連文豪，潘雪兒，楊景軒，張忠林，郝曉剛

(太原理工大學 化學化工學院，太原 030024)

近年來，隨著優(yōu)質(zhì)煤炭資源的日漸減少，對褐煤等劣質(zhì)煤種的利用日益受到重視[1-2]。為實現(xiàn)褐煤資源的清潔、高效利用，日本東京大學提出了三塔式循環(huán)流化床反應系統(tǒng)(triple-bed circulating fluidized bed，TBCFB)[3-5]。該系統(tǒng)主要包含燃燒器、熱解器、氣化器等三個反應單元。鑒于熱解反應速度較快，且產(chǎn)物易發(fā)生二次反應，選擇下行床作為熱解反應器。然而，下行床內(nèi)氣、固并流順重力場流動，帶來固含率較低的缺點[6]；這不利于相間的快速換熱，進而影響了反應效率。因此，如何提高床層固含率是目前該領域的焦點問題。

為提高下行床內(nèi)固含率，主流思路有兩種，即降低氣速和提高通量。然而，大量研究表明，采用低氣速、零氣速甚至逆流等方式都無法顯著提高床層固含率，固含率仍保持在10-2數(shù)量級[7-8]。因此，研究者們寄希望于通過提高顆粒通量以實現(xiàn)增濃。日本東京大學在TBCFB系統(tǒng)內(nèi)引入氣封床以改善系統(tǒng)內(nèi)顆粒流動情況，將顆粒循環(huán)通量提高到439 kg·m-2·s-1，并獲得2.1%的固含率[9]。李志強等[10]設計了一個提升管-下行床-提升管耦合系統(tǒng)，通過提高二級進風量以及顆粒儲量，將循環(huán)通量提高到400 kg·m-2·s-1，并得到5.5%的固含率。相比于上述通過優(yōu)化系統(tǒng)壓力分布以提高通量的方式，更常見的方式是改進進料器結構。劉衛(wèi)東等[11]設計了一個帶有漏斗狀進料結構的下行床反應器；在該進料器的輔助下，顆粒循環(huán)通量達到400～1 500 kg·m-2·s-1，相應地獲得了高達10%～20%的固含率。與之類似，陳恒志等[12]在一個帶有漏斗狀進料結構的下行床中進行了實驗，實現(xiàn)了高達600 kg·m-2·s-1的顆粒循環(huán)通量，同時獲得了14%的固含率。參考該類進料器結構，本課題組提出將圓柱形下行床出口收窄，改進為錐形下行床，結果表明該床型確實可以在一定程度上提高固含率[13]。然而，前期工作僅考察了反應器結構、操作氣速等因素的影響，沒有考慮顆粒通量、密度和粒徑等因素的影響。本文通過CFD數(shù)值模擬，詳細考察了顆粒通量、密度和粒徑等因素對錐形下行床內(nèi)流動行為的影響，以期為錐形下行床的推廣及優(yōu)化提供一些定性指導。

1 模擬方法及驗證

1.1 幾何模型

為便于比較，本研究選擇與前期工作相同的反應器結構[13]，如圖1所示。圖1中，傳統(tǒng)圓柱形下行床為參照反應器。

圖1 4種不同結構的下行床示意圖(單位：m)Fig.1 Schematic diagram of the four downers with different outlet diameter

1.2 CFD模型

綜合考慮模擬計算效率與精度要求，選擇雙流體模型(two fluid model，TFM)作為基礎模型。通過耦合顆粒動力學理論(kinetic theory of granular flow，KTGF)封閉顆粒擬流體化后引入的壓力相與剪應力相，同時引入k-ε雙方程湍流模型考慮氣相的湍流行為。

采用商用流體力學軟件FLUENT 15.0進行數(shù)值模擬。為便于計算，所有結構均簡化為2D網(wǎng)格。在正式模擬計算之前，對模型及相關經(jīng)驗參數(shù)都進行了詳細考察，以確保計算結果的合理[13]。模擬所用參數(shù)見表1.通過網(wǎng)格無關性考察，網(wǎng)格總數(shù)取值為122 500.

表1 模擬參數(shù)表Table 1 Simulation model parameters

文獻[13]已經(jīng)證實該模型的模擬結果準確可靠。鑒于本文使用的是相同的模型，這里不再重復討論。

2 結果與討論

2.1 徑向固含率的分布

2.1.1顆粒通量對徑向固含率分布的影響

為與本課題組之前工作保持一致，本研究同樣選取下行床出口位置處徑向固含率的分布進行比較。結果如圖2所示。

vg=6.1 m·s-1，ρs=1 545 kg·m-3，ds=54 μm圖2 不同顆粒通量下徑向固含率的分布Fig.2 Radial solids holdup distribution with different solids flux

圖2中，出口直徑為0.14 m的反應器是作為參照反應器的傳統(tǒng)圓柱形下行床反應器。圖2清晰地捕捉到了圓柱形下行床中的濃相環(huán)形區(qū)現(xiàn)象，定性驗證了模型的準確性。此外還可發(fā)現(xiàn)，錐形下行床中同樣存在濃相環(huán)形區(qū)，且比圓柱形下行床更加明顯。原因是錐形下行床沿流動方向截面逐漸縮小，使得顆粒與壁面的碰撞頻率顯著增加，強化了顆粒的橫向遷移；更多的顆粒向濃相環(huán)形區(qū)移動，使得錐形下行床中濃相環(huán)形區(qū)更加顯著。

對比圖2(a)和(b)可以發(fā)現(xiàn)，當顆粒通量較高時，所有床型的固含率均顯著提高；這與傳統(tǒng)下行床的結論一致[14]，即提高顆粒通量有助于固含率的提高。原因可能是，較高的顆粒通量意味著單位時間內(nèi)有更多的顆粒進入反應器。固含率是顆粒相在反應器中的體積分數(shù)。因此，當其他操作條件一定時，固含率隨顆粒循環(huán)通量的增加而增加。

圖2(a)中，當顆粒通量為151 kg·m-2·s-1時，隨反應器出口直徑的減小，濃環(huán)峰值呈先顯著增大再減小的趨勢，最大值出現(xiàn)在出口直徑為0.07 m的錐形下行床中。原因是縮小出口直徑會同時增大氣速和顆粒通量；前者會降低固含率，后者會提高固含率。當反應器出口直徑輕微縮小時，氣速沿軸向變化不明顯，但顆粒與壁面相互作用顯著增強，因而濃環(huán)峰值增大；進一步縮小出口直徑時，氣速顯著增大并轉變?yōu)榭刂埔蛩?，因而濃環(huán)峰值降低。圖2(b)中，當顆粒通量增加到400 kg·m-2·s-1時，隨著出口直徑的減小，濃環(huán)峰值始終保持逐漸增加的趨勢。這種反差是由于當氣速不變時，增加顆粒通量相當于強化了顆粒通量對固含率的影響程度，間接弱化了氣速的作用，使得氣速更難轉變?yōu)榭刂埔蛩亍猸h(huán)峰值的最大值出現(xiàn)在出口直徑為0.02 m的錐形下行床中，意味著當出口直徑縮小到0.02 m時，氣速才剛轉變?yōu)榭刂埔蛩?，或甚至還未轉變?yōu)榭刂埔蛩?。該現(xiàn)象在一定程度上也體現(xiàn)了自然界中廣泛存在的競爭與協(xié)調(diào)作用機制。

2.1.2顆粒密度對徑向固含率分布的影響

圖3與圖2(a)除顆粒密度ρs不同外，其他操作條件均相同。對比兩幅圖可以發(fā)現(xiàn)，當顆粒密度較高時，所有床型固含率均顯著降低，這與傳統(tǒng)下行床情形下所得結論一致，即較高的顆粒密度不利于固含率的提高[14]。較高的顆粒密度會帶來兩方面影響：一是單位時間進入反應器的顆粒數(shù)量減少；二是單個顆粒的質(zhì)量更大，顆粒可以達到更高的速度。以上兩個因素均會導致固含率降低。

Gs=151 kg·m-2·s-1，vg=6.1 m·s-1，ρs=800 kg·m-3，ds=54 μm圖3 顆粒密度對徑向固含率分布的影響Fig.3 Effect of particle density on radial solids holdup distribution

進一步分析發(fā)現(xiàn)：當顆粒密度為800 kg·m-3時，氣速在出口直徑縮小至0.02～0.04 m時才轉變?yōu)榭刂埔蛩?；而當顆粒密度為1 545 kg·m-3時，氣速在出口直徑縮小到0.07 m時就已轉變?yōu)榭刂埔蛩亍Ｔ谙嗤w粒通量時，圖3條件下進入反應器的顆粒數(shù)量要顯著高于圖2(a)中的顆粒數(shù)量，強化了顆粒密度對固含率的影響程度，間接使得氣速更難轉變?yōu)榭刂埔蛩亍?/p>

2.1.3粒徑對徑向固含率分布的影響

圖4與圖2(a)除粒徑ds不同外，其他操作條件均相同。對比兩幅圖可以發(fā)現(xiàn)，隨著粒徑的增加，所有床型濃相環(huán)形區(qū)出峰位置均向中心偏移。這是由于在相同顆粒密度下，較大的顆粒具有更大的質(zhì)量，因而慣性更大，與壁面碰撞后相應地可以橫向遷移更遠，導致濃相環(huán)形區(qū)出峰位置更靠近中心。此外還可發(fā)現(xiàn)，較大的粒徑會導致固含率的輕微降低，原因是較大的顆粒由于質(zhì)量較大可以達到更高的速度，導致固含率降低。

Gs=151 kg·m-2·s-1，vg=6.1 m·s-1，ρs=1 545 kg·m-3，ds=128 μm圖4 粒徑對徑向固含率分布的影響Fig.4 Effect of particle size on radial solids holdup distribution

2.2 軸向流動規(guī)律

2.2.1顆粒通量對軸向壓力分布的影響

圖5(a)和5(b)分別是在顆粒通量Gs為100 kg·m-2·s-1和400 kg·m-2·s-1條件下獲得的軸向壓力分布圖。圖5(a)和5(b)中圓柱形下行床的軸向壓力分布與文獻結論一致，清晰地給出了先下降后上升最后斜率保持不變的趨勢，依次對應于第一加速段、第二加速段和充分發(fā)展段[15]。由之前工作可知，錐形下行床中壓力軸向分布發(fā)生了顯著變化，呈先下降后上升再下降的趨勢，依次對應于第一加速段、第二加速段和第三加速段。詳細討論請參閱文獻[13]。

vg=6.1 m·s-1，ρs=1 545 kg·m-3，ds=54 μm軸向位置以進口為基準，以下同圖5 不同顆粒通量下軸向壓力的分布Fig.5 Axial pressure distribution with different solids flux

圖5中，增大顆粒循環(huán)通量幾乎不會影響圓柱形下行床和錐形下行床中各個流動階段的長度，原因與下行床內(nèi)床層固含率較低有關。由圖2可知，雖然顆粒循環(huán)通量從151 kg·m-2·s-1提升到400 kg·m-2·s-1時固含率提升了約2倍，但由于固含率基數(shù)較小，即使提升2倍之后，實際固含率仍然不高(<5%)；較低的固含率并不會明顯影響反應器內(nèi)的顆粒流動行為。在這種情況下，兩類下行床中各個流動階段間的臨界點，即零壓力梯度點以及顆粒力平衡點主要由氣速以及顆粒性質(zhì)共同決定，而與顆粒通量關系較小，故顆粒循環(huán)通量幾乎沒有影響各個流動階段的長度。

此外還發(fā)現(xiàn)，增大顆粒循環(huán)通量會使每個流動階段的壓力變化幅度更大；這可由能量守恒定律解釋。對于4個下行床反應器，無論處于哪個階段，必然存在著氣相與顆粒相之間的能量交換：較低速度的顆?？梢詮臍庀喃@取部分能量用于加速，較高速度的顆粒也可以將自身的勢能傳遞給氣相。當顆粒循環(huán)通量較高時，意味著反應器內(nèi)顆粒負載較大，此時氣固間能量交換勢必更加劇烈，導致反應器內(nèi)產(chǎn)生更為顯著的壓力變化；而當顆粒循環(huán)通量較低時，氣固之間的能量交換較弱，壓力變化較為平緩。

2.2.2顆粒密度對軸向壓力分布的影響

圖6是在不同顆粒密度下得到的軸向壓力分布圖。由圖可知，增大顆粒密度會使零壓力梯度點下移，即第一加速段變長，原因是密度較大的顆粒由于較大的慣性需要更長的距離完成加速。除此之外，圖6(a)和6(b)之間的差別很小。實際上，不同顆粒粒徑下得到的軸向壓力分布亦是如此。這可由2.2.1部分討論內(nèi)容解釋，即反應器內(nèi)壓力變化幅度主要由顆粒循環(huán)通量以及操作氣速決定。為了更清晰地表達顆粒密度及粒徑對軸向流動規(guī)律的影響，本文接下來重點對軸向氣固速度分布進行了考察。

Gs=151 kg·m-2·s-1，vg=6.1 m·s-1，ds=54 μm圖6 不同顆粒密度下軸向壓力的分布Fig.6 Axial pressure distribution with different particle density

2.2.3顆粒密度對軸向氣固速度分布的影響

圖7是在不同顆粒密度下得到的軸向氣固速度分布圖。由圖可知，密度較低的顆粒跟隨性較好，在整個流場中氣固間滑移速度(即氣固速度差)都較小。而對于密度較大的顆粒，其滑移速度在大部分軸向位置處均較大；原因是密度較大的顆粒慣性較大，需要較大的滑移速度才能有效推動顆粒。此外還可發(fā)現(xiàn)，在圓柱形下行床中，當顆粒密度較大時，顆粒充分發(fā)展后的滑移速度較大；原因是密度較大的顆粒重力更大，需要較大的滑移速度才能產(chǎn)生足夠的曳力以平衡重力。

Gs=151 kg·m-2·s-1，vg=6.1 m·s-1，ds=54 μm圖7 不同顆粒密度下軸向氣、固速度的分布Fig.7 Axial gas and solids real velocity distribution with different particle density

2.2.4粒徑對軸向氣固速度分布的影響

圖8是在不同粒徑下得到的軸向氣固速度分布圖。圖7(c)除粒徑不同外，其他操作條件均與圖8相同。對比圖7(c)、8(a)和8(b)可以獲得與2.2.3部分類似的規(guī)律，即粒徑較小的顆粒跟隨性較好，而粒徑較大的顆粒在大部分軸向位置處其滑移速度均較大；原因與2.2.3部分類似，即較大的顆粒具有較大的慣性，需要較大的滑移速度才能有效推動顆粒運動。還可發(fā)現(xiàn)，當粒徑較大時，圓柱形下行床中平衡時滑移速度較大，原因同上。

Gs=151 kg·m-2·s-1，vg=6.1 m·s-1，ρs=2 600 kg·m-3圖8 不同粒徑下軸向氣、固真實速度分布Fig.8 Axial gas and solids real velocity distribution with different particle size

2.3 錐形下行床對增濃的影響

在之前工作中，通過固定氣速考察了錐形下行床對固含率的影響，發(fā)現(xiàn)錐形下行床對固含率的提升幅度有限，如圖9中黑線與紅線所示。實際上，從反應角度講，更合理的比較基準應為相同停留時間，即tg相同。以褐煤熱解為例，當褐煤粒徑固定時，若外界固含率沒有發(fā)生極為顯著的變化，其所需反應時間應基本保持不變。若在錐形下行床中使用相同氣速，勢必顯著降低褐煤顆粒停留時間，導致反應不充分。基于此，本工作以相同停留時間為基準，重新考察了錐形下行床對固含率的影響。

Gs=151 kg·m-2·s-1，ρs=1 545 kg·m-3，ds=54 μm圖9 不同比較基準下錐形下行床對固含率的影響Fig.9 Effect of conical downers on the solids holdup under different comparison base

由圖9中藍線和粉線可知，在相同停留時間下，錐形下行床可顯著提高床層平均固含率，進而提高相間換熱效率及反應效率。這進一步體現(xiàn)了錐形下行床作為褐煤熱解反應器的優(yōu)越性。

2.4 錐形下行床與圓柱形下行床的比較

錐形下行床與圓柱形下行床流型均為氣固并流順重力場流動，因此均適用于反應迅速且目標產(chǎn)物為中間產(chǎn)物的快速反應。結合兩者各自特點，它們的潛在應用場景可進一步細分為：圓柱形下行床適用于氣相作為反應物的快速反應，而錐形下行床適用于顆粒相作為反應物的快速反應。若氣相為反應物，使用錐形下行床勢必縮短氣相停留時間，導致反應不夠充分；若要維持足夠反應時間，必然要求降低入口氣速，這意味著降低了反應器的處理能力。所以，錐形下行床不適用于氣相作為反應物的快速反應，而使用圓柱形下行床不存在該問題。若固相為反應物，使用圓柱形下行床存在固含率低的缺點；而使用錐形下行床一方面可以顯著提高床層固含率，另一方面為了維持足夠的反應時間需要降低操作氣速，一定程度上可以節(jié)約載氣的消耗。同時，更少的載氣消耗意味著載氣對生成的氣態(tài)產(chǎn)物的稀釋更少，后續(xù)分離成本更低。因此，錐形下行床更適用于顆粒相作為反應物的快速反應。

3 結論

本文采用CFD數(shù)值模擬方法系統(tǒng)考察了顆粒循環(huán)通量、顆粒密度、粒徑等因素對錐形下行床中徑向和軸向流動規(guī)律的影響，得出如下結論：

1) 增加顆粒循環(huán)通量或降低顆粒密度均可顯著提高床層固含率，強化顆粒流對濃相環(huán)形區(qū)峰值的影響，使氣速更難以轉變?yōu)榭刂埔蛩亍?/p>

2) 改變顆粒粒徑主要影響濃相環(huán)形區(qū)出峰位置，對固含率影響相對較弱。

3) 改變顆粒循環(huán)通量會顯著影響反應器內(nèi)軸向壓力變化幅度，而改變顆粒密度、粒徑對軸向壓力變化幅度影響較弱。

4) 降低顆粒密度和粒徑有助于降低氣固間滑移速度，縮短第一加速段長度，有效提高顆粒的跟隨性。

5) 錐形下行床可以顯著提高床層平均固含率，更適合于顆粒相作為反應物的快速反應；而圓柱形下行床更適合于氣相作為反應物的快速反應。

需要說明的是，本文的研究工作是基于冷態(tài)條件展開的，相關熱態(tài)研究仍有必要進行。