馮立強, 劉 航, 李 義

(1. 遼寧工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院， 錦州 121001； 2. 遼寧工業(yè)大學(xué) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院， 錦州 121001； 3. 中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所分子反應(yīng)動力學(xué)國家重點實驗室，大連 116023)

1 引 言

強激光場驅(qū)動分子輻射分子高次諧波輻射(molecular high-order harmonic generation, MHHG)作為一種非常重要探測分子內(nèi)電子運動以及產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的方法被廣泛研究[1-3]. 關(guān)于強激光驅(qū)動原子輻射高次諧波的過程可由半經(jīng)典的‘電離-加速-回碰’三步模型[4]來描述. 但不同于原子體系，當(dāng)激光驅(qū)動分子體系時，由于分子多出的核自由度，分子中電子的電離以及回碰與原子相比有很大的不同. 對于電離過程，研究人員在較大核間距離處發(fā)現(xiàn)H2+可以發(fā)生電荷共振增強電離[5]、多光子共振電離[6]甚至離解態(tài)電離[7]. Bian等[8]發(fā)現(xiàn)在不對稱分子中，由于長壽命激發(fā)態(tài)的作用，電子在HeH2+中會發(fā)生激光誘導(dǎo)電子躍遷過程. 對于回碰過程，由于分子中不只有一個原子核，因此加速電子理論上有幾率與任何一個原子核回碰，因此導(dǎo)致諧波輻射在不同原子核之間的分布. 例如：Feng等[9,10]理論研究了H2+以及HeH2+諧波輻射的空間分布以及激光參數(shù)對其分布的影響. Lein等[11]發(fā)現(xiàn)由于雙H核之間的干涉相長以及干涉相消現(xiàn)象導(dǎo)致了諧波光譜上呈現(xiàn)極大以及極小值.

一般來說，由上述電離和回碰所引起的分子諧波輻射現(xiàn)象可以分為兩類：即，諧波振幅變化和諧波頻率變化. 具體來說，關(guān)于諧波振幅變化，Lein[12]發(fā)現(xiàn)分子諧波輻射強度與分子自相關(guān)函數(shù)有關(guān). Feng等[13]研究表明分子諧波輻射強度與分子質(zhì)量，激光強度，激光脈寬都有關(guān)系. 關(guān)于諧波頻率變化，Bian等[14]和Liu等[15,16]發(fā)現(xiàn)H2+光譜在低強度和高強度激光場下呈現(xiàn)諧波紅移和藍(lán)移，并且隨著激光脈寬和振動態(tài)增大，紅移現(xiàn)象被減弱，藍(lán)移現(xiàn)象被增強.

雖然，近年來對分子諧波輻射過程的研究取得了很多進展[5-16]，但是激光波形多采用對稱高斯型，近年來隨著啁啾激光場的發(fā)展，啁啾激光驅(qū)動原子、分子輻射高次諧波得到了廣泛關(guān)注[17, 18]. 因此，本文理論研究了啁啾激光對H2+諧波輻射的影響.

2 計算方法

強激光場與H2+相互作用的含時薛定諤方程為[19, 20],

(1)

(2)

(3)

其中，mp、R、z分別為核質(zhì)量、核與電子坐標(biāo).E、ω1、τ、α為激光場場強、頻率、脈寬和啁啾參數(shù).α> 0表示正啁啾；α< 0表示負(fù)啁啾.

高次諧波表示為：

(4)

3 結(jié)果與分析

圖1(a)給出了H2+在5 fs-400 nm(10個光學(xué)周期)激光場驅(qū)動下輻射高次諧波的譜圖. 激光場強為I= 4.0×1014W/cm2. 一般來說，由于激光場的對稱性，諧波光譜只呈現(xiàn)奇次諧波. 但是，在核與電子耦合的作用下，諧波輻射呈現(xiàn)紅移. 并且，在正向(例如：α= 0.0003)和負(fù)向(例如：α= -0.0003)啁啾激光場的調(diào)控下，諧波紅移分別得到增強和減弱. 表1給出H2+在上述啁啾激光場驅(qū)動下諧波光譜在高能處的強度. 從表中數(shù)據(jù)看出，諧波輻射強度在正向和負(fù)向啁啾場驅(qū)動下分別被減弱和增強. 圖1(b)-1(d)給出無啁啾、負(fù)向啁啾、正向啁啾激光包絡(luò)圖，H2+電離幾率以及H2+在其驅(qū)動下輻射諧波的時頻分析圖[21]. 由三步模型可知，在激光場的上升區(qū)間(dI(t)/dt> 0)，由于激光強度的持續(xù)增強，后電離的電子會獲得更多的能量，進而導(dǎo)致諧波光譜的藍(lán)移；相反在激光場的下降區(qū)間(dI(t)/dt< 0)，由于激光強度的持續(xù)減小，后電離的電子將獲得較低的能量，進而導(dǎo)致諧波光譜的紅移. 觀察圖1(b)-1(d)可知，當(dāng)α= 0.0時[圖1(b)]，諧波輻射強度主要來源于激光下降區(qū)間，因此導(dǎo)致諧波光譜呈現(xiàn)紅移. 當(dāng)α= -0.0003時[圖1(c)]，由于激光上升區(qū)間電離幾率的增大，諧波輻射強度被增強，因此導(dǎo)致諧波紅移減弱. 當(dāng)α= 0.0003時[圖1(d)]，激光上升區(qū)間的諧波輻射強度被減弱，但是激光下降區(qū)間諧波輻射強度得到增強，因此導(dǎo)致諧波輻射主要貢獻來自激光下降區(qū)間，這是導(dǎo)致諧波光譜紅移增強的原因. 分析諧波輻射過程可知，高階諧波主要由3個諧波輻射能量峰貢獻產(chǎn)生，記為P1～3. 當(dāng)引入負(fù)向啁啾參數(shù)時，P1強度被增強[圖1(c)]，因此導(dǎo)致諧波輻射強度增大；但當(dāng)引入正向啁啾參數(shù)時，P1強度被減小，因此導(dǎo)致諧波輻射強度減弱.

表1 H2+在激光強度為I= 4.0×1014W/cm2的啁啾激光場驅(qū)動下諧波輻射強度

Table 1 The harmonic yields of H2+driven by the chirped pulses withI= 4.0×1014W/cm2.

啁啾參數(shù)(α)0.0-0.00030.0003諧波強度2.1×10-47.2×10-49.3×10-3

圖2(a)給出了上述激光場在I= 1.0×1015W/cm2時驅(qū)動H2+輻射高次諧波的譜圖. 由圖可知，當(dāng)α= 0.0時，諧波輻射呈現(xiàn)藍(lán)移. 并且，隨著正向(例如：α= 0.0003)和負(fù)向(例如：α= -0.0003)啁啾激光場的引入，諧波藍(lán)移分別減弱和增強. 表2給出H2+在上述啁啾激光場驅(qū)動下諧波光譜在高能處的強度. 從表中數(shù)據(jù)看出，H2+在高強度啁啾場與低強度啁啾場驅(qū)動下的諧波輻射強度呈現(xiàn)相似的趨勢，即，在正向和負(fù)向啁啾場驅(qū)動下分別被減弱和增強. 圖2(b)-2(d)給出無啁啾、負(fù)向啁啾、正向啁啾激光包絡(luò)圖，H2+電離幾率以及H2+在其驅(qū)動下輻射諧波的時頻分析圖. 由圖可知，當(dāng)α= 0.0時[圖2(b)]，由于激光強度的增大，激光上升區(qū)間電離幾率增大，因此導(dǎo)致激光上升區(qū)間的諧波輻射強度增強，這是諧波輻射呈現(xiàn)藍(lán)移的原因. 當(dāng)α= -0.0003時[圖2(c)]，激光上升區(qū)間電離幾率繼續(xù)增大，進而導(dǎo)致諧波輻射主要來源于激光上升區(qū)間，因此導(dǎo)致諧波藍(lán)移增強. 當(dāng)α= 0.0003時[圖2(d)]，激光上升區(qū)間的諧波輻射強度被減弱，但是激光下降區(qū)間諧波輻射強度得到增強，因此導(dǎo)致諧波光譜藍(lán)移減弱. 分析諧波輻射過程可知，由于激光強度的增大，高階諧波主要由4個諧波輻射能量峰貢獻產(chǎn)生，記為P0～3. 當(dāng)引入負(fù)向啁啾參數(shù)時，P0和P1強度被增強[圖2(c)]，因此導(dǎo)致諧波輻射強度增大；但當(dāng)引入正向啁啾參數(shù)時，P0和P1強度被減小，因此導(dǎo)致諧波輻射強度減弱.

圖1 (a) 5 fs-400 nm激光場驅(qū)動H2+輻射諧波. 激光強度為I = 4.0×1014 W/cm2. 激光包絡(luò)圖，H2+電離幾率以及H2+在其驅(qū)動下輻射諧波的時頻分析圖 (b) α = 0.0；(c) α = -0.0003；(d) α = 0.0003. Fig. 1 (a) Harmonic spectra from H2+ driven by the 5 fs-400 nm pulse with I = 4.0×1014 W/cm2. The laser profiles, the ionization probabilities and the time-frequency analyses of the harmonics from H2+ for the cases of (b) α = 0.0; (c) α = -0.0003; (d) α = 0.0003.

表2 H2+在激光強度為I= 1.0×1015W/cm2的啁啾激光場驅(qū)動下諧波輻射強度

Table 2 The harmonic yields of H2+driven by the chirped pulses withI= 1.0×1015W/cm2.

啁啾參數(shù)(α)0.0-0.00030.0003諧波強度1.27×10-35.3×10-39.21×10-4

圖3(a)給出了5 fs-400 nm無啁啾激光場在I= 1.0×1015W/cm2時驅(qū)動H2+輻射高次諧波的譜圖以及雙H核對諧波輻射的貢獻[9]. 由圖可知，在高強度激光驅(qū)動下，高階諧波會產(chǎn)生劈裂，并且形成非奇次諧波，這一現(xiàn)象在低強度激光場下不太明顯. 分析雙H核諧波輻射貢獻可知，高階諧波劈裂分別來自于不同H核的貢獻. 產(chǎn)生這一現(xiàn)象的原因是由于雙H核諧波頻移不一致所導(dǎo)致的不對稱相消干涉引起的，即，右H核諧波輻射藍(lán)移大于左H核諧波輻射藍(lán)移. 圖3(b)和3(c)給出了雙H核諧波輻射的時頻分析圖. 如前所述，高階諧波主要來自于P1～3的貢獻. 對于左H核諧波輻射過程[圖3(b)]，激光上升區(qū)P1的強度略大于激光下降去P3的強度，因此導(dǎo)致左H核諧波輻射微弱的藍(lán)移. 對于右H核諧波輻射過程[圖3(c)]，激光上升區(qū)P1的強度明顯大于激光下降去P3的強度，因此導(dǎo)致右H核諧波輻射具有明顯的藍(lán)移現(xiàn)象.

圖2 (a) 5 fs-400 nm激光場驅(qū)動H2+輻射諧波. 激光強度為I = 1.0×1015 W/cm2. 激光包絡(luò)圖，H2+電離幾率以及H2+在其驅(qū)動下輻射諧波的時頻分析圖 (b) α = 0.0；(c) α = -0.0003；(d) α = 0.0003. Fig. 2 (a) Harmonic spectra fromH2+ driven by the 5 fs-400 nm pulse with I = 1.0×1015 W/cm2. The laser profiles, the ionization probabilities and the time-frequency analyses of the harmonics from H2+ for the cases of (b) α = 0.0; (c) α = -0.0003; (d) α = 0.0003.

圖3 (a) 5 fs-400 nm無啁啾激光場驅(qū)動H2+輻射諧波光譜以及雙H核的貢獻. 激光強度為I = 1.0×1015 W/cm2. 諧波輻射時頻分析圖 (b) 左H核；(c) 右H核. Fig. 3 (a) Total harmonic spectrum and the contributions of the harmonics from the two-H nuclei driven by the 5 fs-400 nm chirp-free pulse with I = 1.0×1015 W/cm2. The time-frequency analyses of the harmonics from (b) left-H and (c) right-H.

4 結(jié) 論

綜上所述, 本文理論研究了啁啾激光對H2+諧波輻射的影響. 結(jié)果表明，引入正負(fù)向啁啾參數(shù)后低強度激光下諧波紅移被增強和減弱；而高強度激光下諧波藍(lán)移被減弱核增強. 并且，諧波輻射強度也在正負(fù)啁啾調(diào)控下得到減弱核增強. 在高強度激光下，諧波光譜呈現(xiàn)非奇次諧波. 其產(chǎn)生原因來自于雙H核頻移不一致所導(dǎo)致的不對稱相消干涉現(xiàn)象.