，神經網絡建模變量如表7所示，其中輸入變量共16個，包括原料油性質6個、再生劑性質2個、操作變量8個，輸出變量為4個主要產物(液化氣、汽油、柴油、焦炭)的收率。

3 BP神經網絡的建立

3.1 BP神經網絡

BP神經網絡一般是按照誤差進行逆向傳播算法訓練的三層前饋神經網絡，每層包含多個神經元，神經元主要是依據激勵函數進行神經元計算結果的輸出。常用的激勵函數為S函數和線性函數，S函數方程式如式(4)所示。

(4)

S函數一般用于隱含層神經元的激勵函數，它可以將神經元的輸入范圍從(-∞，+∞)映射到(-1，+1)，其中x為輸入值，f(x)為隱含層輸出值。

線性函數方程式如式(5)所示。

g(x)=x

(5)

線性函數通常用作輸出層神經元的激勵函數，它是用來處理和逼近輸入與輸出的非線性關系[12]，其中x為隱含層輸出值，g(x)為輸出層輸出值。

3.2 BP神經網絡模型結構

本研究采用L-M算法來訓練BP神經網絡[13]。采用214組樣本，隨機選擇172組作為神經網絡訓練樣本，其余作為驗證樣本，采用MATLAB平臺來建立神經網絡模型。

建立BP神經網絡的關鍵是確定隱含層神經元的個數。神經元個數太多，訓練時間長，還容易出現過擬合；神經元個數太少，學習效果差，訓練次數必須增加。隱含層神經元個數計算式如(6)所示。

(6)

式中：H為隱含層神經元個數；m為輸入層神經元個數；n為輸出層神經元個數；L為1～10之間的常數。

由式(6)可以得到BP神經網絡隱含層神經元的個數范圍為[6，15]，但由于BP神經網絡的大量并行分布結構和非線性動態(tài)特性，實際計算隱含層神經元個數時往往難以取得理想效果。為尋找最優(yōu)的網絡結構，將隱含層神經元個數從6依次增加到25來建立相應的BP神經網絡，并隨機選擇172組樣本對BP神經網絡模型進行訓練，然后用其余的42組樣本作為驗證樣本，對模型進行檢驗，比較每次驗證樣本的均方誤差，結果見圖1。從圖1可見，最佳隱含層神經元個數為20，因此，本研究按16-20-4的結構來搭建BP神經網絡。

圖1 隱含層神經元個數與均方誤差的關系

3.3 BP神經網絡預測結果

采用42組樣本對所建立的BP神經網絡進行驗證，得到的相對誤差(σ)見表8。由表8可以看出：相對誤差小于5%的樣本占多數；液化氣和汽油收率的相對誤差都小于10%；柴油和焦炭收率的相對誤差只有4組樣本超過10%；汽油收率的平均相對誤差最小，其中只有兩組樣本超過5%，其余均未超過5%；液化氣、汽油、柴油和焦炭收率的平均相對誤差都小于5%，說明所建立的神經網絡模型具有良好的預測性。

4 產品收率優(yōu)化

4.1 汽油收率優(yōu)化

以前面建立的BP神經網絡為基礎，采用遺傳算法[14-15](Genetic Algorithm，GA)來優(yōu)化汽油收率。個體編碼方式為實數編碼，每個個體均為一個實數串。在優(yōu)化汽油收率時，采用20個初始種群，并設定進化代數為50。計算極值時將BP神經網絡預測值作為個體適應度值，其計算式為：

Fi=yGS，i

(7)

式中：Fi為個體i的適應度值；yGS，i為神經網絡模型對個體i的汽油收率預測值。

個體選擇概率Pi的計算式為：

(8)

式中：Fi為個體i的適應度值；k為系數；N為種群數目；Pi為個體i的選擇概率。

采用交叉操作來產生新個體[16]，交叉概率為0.6～0.9；變異操作可以為種群提供新的基因，變異概率為0～0.1。本研究選擇的交叉概率為0.6，變異概率為0.05。以36，39，42組驗證樣本的LIMS數據為基礎，即在保持原料油和再生劑性質不變的情況下，尋找汽油收率最優(yōu)時的操作條件。尋優(yōu)區(qū)間為各變量的可操作范圍，其數值和尋優(yōu)結果見表9。從表9可以看出，通過操作條件的優(yōu)化，汽油收率具有一定的上升空間。

注：GA表示僅優(yōu)化YGS，MGA表示同時優(yōu)化YGS和YCK。

4.2 汽油收率和焦炭收率的同時優(yōu)化

在上述優(yōu)化汽油收率的過程中并未考慮對其它產品收率的不利影響，尤其是焦炭產率，雖然影響焦炭產率的主要因素是原料的殘?zhí)?，但操作條件對生焦的影響也比較大。從表9可以看出，汽油收率提高后，第二組樣本(第39組驗證樣本)的焦炭產率較原始值增大。因此，在提高汽油收率的同時需要考慮對焦炭產率的影響，這屬于多目標優(yōu)化問題[17]。

對于催化裂化反應-再生系統(tǒng)，最終的目標是要得到盡可能大的汽油收率和盡可能小的焦炭產率，相比之下，汽油收率相對重要些，所以整個優(yōu)化問題就可以轉變成多目標優(yōu)化問題，可以采用如下數學描述：

maxf(xi)=YGS

(9)

(10)

f(xi)=N1(xi，2)，g(xi)=N1(xi，4)

(11)

s.t.xi∈S

(12)

式中：xi為輸入變量，共16個；S為可行域；N1為訓練好的神經網絡；N1(xi，2)表示汽油收率是神經網絡4個輸出值中的第2個輸出值；N1(xi，4)表示焦炭產率是神經網絡4個輸出值中的第4個輸出值。

在汽油收率和焦炭收率多目標優(yōu)化的過程中，神經網絡N1采用前面訓練好的BP神經網絡；可行域S為操作變量的范圍，其中原料油性質和再生劑性質的值保持不變，操作條件的變化范圍與僅汽油收率尋優(yōu)時一樣，遺傳算法參數設置和GA單純優(yōu)化汽油收率不一樣的是進化的代數由50變?yōu)?00。

同樣以36，39和42組驗證樣本的LIMS數據為基礎，汽油收率和焦炭產率的多目標尋優(yōu)結果見表9(MGA表示同時優(yōu)化汽油收率和焦炭產率)。由表9可知：第36組驗證樣本多目標優(yōu)化與單純的優(yōu)化汽油收率相比，反應溫度上升，回煉油量增加，汽提蒸汽量增加，這有利于增加汽油收率，而反應溫度的上升和回煉油量的增加也會導致焦炭產率的上升，但是預提升蒸汽量的增加會降低原料油的反應深度，從而減少汽油和焦炭產量，優(yōu)化的結果是回煉油增加以彌補反應深度降低的影響，同時汽提蒸汽量的提高也會減少焦炭產率，因此總體來說，多目標優(yōu)化的結果是汽油收率降低，而焦炭產率大幅度降低；第39組驗證樣本多目標優(yōu)化結果是：降低反應溫度，提高反應壓力，同時增加汽提蒸汽量有利于減少生焦；第42組驗證樣本多目標優(yōu)化結果是：原料油預熱溫度有較大幅度的上升，這有利于原料油的霧化，使原料油與催化劑的接觸更充分，可減少生焦。但是原料油預熱溫度的大幅提高意味著再生溫度的降低，這樣才能保證反再系統(tǒng)的熱平衡維持在一定的范圍內，同時預提升蒸汽量增加，反應深度降低，所以與原始值相比，雖然汽油收率略有下降，但焦炭產率明顯降低。雖然多目標優(yōu)化后的汽油收率比單目標優(yōu)化后的汽油收率略有減小，但是焦炭產率有較大幅度下降，優(yōu)化結果比較理想。

5 結 論

(1)采用Pearson相關系數法約簡了原料油中芳烴含量和操作變量中一反出口溫度2個變量，降低了神經網絡模型輸入變量之間的相關性和輸入變量的維數。

(2)以約簡后的16個變量為基礎，建立了16-20-4的BP神經網絡模型，模型具有良好的預測性。

(3)所建立的BP神經網絡模型與遺傳算法相結合優(yōu)化了僅汽油收率最大和汽油收率最大+焦炭產率最小時的操作條件，這些操作條件與催化裂化的工藝實際情況相符。與單純優(yōu)化汽油收率相比，多目標優(yōu)化雖然汽油收率略有下降，但是焦炭產率顯著降低，對于實際生產操作的優(yōu)化具有較大的指導意義。