梁錦濤 顏曉紅 張影 肖楊

(南京航空航天大學(xué)應(yīng)用物理系, 南京 210016)

(2018 年9 月23日收到; 2018 年11 月28日收到修改稿)

基于非共線磁序密度泛函/非平衡格林函數(shù)方法, 研究了硼或氮摻雜的鋸齒型石墨烯納米帶的非共線磁序與電子透射系數(shù). 未摻雜的石墨烯納米帶的計算結(jié)果表明磁化分布主要遵循類似于Neel磁疇壁的螺旋式磁化分布. 相比于未摻雜的情況, 硼/氮摻雜的石墨烯納米帶的磁化分布出現(xiàn)了雙區(qū)域的特征, 即雜質(zhì)原子附近的磁化較小, 雜質(zhì)原子左(右)側(cè)區(qū)域的磁化分布更接近于左(右)電極的磁化方向, 這為通過摻雜手段在石墨烯納米帶邊緣上構(gòu)建不同磁疇壁提供了可能性. 與未摻雜的透射系數(shù)不同的是, 硼/氮摻雜的石墨烯納米帶的透射系數(shù)在費米面附近隨著磁化偏轉(zhuǎn)角增大而減小, 表明非共線磁序引起的自旋翻轉(zhuǎn)散射占據(jù)主導(dǎo)地位. 而在E= ±0.65 eV處, 出現(xiàn)了一個較寬的dip結(jié)構(gòu), 投影電子態(tài)密度的分析表明其來源于雜質(zhì)原子形成的束縛態(tài)所引起的背散射. 我們的研究結(jié)果對于理解石墨烯納米帶中的非共線磁序與雜質(zhì)散射以及器件設(shè)計具有一定的意義.

1 引 言

由于邊緣電子態(tài)的存在[1-8], 鋸齒型石墨烯納米帶展示出不同于其他三維材料的電子結(jié)構(gòu)和器件應(yīng)用[9-13]. 在眾多優(yōu)異物理性能中, 最令人期待的當(dāng)屬自旋電子輸運[14-20]. 早期, Fujita等[21]研究了鋸齒型與扶手椅型石墨烯納米帶的能帶結(jié)構(gòu), 預(yù)測了鋸齒型石墨烯納米帶具有線性色散的邊緣電子態(tài), 并發(fā)現(xiàn)這一邊緣態(tài)是具有磁性的. 這一研究對于后來石墨烯納米帶的自旋電子學(xué)研究具有指導(dǎo)意義. 在實驗領(lǐng)域, 一個較為著名的實驗來自于van Wees研究組, 他們采用非局域測量的方式測量了石墨烯納米帶的自旋極化輸運性質(zhì), 并獲得了微米級別的自旋相干長度, 表明石墨烯納米帶具有潛在的自旋電子學(xué)的應(yīng)用前景[22]. 此外, 段文暉研究組采用密度泛函/非平衡格林函數(shù)方法計算了鋸齒型石墨烯納米帶的電子結(jié)構(gòu)和電子輸運性能, 發(fā)現(xiàn)電子輸運性質(zhì)依賴于體系的結(jié)構(gòu)對稱性[23].Ozaki研究組進(jìn)一步研究了鋸齒型石墨烯納米帶的自旋電導(dǎo), 發(fā)現(xiàn)鋸齒型石墨烯納米帶的電導(dǎo)與其寬度、電壓和自旋屬性密切相關(guān)[24].

目前, 鋸齒型石墨烯納米帶的自旋輸運研究大多基于共線磁序, 也就是說, 自旋向上和自旋向下兩個通道是獨立的, 沒有耦合在一起[25-30]. 但是,由于某些原因, 如交換作用競爭、自旋軌道耦合作用等, 自旋向上和自旋向下的電子態(tài)可以耦合在一起, 形成非共線磁序. 在鋸齒型石墨烯納米帶的非共線磁序研究領(lǐng)域, Yazyev等[31]研究了鋸齒型石墨烯納米帶的非共線磁序的穩(wěn)定性, 預(yù)測了石墨烯納米帶的交換常數(shù)和自旋波頻率. 更進(jìn)一步, 張影等[32]研究了鋸齒型石墨烯納米帶的非共線磁序與電子輸運性能, 探討了左右電極磁化在不同角度下的磁化分布與電子透射系數(shù). 這些研究結(jié)果對于設(shè)計基于鋸齒型石墨烯納米帶的自旋電子器件具有一定的意義. 但是, 器件的模擬和設(shè)計還必須考慮到實驗測量和材料制備中的現(xiàn)實問題, 如材料中的雜質(zhì)與缺陷[33-35]. 一個較為直接的問題是: 如果某個碳原子被一個硼或者氮原子取代, 那么鋸齒型石墨烯納米帶的非共線磁序與電子輸運會有著怎樣的改變？針對這一問題, 我們通過第一性原理方法計算了硼/氮摻雜的鋸齒型石墨烯納米帶的非共線磁序與電子透射系數(shù), 揭示了摻雜對于非共線磁序和電子輸運的影響, 為鋸齒型石墨烯納米帶的自旋器件的設(shè)計提供了更多的理論素材.

2 計算方法與結(jié)構(gòu)模型

本文采用的計算方法是密度泛函/非平衡格林函數(shù)方法, 計算模塊是OpenMX軟件包[36]. 這一方法包含兩個部分: 密度泛函方法和非平衡格林函數(shù)方法. 其中, 密度泛函方法是基于數(shù)值原子軌道的線性展開法. 為了展開波函數(shù), 我們采用數(shù)值原子軌道: C5.0-s2p1, H5.0-s2, N6.0-s2p1, B8.0-s2p1.這里的5.0, 6.0, 8.0代表原子軌道的截斷半徑(原子單位), s2p1代表利用的s和p軌道的數(shù)目. 在做兩類計算時需要設(shè)置截斷能, 一類是計算交換關(guān)聯(lián)勢時的實空間積分, 另一類是計算Hartree勢.截斷能一般通過測試獲得, 也就是通過計算不同截斷能下的系統(tǒng)總能量, 獲得收斂時的截斷能. 這里,我們獲得的截斷能為160 Ry (里德伯單位). 由于要計算費米分布函數(shù), 因此需要設(shè)置電子溫度. 這里, 我們選取電子溫度為300 K.

在計算電子輸運之前, 通過結(jié)構(gòu)弛豫獲得了摻雜石墨烯納米帶的穩(wěn)定原子結(jié)構(gòu). 電子輸運的計算過程分為三個部分: 首先, 通過常規(guī)密度泛函方法計算得到左右電極的哈密頓量, 以此獲得電極的自能. 然后, 通過密度泛函方法計算得到中心區(qū)的哈密頓量, 采用非平衡格林函數(shù)方法計算得到中心區(qū)的格林函數(shù)、密度矩陣和電荷密度, 再用電荷密度計算得到新的哈密頓量, 不斷循環(huán)迭代以獲得自洽收斂. 最后, 采用自洽后的哈密頓量和格林函數(shù)并結(jié)合Landauer公式來計算得到電子透射系數(shù).

模擬結(jié)構(gòu)包含三部分: 左電極、中心區(qū)、右電極. 其中, 左右電極是石墨烯納米帶, 中心區(qū)是硼/氮摻雜的石墨烯納米帶(圖1). 為了獲得較好的收斂性能, 增加了一些緩沖層來提高自洽效率. 在圖1中,z軸給出了石墨烯納米帶的寬度,y軸給出了石墨烯納米帶的長度, 也就是中心區(qū)的長度. 沿z軸方向, 石墨烯納米帶的初基胞包含16個碳原子[32].沿y軸方向, 石墨烯納米帶的長度用Ly表示, 且Ly= (N-1)a,a= 1.73ac-c,ac-c代表最近兩個碳原子之間的距離,N代表邊緣上碳原子的數(shù)目(在本文中,N= 17). 在摻雜時, 將邊緣上的一個碳原子用硼或氮原子來取代. 所有的邊緣碳原子都用氫原子飽和了.

圖1 摻雜石墨烯納米帶的結(jié)構(gòu)示意圖, 其結(jié)構(gòu)由左右電極、中心區(qū)組成, 左右電極磁化之間的偏轉(zhuǎn)角由 θ定義,中心區(qū)寬度由Ly給出, buffer是為了計算收斂加入的緩沖區(qū), 紅色小球代表摻雜原子Fig.1. Schematic diagram of doped ZGNR which consists of left, right leads and central region. The relative angle between two lead magnetizations is defined by θ. The length of central region is defined by Ly. The buffer regions are introduced for the consideration of convergence. The dopant atom is denoted by red sphere.

為了表示非共線磁序, 設(shè)置左電極的磁化方向為z軸, 右電極的磁化方向由偏轉(zhuǎn)角θ來描述(圖1). 在自洽過程中, 左右電極的磁化大小和方向保持固定, 而中心區(qū)的每一個原子的磁矩大小和方向可以自由地弛豫. 在自洽計算中, 初始磁化分布設(shè)置成螺旋式的磁化分布: 沿著輸運方向, 相鄰兩個碳原子的磁矩之間的夾角由決定, 與Neel磁疇壁的磁化分布類似[32]. 計算結(jié)果表明, 石墨烯納米帶的磁矩主要由邊緣碳原子( 0.25μB)貢獻(xiàn),次邊緣碳原子的磁矩( 0.05μB)較小, 再向內(nèi)部則更小. 另外, 鋸齒型石墨烯納米帶的最低能量的磁化分布對應(yīng)的是上邊緣與下邊緣的磁化反鐵磁耦合. 我們的計算表明, 相比于本文考慮的上下邊緣的鐵磁耦合, 鋸齒型石墨烯納米帶(包含36個原子的原胞)的反鐵磁耦合的總能量要低約8 meV.在本文中, 我們考慮的左右電極都是上下邊緣的鐵磁耦合, 這主要是由于大多數(shù)磁隧道結(jié)中的電極都是鐵磁體. 為了獲得上下邊緣的鐵磁耦合, 可以通過在器件中施加外磁場的方法.

3 計算結(jié)果與討論

摻雜石墨烯納米帶的非共線磁序與電子輸運包含了兩類效應(yīng): 非共線磁序和摻雜效應(yīng). 首先來探討未摻雜石墨烯納米帶的結(jié)果, 以此來分析非共線磁序的影響. 圖2(a)給出了左右電極磁化偏轉(zhuǎn)角θ=0 ° 時弛豫得到的磁化分布, 這一分布屬于共線磁序, 所有磁化的方向都沿著z軸, 這一結(jié)果與其他研究者的計算結(jié)果是一致的[32]. 當(dāng)右電極磁化方向逐漸偏離z軸時(圖2(b)—(f)), 中心區(qū)變成了螺旋式排列的非共線磁序.θ越大, 每一個磁化相對于z軸的偏轉(zhuǎn)就越大. 如前所述, 左右電極磁化的大小和方向是保持固定的. 在這一邊界條件下, 為了獲得中心區(qū)磁化分布的最穩(wěn)定的狀態(tài), 磁交換作用使得中心區(qū)右側(cè)的磁化向右電極靠攏, 中心區(qū)左側(cè)的磁化向左電極靠攏, 而中間的磁化介于二者之間, 這就使得螺旋式的磁化分布變成了較為有利的狀態(tài).

圖2 (a)—(f) 不同角度下的未摻雜石墨烯納米帶的磁化分布; (g) 透射系數(shù); (h) 能帶結(jié)構(gòu)(紅色與黑色分別代表自旋向上和自旋向下)Fig.2. (a)-(f) Magnetization distribution; (g) transmission; (h) band structure of undoped ZGNR (red and black lines in (h)denote up-spin and down-spin).

圖2(g)給出了幾個不同角度下的透射系數(shù)T. 當(dāng)θ=0° 時, 透射系數(shù)在能量位于(-0.22— -0.17) eV或(0.17—0.22) eV時, 透射系數(shù)約為4. 對于其他能量, 透射系數(shù)約為2. 我們分析了鋸齒型石墨烯納米帶的能帶結(jié)構(gòu)(圖2(h)), 在上述能量范圍內(nèi)存在4個電子態(tài), 而其他能量范圍內(nèi)僅有2個電子態(tài). 顯然, 這與我們對于完美的未摻雜系統(tǒng)的電子輸運行為的理解是一致的, 也就是說, 某一能量處的透射系數(shù)完全由該能量處的電子態(tài)的數(shù)目來決定. 此外, 透射系數(shù)曲線存在兩類不同的行為:1)在能量位于(-0.22— -0.17) eV或者(0.17—0.22) eV內(nèi)時, 透射系數(shù)隨著左右電極磁化偏轉(zhuǎn)角θ增大而逐漸減小, 數(shù)值擬合表明透射系數(shù)滿足公式T∝cosθ; 2)對于其他能量, 透射系數(shù)幾乎保持不變. 為了解釋這一問題[32], 引入Tersoff和Hamann[37]提出并由Chantis等[38]拓展到非共線磁序的電子隧穿理論. 按照這一理論, 當(dāng)左右電極磁化方向為θ時, 透射系數(shù)[32,38,39]可以表示為

這-里P(E) 為自旋極化率. 當(dāng)能量位于(-0.22—0.17) eV時, 在能帶結(jié)構(gòu)中(圖2(h)), 存在一個自旋向上和三個自旋向下的電子態(tài), 所以, 自旋極化率P(E)不等于零. 根據(jù)(1)式, 透射系數(shù)滿足T∝cosθ的關(guān)系. 當(dāng)能量為費米能時, 能帶結(jié)構(gòu)中只有一個自旋向上和一個自旋向下的電子態(tài), 自旋極化率P(E) = 0, 因此, 透射系數(shù)不隨θ改變而改變. 這樣, (1) 式就很好地解釋了非共線磁序下透射系數(shù)與能量和偏轉(zhuǎn)角θ之間的關(guān)系[32].

圖3 氮原子摻雜的石墨烯納米帶在不同角度下的磁化分布Fig.3. Magnetization distribution of N-doped ZGNR.

接下來探討邊緣碳原子被一個硼或氮原子替換之后的磁化分布與電子輸運性質(zhì). 圖3給出了氮摻雜的鋸齒型石墨烯納米帶在不同角度θ時的磁化分布. 當(dāng)θ=0 ° 時, 氮原子的摻雜使得干凈石墨烯納米帶的鐵磁序(圖3(a))被打破. 對于靠近電極的邊緣碳原子, 由于遠(yuǎn)離氮原子, 磁矩大小和方向沒有明顯的變化. 當(dāng)逐漸向氮原子靠近時, 磁矩大小逐漸降低, 氮原子的磁矩最小. 這種摻雜引起的石墨烯納米帶的磁化抑制現(xiàn)象主要是來自于氮原子與碳原子的軌道雜化作用[40], 這種軌道雜化能夠有效地抑制雜質(zhì)原子及其附近原子的磁矩. 為了反映這種軌道雜化作用的影響, 我們將電子態(tài)密度投影到邊緣上的碳原子和氮原子上(圖4). 由于鋸齒型石墨烯納米帶在費米面附近的電子特征主要由邊緣態(tài)來貢獻(xiàn), 因此僅考慮投影到邊緣原子的態(tài)密度. 選擇三個有代表性的原子來進(jìn)行態(tài)密度的分析, C1代表上邊緣最遠(yuǎn)離硼原子的碳原子, C8代表上邊緣最靠近氮原子的碳原子, B/N代表摻雜硼/氮原子. 對于未摻雜的石墨烯納米帶(圖4(a)), 三個位置上的投影態(tài)密度曲線幾乎重合, 這與上邊緣碳原子磁化的鐵磁分布是一致的. 當(dāng)存在氮原子摻雜時(圖4(c)), 在遠(yuǎn)離摻雜原子的C1位置上, 電子態(tài)密度與未摻雜類似, 即存在兩個由邊緣態(tài)貢獻(xiàn)的峰, 表明其受到摻雜原子的影響較小. 而在C8碳原子位置上, 由于靠近摻雜原子, 既可以看到邊緣態(tài)貢獻(xiàn)的峰, 也可以看到在E= -0.65 eV處形成的一個較寬的新峰. 這個新峰的位置與氮原子的投影態(tài)密度的峰位完全重合, 且幅度相同, 表明氮原子與附近碳原子形成了強的軌道雜化作用. 這一現(xiàn)象在硼原子摻雜時也可以看到(圖4(b)), 只是新峰的位置位于E= +0.65 eV處.

圖4 石墨烯納米帶投影到幾個原子上的電子態(tài)密度(a) 未摻雜; (b) 硼摻雜; (c) 氮摻雜. C1代表中心區(qū)上邊緣的最左邊的碳原子, C8代表摻雜原子左側(cè)的最近鄰碳原子, B/N代表摻雜原子, C9代表未摻雜時上邊緣最中心的碳原子Fig.4. Projected density of states: (a) Undoped; (b) B-doped; (c) N-doped ZGNR. C1 denotes the leftmost carbon atom on the upper edge. C8 denotes the left nearest neighboring carbon atom of the dopant. B/N is boron/nitrogen atom. C9 denotes the central carbon atom in the upper edge of undoped ZGNR.

當(dāng)θ增大到30° 時, 上邊緣的磁化分布明顯分為兩個區(qū)域: 氮原子的左側(cè)和右側(cè)區(qū)域. 在左側(cè)區(qū)域, 碳原子的磁化幾乎與左電極磁化方向一致(即θ=0), 而右側(cè)區(qū)域原子的磁化大多保持在右電極磁化方向上, 氮原子成為這兩個區(qū)域的分界點. 當(dāng)θ進(jìn)一步增大時, 如60°—180°, 左側(cè)區(qū)域的碳原子磁化稍微偏離左電極磁化方向, 但整個上邊緣磁化分布的雙區(qū)域的特征依然明顯. 這種雙區(qū)域特征是左右電極磁化與摻雜原子共同作用的結(jié)果. 由于氮原子摻雜抑制了摻雜位置附近的磁化, 使得氮原子位置的磁化對附近碳原子磁化的交換作用減小, 螺旋式磁化分布開始從中心處崩塌. 左邊區(qū)域原子靠近左電極, 由于左電極磁化的交換作用, 左邊區(qū)域原子的磁化方向更傾向于左電極, 而右邊區(qū)域原子磁化則更接近于右電極, 所以形成了這種雙區(qū)域特征. 我們的測試計算表明, 當(dāng)上邊緣中心替換更多的摻雜原子使得摻雜區(qū)域擴大時, 這種雙區(qū)域特征變得更加明顯. 這一雙區(qū)域特征對于在石墨烯納米帶邊緣上進(jìn)行摻雜以獲得不同長度的磁疇壁來獲得不同性能的納電子器件具有一定的意義.

圖5給出了硼原子摻雜的石墨烯納米帶在不同角度下的磁化分布, 和氮原子摻雜相比, 上述的雙區(qū)域特征依然存在. 為了更為清晰地說明雙區(qū)域特征, 我們在圖6中給出了θ=30 ° 時上邊緣碳原子磁化大小與方向隨著原子位置的變化關(guān)系. 首先, 對于磁化大小(圖6(a)), 未摻雜的邊緣碳原子的磁化大小基本不隨原子位置變化而變化, 約為0.25μB. 當(dāng)硼或氮原子摻雜時, 電極附近的碳原子磁化大小改變得并不明顯, 但越靠近摻雜原子, 碳原子磁化越來越小, 這與圖3和圖5的結(jié)果是一致的. 另外, 可以看到, 硼摻雜和氮摻雜時邊緣碳原子的磁化大小是相同的. 我們知道, 摻雜既可以改變軌道雜化, 也可以導(dǎo)致電荷轉(zhuǎn)移. 這里, 由于軌道雜化導(dǎo)致磁矩降低, 這一因素是主導(dǎo)性的, 而電荷轉(zhuǎn)移的方向?qū)τ诖呕笮〉挠绊懖⒉幻黠@. 對于磁化方向(圖6(b)), 當(dāng)沒有硼/氮摻雜時, 可以看到磁化方向隨著原子位置逐漸增大. 這里, 磁化方向是由磁化矢量與z軸之間的夾角α決定的.在我們的自洽計算中, 初始磁化方向是通過公式來確定的, 也就是說磁化方向α與原子位置i呈線性關(guān)系. 但是, 圖6(b)給出的弛豫結(jié)果卻明顯偏離線性關(guān)系, 這表明弛豫在自洽計算獲得磁化方向時是極為重要的. 此外, 硼或氮摻雜后的磁化方向與未摻雜的結(jié)果明顯不同, 存在明顯的雙區(qū)域特征. 對于氮摻雜的磁化分布, 可以看到右邊區(qū)域(原子位置為1—8)的磁化方向(紅色曲線)與未摻雜的(黑色曲線)情況一致, 表明這一區(qū)域的磁化分布偏離右電極磁化方向, 更接近于螺旋式磁化分布. 與右邊區(qū)域相反, 左邊區(qū)域(原子位置為-8—-1)的磁化分布與未摻雜的情況不同, 更接近于左電極的磁化方向. 此外, 對于硼摻雜的磁化分布(藍(lán)色曲線), 右邊區(qū)域更加遠(yuǎn)離右電極磁化方向, 而左邊區(qū)域原子的磁化方向幾乎與左電極磁化一致(接近于零). 從這些結(jié)果可以看到, 通過選擇硼原子或者氮原子摻雜, 可以調(diào)制磁化分布的雙區(qū)域特征, 這為設(shè)計基于石墨烯納米帶的自旋電子器件提供了理論素材.

圖5 硼原子摻雜的石墨烯納米帶在不同角度下的磁化分布Fig.5. Magnetization distribution of B-doped ZGNR.

圖7給出了硼或氮原子摻雜的石墨烯納米帶的透射系數(shù). 由于考慮的石墨烯納米帶包含了非共線磁序和摻雜, 因而電子輸運將會受到這兩類效應(yīng)的影響. 第一類效應(yīng)是非共線磁序效應(yīng), 即(1)式,這一效應(yīng)主要反映了當(dāng)磁化方向非共線時的自旋翻轉(zhuǎn)散射. 第二類效應(yīng)是雜質(zhì)所產(chǎn)生的束縛態(tài), 這一束縛態(tài)對傳導(dǎo)電子形成背散射, 降低透射系數(shù).對于氮摻雜的透射系數(shù)(圖7(a)), 我們先與未摻雜的結(jié)果比較. 當(dāng)θ=0 ° 時, 相比于未摻雜的結(jié)果(圖2(g)), 摻雜引起了 ±0.2 eV附近的透射系數(shù)的顯著降低, 但在其他能量, 如費米面(E= 0 eV)處, 透射系數(shù)依然為2, 與未摻雜的情況是相同的.我們知道, ±0.2 eV附近的電子態(tài)對應(yīng)于邊緣電子態(tài), 因而摻雜實際上是通過改變石墨烯納米帶的邊緣原子結(jié)構(gòu), 從而影響邊緣電子態(tài)及其透射系數(shù).我們再看不同磁化偏轉(zhuǎn)角的情況, 當(dāng)θ變化時, 透射系數(shù)的變化主要表現(xiàn)在兩個區(qū)域, 一個區(qū)域是E= -0.65 eV附近-,另一個是費米面附近. 在第一個區(qū)域, 即E= 0.65 eV附近, 存在一個較寬的dip且透射系數(shù)基本不隨偏轉(zhuǎn)角的變化而改變.在另一個區(qū)域, 即費米面附近, 透射系數(shù)隨著偏轉(zhuǎn)角增大而逐漸減小. 這一特征表明: 在第一個區(qū)域中, 雜質(zhì)散射效應(yīng)占據(jù)主導(dǎo)地位, 引起透射系數(shù)降低的自旋翻轉(zhuǎn)散射并不明顯; 而在第二個區(qū)域, 自旋翻轉(zhuǎn)散射效應(yīng)更具優(yōu)勢, 雜質(zhì)散射效應(yīng)并不太突出. 為了解釋這一現(xiàn)象, 我們在圖7(b)中給出了投影在氮原子上和其他碳原子上的投影電子態(tài)密度.通過與未摻雜石墨烯納米帶的比較, 可以看到碳原子的投影態(tài)密度主要由邊緣電子態(tài)貢獻(xiàn), 而氮原子的投影態(tài)密度則主要由位于E= -0.65 eV附近的新峰來貢獻(xiàn), 這個新峰對應(yīng)著氮原子貢獻(xiàn)的束縛態(tài), 束縛態(tài)的能量位置與透射系數(shù)中dip的位置一致, 表明圖7(a)中的dip結(jié)構(gòu)代表著氮原子束縛態(tài)引起的傳導(dǎo)電子的強的背散射. 而在其他能量位置, 如費米面附近, 氮原子的束縛態(tài)貢獻(xiàn)不大, 因此電子輸運由自旋翻轉(zhuǎn)散射來決定. 圖7(c)給出了硼原子摻雜的石墨烯納米帶的透射系數(shù), 其主要特征與氮原子摻雜的結(jié)果類似, 只是由于硼原子的電荷轉(zhuǎn)移方向與氮原子相反, dip結(jié)構(gòu)出現(xiàn)在E= +0.65 eV處, 與圖7(d)中給出的硼原子的束縛態(tài)的能量位置是一致的.

圖6 θ=30 °時未摻雜與硼/氮摻雜的石墨烯納米帶的上邊緣碳原子的(a)磁矩大小和(b)方向與碳原子位置之間的關(guān)系Fig.6. (a) Size and (b) direction of magnetic moment of atoms in upper edge of ZGNR as function of atom position at θ=30 °.

圖7 摻雜石墨烯納米帶的透射系數(shù)和投影態(tài)密度與能量之間的關(guān)系 (a), (b)為氮摻雜; (c), (d)為硼摻雜Fig.7. Transmission (top panel) and projected density of states (bottom panel) of doped ZGNRs as function of energy:(a), (b) N-doping; (c), (d) B-doping.

4 結(jié) 論

通過第一性原理計算研究了硼/氮摻雜的鋸齒型石墨烯納米帶的非共線磁序與電子輸運性質(zhì), 著重探討了非共線磁序與透射系數(shù)在摻雜后的改變.當(dāng)沒有摻雜時, 石墨烯納米帶的邊緣原子磁化分布主要是螺旋式的. 但是, 在硼/氮摻雜之后, 螺旋式磁化分布被打破. 由于雜質(zhì)原子與碳原子的軌道雜化, 雜質(zhì)原子附近的磁化被極大地抑制. 當(dāng)左右電極磁化偏轉(zhuǎn)角θ較小時, 由于左邊區(qū)域靠近左電極,左電極磁化的交換作用使得左邊區(qū)域更靠近左電極, 而右邊區(qū)域的磁化更靠近右電極. 這種雙區(qū)域特征主要來源于雜質(zhì)原子對磁化的抑制以及左右電極對磁化的拉拽. 對于透射系數(shù), 在摻雜后的費米面附近, 邊緣態(tài)電子的透射系數(shù)隨著磁化偏轉(zhuǎn)角逐漸降低, 表明在費米面處非共線磁序引起的自旋翻轉(zhuǎn)散射比雜質(zhì)散射更強. 然而, 摻雜后在費米面上下0.65 eV處, 透射系數(shù)表現(xiàn)出一個較寬的dip結(jié)構(gòu), 投影電子態(tài)密度的分析表明它主要來源于雜質(zhì)原子形成的束縛態(tài). 本文獲得的磁化分布的雙區(qū)域特征以及透射系數(shù)的特征對于設(shè)計基于石墨烯納米帶的自旋電子器件具有一定意義.