王站成，苗家軒,劉松，劉建新，趙曉

(河南科技大學車輛與交通工程學院，河南 洛陽 471003)

尿素(CO(NH2)2)的選擇催化還原(SCR)后處理技術(shù)是柴油機降低NOx的最有效方法之一[1-3]。尿素作為NH3的載體，因其具有良好的物理化學性能和運輸、儲存便利性，在各領(lǐng)域得到廣泛的使用[4-5]。溫度、氨氮比、空速是影響SCR催化轉(zhuǎn)化效率的主要因素，其中溫度的影響最為顯著[6-7]。NOx轉(zhuǎn)化效率隨氨氮比的升高而升高，由于尿素水解和熱解不完全等因素，氨氮比上升到2時NOx轉(zhuǎn)化效率才可達到最大[8]。王軍等研究表明，當催化劑溫度在300～500 ℃時，NO轉(zhuǎn)化率隨溫度的升高呈先升高后趨于穩(wěn)定的變化趨勢，溫度達450 ℃時基本穩(wěn)定[9]。梁虹[10-11]等通過在催化箱內(nèi)呈十字形布置熱電偶，對催化劑前、催化劑內(nèi)、催化劑后的溫度進行測量，研究尿素量對SCR催化箱內(nèi)溫度分布的影響。結(jié)果表明：與不噴尿素相比，催化劑內(nèi)發(fā)生的SCR反應使其溫度升高。張傳霞[12-17]等根據(jù)催化箱內(nèi)主要化學反應、傳熱學及化學反應動力學，對SCR系統(tǒng)整體的物理及化學能量變化過程進行分析。結(jié)果表明：催化劑前尿素溶液發(fā)生的蒸發(fā)、熱解為吸熱反應，而催化劑內(nèi)發(fā)生的催化還原反應為放熱反應。

上述研究表明，氨氮比是影響NOx轉(zhuǎn)化效率的重要因素之一，在催化劑內(nèi)發(fā)生的催化還原反應對外釋放熱量，而化學反應對催化箱內(nèi)溫度分布的影響研究目前還不夠深入。本研究中熱電偶呈一字形布置，通過轉(zhuǎn)動測量段進行催化箱內(nèi)溫度場的測量，以研究催化箱內(nèi)的溫度分布規(guī)律，研究了氨氮比對催化箱內(nèi)不同截面溫度分布規(guī)律的影響。

1 試驗臺架及測量方法

1.1 臺架試驗系統(tǒng)及熱電偶的布置

試驗裝置由發(fā)動機及其臺架、SCR系統(tǒng)、尾氣分析儀、相關(guān)傳感器及數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)組成，主要試驗設(shè)備及其參數(shù)見表1。

表1 主要試驗設(shè)備及其參數(shù)

注：FS代表滿量程偏差。

將商用SCR催化箱分解為如圖1所示的幾部分，進行溫度測量的部分有催化劑前、催化劑內(nèi)、催化劑后測量段，各測量段用快裝接頭和卡箍進行連接，確保各測試段之間能夠轉(zhuǎn)動。選擇一批直徑為0.8 mm的K型(鎳鉻—鎳硅)熱電偶并進行標定，從中選出28個一致性及靈敏性較好的熱電偶作為測溫元件。催化箱內(nèi)熱電偶布置在如圖2所示的4個截面內(nèi)，即催化劑入口前A截面(-12 mm)、催化劑內(nèi)B截面(80 mm)、催化劑內(nèi)C截面(295 mm)、催化劑出口后D截面(367 mm)。每個截面沿徑向呈一字形等距離布置7個熱電偶，其中一個熱電偶位于軸線中心位置。在截面A和截面D位置分別焊接一根直徑2 mm的鋼管，將熱電偶固定在鋼管上。截面B處測點布置時，將熱電偶從載體前端插入通道內(nèi)相應位置，用耐高溫膠固定，該通道前端用高溫水泥堵住。截面C處測點布置時，將熱電偶從載體后端插入孔道內(nèi)對應位置，即C處測點與B處軸向投影位置相同，用耐高溫水泥堵住該通道載體后端出口，其目的是為了在測量載體溫度時，避免高溫氣流對熱電偶的影響[6]。

圖1 可調(diào)式催化箱結(jié)構(gòu)

圖2 催化箱內(nèi)溫度傳感器的布置

1.2 試驗方法

通過轉(zhuǎn)動催化箱的測量段，可改變測點的空間位置，從而實現(xiàn)各截面溫度場的測量。試驗時調(diào)整發(fā)動機在某一工況下穩(wěn)定運行，將催化箱水平方向定義為0°，轉(zhuǎn)動催化箱溫度測量段到0°，45°，90°，135°位置，對每一位置的溫度進行測量。各截面通過轉(zhuǎn)動測量段合成后的測點位置見圖3。

圖3 各截面合成后的測點位置

1.3 試驗工況及數(shù)據(jù)處理

試驗時選擇表2所示的試驗工況，以提供兩種渦后溫度。每一個工況穩(wěn)定運行20 min，待發(fā)動機渦后溫度穩(wěn)定后開始測量，每個位置采樣10 min，采樣間隔為1 s，取其中5 min數(shù)據(jù)進行分析，以減小發(fā)動機排氣溫度波動和溫度采集時產(chǎn)生的誤差。利用作圖軟件，將采集的各截面測量溫度繪制成各截面溫度分布云圖，以觀察各截面溫度分布的均勻性。

表2 穩(wěn)態(tài)試驗工況

(1)

式中：i為一個截面上的測點編號；Ti為該測點的溫度；Ai為該測點附近相同溫度區(qū)域的面積；n為一個截面總測點數(shù)；Atot為截面總面積。

為比較SCR催化箱內(nèi)各截面溫度分布的均勻程度，采用式(2)計算各截面的均勻度指數(shù)γ[18]。

(2)

2 尿素噴射量對催化箱內(nèi)溫度分布的影響

試驗選用博世DeNOx2.2尿素噴射系統(tǒng)，噴射壓力為0.9 MPa，噴射間隔為100 ms。在同一工況下，尿素噴射量按氨氮比為0.5,1,1.1進行，氨氮比越高，尿素噴射量越多。在距催化箱入口6倍排氣管徑處安置尿素噴射裝置，確保尿素水溶液進入催化箱前均勻混合和充分熱解。

圖4示出柴油機穩(wěn)定運行在工況1，尿素噴射量按氨氮比0.5，1，1.1時，催化箱內(nèi)各截面溫度云圖。由圖4可看出，各測量截面的溫度呈中間區(qū)域高、周圍靠近壁面附近較低的狀態(tài)。當氨氮比小于1時，隨著氨氮比的增加，催化箱內(nèi)各截面溫度梯度呈增大趨勢，且催化劑內(nèi)各截面及催化劑后截面溫度因SCR反應放熱量增加，且大于壁面的散熱量，各截面溫度均增加；當氨氮比大于1時，隨著氨氮比的增加，催化箱內(nèi)各截面溫度分布變化不大，其原因在于此時氨氣在SCR反應過程中影響減弱，SCR反應引起能量的變化不大。

圖4 工況1有保溫層時催化箱內(nèi)溫度分布對比

圖5示出工況1氨氮比為0.5，1，1.1時，催化箱內(nèi)各截面的均勻度指數(shù)。由圖5可看出：催化箱內(nèi)各截面的均勻度指數(shù)沿催化箱軸線方向呈下降趨勢，其中催化劑出口D截面由于壁面散熱較多，均勻度指數(shù)最小，而催化劑部分(B—C)截面均勻度指數(shù)下降幅度較??；隨著氨氮比的增加，各截面均勻度指數(shù)均有所減小。

圖5 工況1不同氨氮比時各截面的均勻度指數(shù)

圖6示出了工況1氨氮比為0.5，1，1.1時，催化箱內(nèi)各截面的平均溫度。從圖6可看出：催化箱內(nèi)各截面平均溫度沿軸向呈先升高后降低的分布規(guī)律；有尿素噴射時，因尿素水溶液的蒸發(fā)、熱解吸熱，催化劑入口A截面的溫度稍有下降，且隨著尿素量的增加而下降，而催化劑內(nèi)截面B、截面C及催化劑出口D截面，平均溫度因SCR反應放熱量大于散熱損失量而呈增加趨勢；圖中所示為催化箱不同截面的平均溫度，在同一個坐標系中，通過直線的斜率來反映截面平均溫度變化幅度，斜率較大，截面平均溫度變化幅度較大。從中可以看出：在催化劑前部分，即從截面A到截面B，其平均溫度增加，對于不同的氨氮比條件下，其溫度增幅的順序為氨氮比0.5，1.0，1.1；在催化劑部分，即截面B到截面C，其平均溫度同樣增加，對于不同的氨氮比條件，其溫度增幅的順序為氨氮比1.1，1.0，0.5；該順序主要體現(xiàn)在圖6中A到B截面以及B到C截面溫度變化的斜率。催化劑出口D截面平均溫度較A截面的平均溫度高。原因在于催化劑部分的散熱量小于SCR反應放熱量，使催化劑內(nèi)的平均溫度高于催化劑入口。

圖6 工況1不同氨氮比時各截面平均溫度

圖7示出工況1不同氨氮比時NOx轉(zhuǎn)化效率。由圖7可看出，隨著氨氮比的增加，NOx轉(zhuǎn)化效率逐漸增加，但SCR完全反應所需的氨氮比大于1。其原因在于尿素的熱解、水解及SCR反應轉(zhuǎn)化效率不能夠完全進行，這就需要過量的尿素水溶液才能使SCR完全反應。

圖7 工況1不同氨氮比時NOx轉(zhuǎn)化效率

圖8示出工況2氨氮比為0.5，1，1.1時，催化箱內(nèi)各截面溫度分布對比。對比分析圖4與圖8可得：工況2催化箱內(nèi)各截面溫度梯度增大，且隨著氨氮比的增加，催化箱內(nèi)各截面溫度分布梯度也增加；其中催化劑內(nèi)C截面溫度升高明顯。原因在于工況2與工況1相比，排氣溫度升高，排氣中NOx較多，NOx轉(zhuǎn)化效率升高，因此SCR反應釋放熱量增加。排氣溫度升高也使NH3的氧化率增大，且隨氨氮比的增加，NOx轉(zhuǎn)化效率和NH3的氧化率均增加。

圖8 工況2不同氨氮比時催化箱內(nèi)溫度分布對比

圖9示出工況2氨氮比為0.5，1，1.1時，催化箱內(nèi)各截面的均勻度指數(shù)。圖9與圖5對比可知，工況2催化箱內(nèi)各截面均勻度指數(shù)沿催化箱軸線方向下降幅度增加，且各截面均勻度指數(shù)逐漸減小。其原因在于當溫度升高后，催化箱壁面與環(huán)境溫差增大，散熱量增多，各截面均勻度指數(shù)均有所減小。

圖9 工況2不同氨氮比時各截面的均勻度指數(shù)

圖10示出工況2氨氮比為0.5，1，1.1時，催化箱內(nèi)各截面的平均溫度。從圖10可看出：沿催化箱軸線方向，各截面平均溫度的變化趨勢與圖6類似，但催化劑前(A—B)和催化劑部分(B—C)平均溫度的上升幅度明顯高于圖5中對應截面，催化劑后(C—D)平均溫度下降幅度也較大。當氨氮比大于1時，催化劑部分(B—C)平均溫度隨氨氮比的增加而增加，這是由于排氣溫度升高后，催化劑的活性升高，NOx轉(zhuǎn)化效率增加。由于此時排氣中NOx含量也較多，且高溫時NH3氧化速率較大，因而SCR反應釋放的熱量較多，溫度上升幅度較大，而催化劑出口因壁面散熱損失量遠大于SCR反應釋放的熱量，平均溫度下降幅值較大。

圖10 工況2不同氨氮比時催化箱內(nèi)各截面平均溫度

圖11示出了工況2不同氨氮比時NOx轉(zhuǎn)化效率。與圖7對比可看出：隨著催化箱內(nèi)溫度的升高，SCR催化轉(zhuǎn)化效率升高。

圖11 工況2不同氨氮比時NOx轉(zhuǎn)化效率

上述結(jié)果表明，SCR反應對催化箱內(nèi)溫度場有一定的影響，即排氣溫度較低，氨氮比小于1時，隨著氨氮比的增加，催化箱內(nèi)溫度分布的均勻性降低，催化劑部分各截面溫度沿軸向增加幅度減小，但催化劑出口截面溫度下降幅度增加。當氨氮比大于1時，催化箱內(nèi)各截面溫度隨氨氮比的增加幾乎不再變化。隨著排氣溫度升高，氨氮比增加時，催化箱內(nèi)各截面溫度分布均勻性較差，催化劑前和催化劑內(nèi)溫度增加幅度增加，而催化劑后溫度下降幅度也增加。

3 結(jié)論

a) 當氨氮比小于1時，隨著氨氮比的增加，催化箱內(nèi)各截面溫度分布的均勻性降低，而當氨氮比大于1時，在排氣溫度較低時，氨氮比的增加對催化箱內(nèi)溫度的分布幾乎沒有影響，而排氣溫度較高時，催化箱內(nèi)溫度分布的均勻性隨氨氮比的增加而變差；

b) 隨著氨氮比的增加，催化劑入口截面平均溫度逐漸降低，而催化劑內(nèi)各截面平均溫度因反應放熱大于散熱損失而逐漸升高，且催化劑出口溫度高于入口溫度。