韓佳凝 范志強(qiáng) 張振華

(長(zhǎng)沙理工大學(xué),柔性電子材料基因工程湖南省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,長(zhǎng)沙 410114)

Fe3GeTe2是目前發(fā)現(xiàn)的少數(shù)幾種二維鐵磁材料之一.基于密度泛函理論的第一性原理方法,我們對(duì)二維Fe3GeTe2剪裁而成的納米帶NR(n)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和磁電子學(xué)特性進(jìn)行了詳細(xì)研究.計(jì)算的結(jié)合能及分子動(dòng)力學(xué)模擬表明納米帶的結(jié)構(gòu)是非常穩(wěn)定的.納米帶呈現(xiàn)較大的磁矩及磁化能,這說(shuō)明它們具有較高的磁穩(wěn)定性.特別是在費(fèi)米能級(jí)上,納米帶具有較高的自旋極化率(SPF),如NR(5)的SPF可達(dá)100%.同時(shí)發(fā)現(xiàn)SPF隨納米帶寬度變化有明顯的奇偶振蕩效應(yīng),且納米帶的SPF比2維單層的情況有明顯優(yōu)勢(shì).此外,拉伸效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果表明,應(yīng)變可以靈活地調(diào)節(jié)納米帶的SPF使其在接近零值和85.6%之間變化,這意味著可設(shè)計(jì)一個(gè)機(jī)械開(kāi)關(guān)來(lái)控制低偏壓下的自旋輸運(yùn),使其可逆地工作在高自旋極化與無(wú)自旋極化之間.

1 引 言

自單層石墨烯被成功制備以來(lái),其以優(yōu)異的機(jī)械、電子和輸運(yùn)特性引起了研究人員的廣泛關(guān)注[1,2].目前已有大量的類石墨烯二維(2D)納米材料被發(fā)現(xiàn)和制備,它們具有各種奇特的物理性質(zhì)[3-5],例如,準(zhǔn)金屬材料硅烯[6]和錫烯[7]等; 半導(dǎo)體材料MX2(M=Mo,W; X=S,Se)[8]、過(guò)渡金屬硫化物(TMDs)[9]、磷烯[10]、BN單層[11]、砷烯和銻烯[12,13]等; 2D超導(dǎo)體材料NbSe2[14,15]和FeSe[16-18]等.它們?cè)趶?fù)合材料、能量存儲(chǔ)、傳感、電子器件等領(lǐng)域有較大的應(yīng)用潛力.然而,它們都不具有本征磁性.研究表明,2D鐵磁材料(2D FM)在自旋電子器件方面有重要的應(yīng)用,少層或單層2D鐵磁材料具有存儲(chǔ)穩(wěn)定、響應(yīng)快和低功耗的特點(diǎn).目前,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)的鐵磁性2D材料只有幾種,如Fe3GeTe2(FGT)[19,20],CrXTe3(X=Si,Sn,Ge)[21,22],CrI3[23]等,因此,2D磁性材料的研究引起了越來(lái)越多研究人員的關(guān)注.

2006 年,Deiseroth等[24]首次合成了塊體FGT化合物.以此為基礎(chǔ),2016年,Zhuang等[25]基于密度泛函理論計(jì)算FGT的聲子散射,證明其2D單層表現(xiàn)出穩(wěn)定的磁性.因此,如何制備2D FGT單層成為研究人員最為關(guān)心的問(wèn)題.2017年,Liu等[20]利用分子束外延法,實(shí)現(xiàn)了2D FGT鐵磁薄膜的晶圓級(jí)生長(zhǎng),并且通過(guò)原位反射高能電子衍射振蕩實(shí)現(xiàn)了2D FGT逐層生長(zhǎng),沿{002}表面生長(zhǎng)時(shí)產(chǎn)生0.82 nm的層間距離.2018年,Deng等[26]利用氧化鋁和FGT之間的強(qiáng)黏附性和較大的接觸面積,首次成功地從層狀FGT中分離出了其單層薄膜.研究發(fā)現(xiàn),FGT的鐵磁性持續(xù)到了單層,在居里溫度為230 K時(shí)為鐵磁體,且具有面外磁晶各向異性,這表明FGT在研發(fā)柵壓可調(diào)、超高密度且室溫可用的磁電子學(xué)器件等方面有巨大的應(yīng)用潛力.此外,理論預(yù)估0 K時(shí)FGT中Fe原子的自旋極化磁矩可以達(dá)到1.6μB[24,27].Fei等[28]證明了FGT在單層時(shí)表現(xiàn)出強(qiáng)的2D鐵磁性和垂直各向異性,并且這種性質(zhì)對(duì)FGT的層數(shù)和溫度具有敏感性.除此之外,異常霍爾效應(yīng)[20,29]和Kondo效應(yīng)[30]測(cè)量結(jié)果表明FGT與鐵磁超薄膜具有相似的性質(zhì),這使其有希望成為應(yīng)用在自旋電子器件上的候選材料.

由于2D材料應(yīng)用的局限性,實(shí)施功能化常常是必要的,研究表明進(jìn)一步引入量子限域效應(yīng)是調(diào)節(jié)2D材料的重要方法.例如：將2D石墨烯單層剪裁為1D扶手椅型石墨烯納米帶能成功打開(kāi)其帶隙,且通過(guò)改變納米帶的寬度可以實(shí)現(xiàn)對(duì)其帶隙的調(diào)節(jié)[31].而剪裁成的鋸齒型石墨烯納米帶具有磁性[32],且與納米帶的寬度無(wú)關(guān)[33].此外,利用應(yīng)變效應(yīng)調(diào)控納米材料的電子特性使其功能化也是常見(jiàn)的物理方法.例如：施加軸向應(yīng)變可以顯著調(diào)節(jié)H飽和磷烯納米帶的帶隙[34]和載流子遷移率[35].在應(yīng)變 ε≤10% 的范圍內(nèi),鋸齒形磷烯納米帶(z-PNR)的帶隙隨應(yīng)變的增加由1.30 eV逐漸減小至0.28 eV,而扶手椅型磷烯納米帶(a-PNR)在0%＜ε≤8%的范圍內(nèi),其帶隙由1.04 eV增加到1.22 eV,繼續(xù)增加應(yīng)變至10%的過(guò)程中,帶隙減小至1.18 eV[34].在 ε≤3% 和 ε≤8% 應(yīng)變下,z-PNR的空穴遷移率和a-PNR的電子的遷移率均增大了一個(gè)數(shù)量級(jí),對(duì)角磷烯納米帶(d-PNR)在壓縮7%或拉伸5%時(shí)實(shí)現(xiàn)了直接-間接帶隙的轉(zhuǎn)變,并且其中產(chǎn)生了簡(jiǎn)并的能量谷[35],這在谷電子學(xué)和光催化方面有潛在的應(yīng)用.

在本文中,我們考慮將二維FGT材料剪裁成納米帶NR(n),深入研究了其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和磁電子學(xué)性質(zhì),并討論其尺度效應(yīng).計(jì)算表明,剪裁后的納米帶是非常穩(wěn)定的,且納米帶寬度顯著影響了其磁電子學(xué)特性.特別是,我們發(fā)現(xiàn)在費(fèi)米能級(jí)上,納米帶具有較高的自旋極化率,且隨寬度變化有明顯的奇偶振蕩效應(yīng).同時(shí),我們也研究磁電子學(xué)特性的拉伸效應(yīng).發(fā)現(xiàn)拉伸應(yīng)變可以靈活地調(diào)節(jié)納米帶的自旋極化率,使其在接近零值和85.6%之間變化.

2 計(jì)算方法

模型的幾何優(yōu)化、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的評(píng)估和電子特性的計(jì)算采用基于密度泛函理論(DFT)的第一性原理方法.所有這些計(jì)算都是在Atomistix ToolKit(ATK)軟件包中實(shí)現(xiàn)[36],該軟件已被廣泛應(yīng)用于納米結(jié)構(gòu)的研究[37-40].為了求解Kohn-Sham方程,交換關(guān)聯(lián)勢(shì)采用廣義梯度近似 (GGA)中的Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)近似,贗勢(shì)采用Troullier-Martin守恒贗勢(shì),基函數(shù)組選用DZP(double ζ+polarized).能量截取半徑 (meshcutoff)采用150 Ry.在簡(jiǎn)約布里淵區(qū)的k點(diǎn)抽樣采用1×1×100,其中Z軸設(shè)為1D納米帶的周期延伸方向,采用周期性邊界條件,而在X和Y方向,采用非周期性邊界條件,其單胞的真空層厚度值設(shè)置為大于15 ?,以消除模型與其“像”之間的相互作用.所有的計(jì)算都在幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化之后進(jìn)行,結(jié)構(gòu)優(yōu)化收斂的標(biāo)準(zhǔn)是作用在每個(gè)原子上的力小于0.01 eV/?.為了簡(jiǎn)單起見(jiàn),系統(tǒng)的費(fèi)米能級(jí)設(shè)置為零.

3 結(jié)果與討論

3.1 模型結(jié)構(gòu)及其穩(wěn)定性

FGT單層是一種具有五個(gè)原子層的2D納米材料,即共價(jià)連接的Fe3Ge 夾在兩層Te之間,其厚度ds為5.22 ?,如圖1(a)所示.FGT納米帶可以通過(guò)剪裁二維 (2D) FGT單層得到,沿不同方向剪裁,可得到不同邊型的納米帶.在本研究中,我們僅考慮沿水平方向剪裁FGT單層,如圖1(a)中陰影所示.納米帶記為NR(n),其中n為納米帶的寬度,定義為Fe,Ge和Te三種原子共同組成的水平直線原子鏈的數(shù)目.以NR(9)為例,如圖1(b)所示.我們發(fā)現(xiàn)對(duì)納米帶進(jìn)行優(yōu)化之后,FGT納米帶的厚度dNR為5.14 ?,略小于FGT單層的厚度.同時(shí),納米帶的邊緣出現(xiàn)了輕微的形變.黑色虛線框代表納米帶的一個(gè)單胞.

為了評(píng)估納米帶的能量穩(wěn)定性,我們計(jì)算了不同納米帶的結(jié)合能,其定義為：Eb=(EFe3GeTe2-nFeEFe-nGeEGe-nTeETe)/(nFe+nGe+nTe),其中,為納米帶的總能量,EFe ,EGe 和 ETe 分別為孤立Fe,Ge和Te原子的能量.nFe,nGe和nTe分別為納米帶中Fe,Ge和Te的原子數(shù)目,單位為eV/atom.根據(jù)結(jié)合能的定義,負(fù)的結(jié)合能意味著更穩(wěn)定的結(jié)構(gòu).我們計(jì)算了NR(4)-NR(17)納米帶的結(jié)合能,發(fā)現(xiàn)其值落在從-4.737--4.472 eV/atom的范圍內(nèi),其中,NR(4),NR(5),NR(6),NR(8)和NR(9)的形成能列于表1中,分別為-4.472,-4.545,-4.590,-4.648和-4.665 eV/atom.所以,FGT納米帶具有較好的能量穩(wěn)定性,且隨著寬度n的增加而穩(wěn)定性增加.這是可以理解的,隨著寬度增加納米帶趨于2D 結(jié)構(gòu),其能量穩(wěn)定性相對(duì)納米帶而言是最高的.

圖1 (a) 2D FGT單層原子結(jié)構(gòu)的頂視圖和邊視圖,陰影部分表示所剪裁的納米帶NR(n); (b)寬度n=9時(shí)的FGT納米帶,黑色虛線框代表納米帶的一個(gè)單胞Fig.1.(a) Top and side view of atomic structure for 2D FGT monolayer,the shaded region indicates the cutting nanoribbon NR(n); (b) the FGT nanoribbon with width n=9,and the black dashed-line box represents the unit cell of NR(9).

表1 FGT納米帶的結(jié)合Eb(單位：eV/atom),磁化能EM (單位：meV/atom)和費(fèi)米能級(jí)上的自旋極化率SPF(%),MM 和HM分別表示磁金屬和半金屬Table 1.The binding energy Eb (in eV/atom),magnetic energy EM (in meV /atom),and spin polarized efficiency SPF(%)for FGT nanoribbons,MM and HM represent the magnetic metal and half-metal,respectively.

為了檢驗(yàn)納米帶的熱穩(wěn)定性,我們對(duì)幾何優(yōu)化后的納米帶進(jìn)行了Forcite 退火分子動(dòng)力學(xué)模擬.使用4個(gè)退火循環(huán)過(guò)程,每個(gè)退火循環(huán)初始溫度和最高溫度分別設(shè)置為300 K和500 K,溫度間隔取10 K,總時(shí)間為8 ps,升溫到500 K后再退火到室溫,模擬結(jié)果如圖2(a)-(e)所示.與退火前的納米帶相比,帶邊緣原子產(chǎn)生了一個(gè)很小的位移,但沒(méi)有產(chǎn)生局部重建.這表明我們所研究的模型的熱穩(wěn)定性是較高的.

3.2 磁電子學(xué)性質(zhì)

基于密度泛函理論的研究預(yù)測(cè)2D FGT單層是一種磁金屬,其費(fèi)米能級(jí)附近的能帶結(jié)構(gòu)主要由Fe的3d軌道貢獻(xiàn),Ge和Te的p軌道影響很小.除此之外,FGT單層表現(xiàn)出顯著的磁晶各向異性,各向異性能達(dá)920 μeV/atom[25].這里,我們關(guān)注的是當(dāng)2D FGT單層剪裁成納米帶后的磁特性.為了探索其磁性,進(jìn)行了自旋極化計(jì)算,分別考慮鐵磁態(tài)(FM)和反鐵磁態(tài)(AFM)設(shè)置以尋找最可能的磁耦合態(tài).初始的FM態(tài)被設(shè)置為所有原子的自旋指向相同的方向,而初始AFM態(tài)則被設(shè)置各種磁構(gòu)型,即AFM-條序 (AFM1),AFM-鋸齒序(AFM2),及AFM-Néel序 (AFM3)[41].然而,各種初始自旋設(shè)置的最終磁序總是收斂到FM態(tài),這表明納米帶只有FM態(tài),與2D FGT單層相同.為了解納米帶的磁分布,計(jì)算了上述五種寬度納米帶的自旋極化電荷密度,如圖3(a)-(e)所示.從圖中可以看出,納米帶的磁性絕大部分都分布在過(guò)渡金屬Fe原子上.同時(shí)我們發(fā)現(xiàn)處在納米帶外層原子處Fe原子的磁性要高于處在中間原子層的Fe原子,而納米帶邊緣Fe原子的磁性低于外層Fe原子,這也許是因?yàn)樵趲缀蝺?yōu)化后,邊緣發(fā)生形變減弱了邊緣Fe原子的磁性.除此之外,有極少量的磁矩分布在Te原子上,但是只分布在內(nèi)部Te原子上,帶邊緣的Te原子幾乎沒(méi)有磁性.所有的Ge原子上也幾乎沒(méi)有磁性,納米帶中磁性的分布與納米帶的幾何結(jié)構(gòu)是否是關(guān)于軸線對(duì)稱關(guān)系不大.

圖2 退火模擬前后的FGT納米帶的結(jié)構(gòu)圖 (a) NR(4); (b) NR(5); (c) NR(6); (d) NR(8); (e) NR(9)Fig.2.The ribbon structures before and after annealing simulation：(a) NR(4); (b) NR(5); (c) NR(7); (d) NR(8); (e) NR(9).

為了發(fā)現(xiàn)系統(tǒng)的基態(tài),我們計(jì)算了這五種FGT納米帶的磁化能,定義為[42]：EM=(ENM-EFM)/N.這里ENM及 EFM分別為非磁態(tài)和FM態(tài)時(shí)一個(gè)單胞的能量,而N為一個(gè)單胞的原子總數(shù).根據(jù)磁化能的定義,更高的正磁化能意味著更穩(wěn)定的磁性結(jié)構(gòu).NR(4)-NR(17)的磁化能在125.2-186.9 meV/原子的范圍內(nèi),NR(4),NR(5),NR(6),NR(8)和NR(9)的磁化能列于表1中,分別為132.9,135.8,186.9,130.8和129.2 meV/atom,很明顯納米帶的基態(tài)是鐵磁態(tài).

為了更深入地了解Fe,Ge,Te對(duì)整個(gè)納米帶的能帶結(jié)構(gòu)做出的貢獻(xiàn),我們計(jì)算了FGT納米帶的投影能帶,分別如圖4(a)-(e)所示,顯然,納米帶能帶結(jié)構(gòu)是高度自旋極化的,其中NR(4),NR(6),NR(8)和NR(9) 均為磁金屬,但NR(5)為半金屬.特別是從圖4(a)-(e)能清楚地看出：在費(fèi)米能級(jí)附近,不同原子對(duì)能帶的貢獻(xiàn)比重不同,且相同原子對(duì)不同自旋的貢獻(xiàn)也存在一定的差異.例如,Fe原子對(duì)能帶的貢獻(xiàn)比重最大,Ge原子幾乎為零,且?guī)缀跖c納米帶寬度無(wú)關(guān).Fe原子對(duì)α-自旋的貢獻(xiàn)比例明顯小于β-自旋,β-自旋在費(fèi)米能級(jí)附近的能帶幾乎全部由Fe原子貢獻(xiàn),且與納米帶是否關(guān)于軸線對(duì)稱無(wú)關(guān).而α-自旋在費(fèi)米能級(jí)附近的帶結(jié)構(gòu)主要由Fe和Te原子貢獻(xiàn).總之,Fe原子的重要作用覆蓋在整個(gè)納米帶的能帶結(jié)構(gòu)中,與之相反,Ge原子在整個(gè)能帶結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生的影響很小,而Te原子只對(duì) α-自旋的能帶貢獻(xiàn)比較大.

圖3 自旋極化電荷密度 (a) NR(4),(b) NR(5),(c) NR(6),(d) NR(8)和(e) NR(9),等值面值取為0.01|e|?-3Fig.3.The spin-polarized charge density：(a) NR(4),(b) NR(5),(c) NR(6),(d) NR(8),and (e) NR(9),the isosurface value is set as 0.01|e|?-3.

我們還計(jì)算了NR(n)的磁矩隨納米帶寬度的變化,如圖4(f)所示.磁矩的單位為μB/磁性原子.由于納米帶的磁性絕大部分都分布在Fe原子上,因此,磁性原子的數(shù)目為納米帶中Fe原子的個(gè)數(shù).從圖4(f)可見(jiàn),磁矩值落在1.885-2.004 μB/磁性原子的范圍內(nèi),顯然,FGT納米帶的磁矩比較高.一般說(shuō)來(lái),高的磁矩對(duì)應(yīng)高的磁穩(wěn)定性.所以,FGT納米帶的磁穩(wěn)定性是非常高的.特別是隨著納米帶寬度的增加磁矩也增加,且穩(wěn)定在2.004 μB/磁性原子附近,趨于2D FGT單層的磁矩2.084 μB/磁性原子[25].這是容易理解的.如前述,帶內(nèi)Fe原子磁性較強(qiáng),而在邊緣Fe原子上的磁分布較少.因此,隨著納米帶寬度的增加,納米帶Fe原子相應(yīng)增加,導(dǎo)致帶邊緣Fe原子對(duì)平均磁矩影響的相對(duì)比重越來(lái)越弱,從而納米帶的磁矩隨著寬度的增加整體上呈增大的趨勢(shì),并逐漸趨于一個(gè)穩(wěn)定值.

為了進(jìn)一步了解納米帶磁性來(lái)源,計(jì)算了總態(tài)密度(DOS)和投影態(tài)密度(PDOS),PDOS為分別投影在Fe,Ge和Te三種原子上的態(tài)密度,可以清楚地看出它們各自對(duì)總的態(tài)密度的貢獻(xiàn),如圖5(a)-(e)所示.顯然,對(duì)于各納米帶,α-自旋和β-自旋的DOS是高度非對(duì)稱的,表明顯著的自旋極化,并且它們的DOS壓倒性地來(lái)源于Fe原子的貢獻(xiàn),其次來(lái)源于Te原子的少量貢獻(xiàn).為了對(duì)FGT納米帶的輸運(yùn)性質(zhì)進(jìn)行表征,常常計(jì)算費(fèi)米能級(jí)上的自旋極化率[41],定義為：SPF=(Dα-Dβ)/(Dα+Dβ)×100%,其中Dα和 Dβ分別為α-自旋和β-自旋在費(fèi)米能級(jí)上的態(tài)密度值,若SPF=0值意味著無(wú)自旋極化發(fā)生,負(fù)值代表另一個(gè)方向上自旋極化較強(qiáng).因NR(5)為半金屬材料,計(jì)算結(jié)果表明它在費(fèi)米能級(jí)上是完全極化的(SPF=100%),而NR(4),NR(6),NR(8)和NR(9)的自旋極化率分別為29.57%,55.92%,11.57%和66.82%,如表1 所列.此外,我們計(jì)算了其他寬度納米帶的自旋極化率.所有NR(4)-NR(17)的自旋極化率如圖5(f)所示.顯然,我們能得出2個(gè)重要的結(jié)論：1) 自旋極化率隨寬度變化有明顯的奇偶振蕩效應(yīng),即奇數(shù)寬度的納米帶的自旋極化率高于附近偶數(shù)寬度的納米帶,當(dāng)n ≤ 12時(shí),表現(xiàn)得尤為明顯,這意味著寬度為奇或偶時(shí),α-自旋和β-自旋在在費(fèi)米能級(jí)上的態(tài)密度有較大的差別,這也許是由納米帶寬度n分別為奇數(shù)或偶數(shù)時(shí),量子限域效應(yīng)有所不同導(dǎo)致的,充分反映了“結(jié)構(gòu)-性能”的關(guān)系; 2)納米帶的寬度較寬時(shí),自旋極化率的奇偶振蕩效應(yīng)穩(wěn)定在一個(gè)比較小的范圍內(nèi),且為較小的值,最后趨于2D的情況,這意味著,納米帶的自旋極化率比2D單層的情況有一定優(yōu)勢(shì),且納米帶越窄,優(yōu)勢(shì)越明顯.

圖4 投影能帶結(jié)構(gòu) (a) NR(4),(b) NR(5),(c) NR(6),(d) NR(8)和(e) NR(9); (f)不同寬度NR(n)的磁性原子的平均磁矩,其中n為FGT納米帶的寬度Fig.4.The projected band structure for (a) NR(4),(b) NR(5),(c) NR(6),(d) NR(8),and (e) NR(9),respectively; (f) magnetic moment per magnetic atom for NR(n) versus ribbon widths,where n represents the width of the FGT nanoribbons.

圖5 不同F(xiàn)GT納米帶的總態(tài)密度(DOS)、投影態(tài)密度(PDOS)以及費(fèi)米能級(jí)上的自旋極化率 (a) NR(4),(b) NR(5),(c) NR(6),(d) NR(8) 和 (e) NR(9); (f) 不同寬度納米帶NR(n)的在費(fèi)米能級(jí)上自旋極化率SPF,其中n為FGT納米帶的寬度Fig.5.The DOS and PDOS for (a) NR(4),(b) NR(5),(c) NR(6),(d) NR(8),and (e) NR(9); (f) the spin polarity efficiency at the Fermi level (SPF) for ribbons with various different widths NR(n),where n represents the width of the FGT nanoribbons.

3.3 拉伸效應(yīng)

下面簡(jiǎn)單地檢驗(yàn)FGT納米帶的應(yīng)變效應(yīng).眾所周知,施加應(yīng)變是通常采用的調(diào)控納米材料電子及磁學(xué)性質(zhì)的重要方法之一,應(yīng)變效應(yīng)的機(jī)制是它可以改變?cè)訕?gòu)型、鍵長(zhǎng)和鍵角,進(jìn)而改變其軌道重疊、電荷分布和鍵合強(qiáng)度,從而調(diào)控納米材料的性能.它為設(shè)計(jì)和優(yōu)化功能器件提供了較大的靈活性[42].應(yīng)變定義為 ε=(L-L0)/L0×100% ,其中L0和L分別是應(yīng)變前和應(yīng)變后單胞的晶格常數(shù).這里,我們以NR(9)為例來(lái)研究應(yīng)變對(duì)其磁電子特性的調(diào)控作用.在實(shí)驗(yàn)上,拉伸應(yīng)變比壓縮應(yīng)變?nèi)菀讓?shí)現(xiàn),所以我們只考慮軸向拉伸應(yīng)變,如圖6(a)所示,且應(yīng)變范圍限制在0-10%之內(nèi).計(jì)算表明：在不同應(yīng)變下,NR(9) 始終保持FM基態(tài),其態(tài)密度如圖6(b)所示,可以看出,在拉伸過(guò)程中,NR(9)保持磁金屬性不變.然而,α-自旋和β-自旋在費(fèi)米能級(jí)上的態(tài)密度是應(yīng)變依賴性的.為了描述這一性質(zhì),我們?nèi)杂?jì)算費(fèi)米能級(jí)上的自旋極化率SPF,如圖6(c)所示.顯然,SPF具有應(yīng)變的靈活可調(diào)性,SPF隨應(yīng)變先減后增再減,在 ε ≥ 6%時(shí),自旋極化率穩(wěn)定在一個(gè)較小的變化范圍內(nèi).SPF在拉伸為4%時(shí)達(dá)到最大值85.6%,這是一個(gè)相當(dāng)高的值; 而在拉伸為8%時(shí)達(dá)到最小值,幾乎為零.這意味著可設(shè)計(jì)一個(gè)機(jī)械開(kāi)關(guān)來(lái)控制低偏壓下的自旋輸運(yùn),使它可逆地工作在高自旋極化(拉伸為4%時(shí))與幾乎無(wú)自旋極化(拉伸為8%時(shí))之間.

最后,我們計(jì)算了NR(9)的磁矩和磁化能隨拉伸應(yīng)變的變化情況,如圖6(d)所示.可以看出,在較低的應(yīng)變下,即在 ε ≤ 6%的范圍內(nèi),納米帶的磁矩和磁化能均低于未施加應(yīng)力時(shí)的情況.但進(jìn)一步拉伸納米帶,它的磁矩和磁化能單調(diào)增加.這也許是因?yàn)槔鞈?yīng)變?cè)龃箧I長(zhǎng),從而減少(增加)共價(jià)鍵(離子鍵)成分,使未配對(duì)電子增加而提高磁性(磁矩變大).一般而言,磁矩增大,磁穩(wěn)定性相應(yīng)提高,即磁化能隨之增加.

圖6 應(yīng)變效應(yīng) (a) 對(duì)NR(9)施加拉伸應(yīng)力的模型圖,僅鐵磁基態(tài)下被考慮; (b)施加不同應(yīng)變時(shí)的態(tài)密度(DOS)變化情況;(c)費(fèi)米能級(jí)上的自旋極化率SPF 隨應(yīng)變的變化; (d)磁矩(M)和磁化能(EM)隨應(yīng)變的變化Fig.6.Strain effects：(a) The schematic for NR(9) applied by stretching strain,only the FM ground state is taken into account;(b) the DOS versus strains; (c) the spin polarity efficiency at the Fermi level SPF versus strains; (d) the magnetic moment (M) and magnetize energy (EM) versus strains.

4 總 結(jié)

對(duì)二維FGT材料進(jìn)行剪裁得到FGT納米帶,并對(duì)其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和磁電子學(xué)特性進(jìn)行了詳細(xì)的研究.計(jì)算的結(jié)合能及分子動(dòng)力學(xué)模擬表明納米帶的幾何結(jié)構(gòu)是非常穩(wěn)定的.較大的磁矩及磁化能表明納米帶的磁性非常穩(wěn)定.特別是在費(fèi)米能級(jí)上,納米帶具有較高的SPF,如NR(5)的SPF可達(dá)100%.同時(shí)發(fā)現(xiàn)SPF隨納米帶寬度變化有明顯的奇偶振蕩效應(yīng),且納米帶的SPF比二維單層的情況有明顯優(yōu)勢(shì).此外,拉伸效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果表明,應(yīng)變可以靈活地調(diào)節(jié)納米帶的SPF使其在接近零值和85.6%之間變化,這意味著可設(shè)計(jì)一個(gè)機(jī)械開(kāi)關(guān)來(lái)控制低偏壓下的自旋輸運(yùn),使其可逆地工作在高自旋極化與無(wú)自旋極化之間.這些研究表明FGT納米帶對(duì)于研發(fā)靈活可調(diào)的磁器件有潛在應(yīng)用.