關(guān)進(jìn)安,樊栓獅,梁德青,萬麗華,李棟梁
(1.中國科學(xué)院廣州能源研究所,廣州 510640;2.中國科學(xué)院天然氣水合物重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣州 510640;3.廣東省新能源和可再生能源研究開發(fā)與應(yīng)用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣州 510640;4.中國科學(xué)院廣州天然氣水合物中心,廣州 510640;5.華南理工大學(xué) 化學(xué)與化工學(xué)院,傳熱強(qiáng)化與過程節(jié)能教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣州 510640)
自然界中由水分子和氣體分子組成的水合籠型物質(zhì)被稱為天然氣水合物或簡稱為水合物,由于其遇火可以燃燒,又常被稱為可燃冰。自從1810年英國化學(xué)家HUMPHREY爵士在實(shí)驗(yàn)室偶然發(fā)現(xiàn)固態(tài)氯氣水合物后,在約一百多年間天然氣水合物僅限于實(shí)驗(yàn)室內(nèi)學(xué)術(shù)探索上;1934年HAMMERSCHMIDT證實(shí)了堵塞天然氣輸送管線的固體物質(zhì)是水合物而不是冰,從而引起工業(yè)界的關(guān)注;20世紀(jì) 50年代初研究人員通過 X射線衍射證實(shí)水合物的化合結(jié)構(gòu);60年代中期俄羅斯的 MAKOGON及同事認(rèn)識到,只要保持低溫和高壓的環(huán)境,在自然界沉積物中水合物也能賦存;70年代初在美國阿拉斯加北部斜坡、加拿大馬更些(Mackenzie)三角洲等北極圈凍土區(qū)中發(fā)現(xiàn)一定厚度的水合物儲層;深海鉆探計(jì)劃(DSDP)和大洋鉆探計(jì)劃(ODP)于80年代初開始相繼在大陸沿岸如墨西哥灣、南海海槽等多處勘探到海底水合物沉積層并鉆采出樣品,水合物作為自然環(huán)境的有機(jī)組成部分和一種巨大的能源碳寶庫才正式引起科學(xué)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注[1-2]。
自然界沉積物中水合物的生成和穩(wěn)定存在需要充足的孔隙水和氣源、高壓低溫的熱力學(xué)環(huán)境等條件,主動/被動大陸邊緣海底沉積層和極地凍土層等環(huán)境都適合成為水合物賦存的場地。世界上主要已探明的凍土帶水合物藏主要分布在美國、加拿大和俄羅斯北極陸坡區(qū)域,這些地區(qū)平均氣溫低,形成了很厚的永久凍土帶,在這些地方水合物穩(wěn)定區(qū)域頂界往往位于地面之下約200 ~ 300 m深的凍土層內(nèi),底部邊界根據(jù)地?zé)岷涂紫端}度的不同而有所不同,一般在500 ~ 1 200 m范圍深處。在這樣的環(huán)境下,水合物的自保護(hù)效應(yīng)使得其能在亞穩(wěn)定狀態(tài)內(nèi)存在一段時間。YAKUSHEV等[3](2000)對二氧化碳水合物的分解實(shí)驗(yàn)研究表明,西伯利亞凍土帶的殘留水合物因自保護(hù)效應(yīng)能圈閉更大量的氣體。在馬更些三角洲的 Malik水合物鉆井區(qū),已探明在約110 m厚的沉積層中至少發(fā)育有10個不連續(xù)的水合物沉積層,水合物含量最高可達(dá)80%,在2002年試采中收集了超過 150 m長度的水合物沉積物巖芯,用于室內(nèi)水合物物性測試[4]。
在海洋或湖泊的深水區(qū)域也存在水合物,但是由于內(nèi)陸湖底的水合物一般不能形成富集的厚層狀沉積層,因此科技和工業(yè)界更關(guān)心海水深度大于800 m的具有一定厚度多孔沉積物的海床區(qū)域。全球海域水合物主要分布在陸緣海底斜坡和深海平原,由于具備良好的構(gòu)造和沉積條件,海底陸坡當(dāng)前成為水合物大規(guī)模形成和分布的首要勘探靶區(qū)。主動和被動大陸邊緣兩類地區(qū)的構(gòu)造性質(zhì)和地質(zhì)結(jié)構(gòu)體有很大不同,通常陸海板塊俯沖活動造成主動陸緣構(gòu)造活動強(qiáng)烈,巖漿作用活躍、地溫梯度高且擠壓應(yīng)力復(fù)雜,擠壓作用促使廣泛發(fā)育的斷層和褶皺等構(gòu)造作為通道向上輸運(yùn)深部含烴流體并形成水合物堆積體,其中的增生楔由于沉積物更為充足,非常有利于水合物大規(guī)模成藏。相比之下,被動大陸邊緣陸架更寬、陸坡更緩、陸裙更平,歐亞大陸邊緣海大多是這種類型,在這些地區(qū)的下陸架?陸坡區(qū)或陸坡?陸隆區(qū)邊緣處,拉伸構(gòu)造運(yùn)動使得大陸邊緣盆地更為離散,由于沉積作用明顯,通常形成了足夠厚度的多孔介質(zhì)沉積層,是天然氣水合物富集成藏的理想場所。我國南海北部陸坡同時具備主動和被動大陸邊緣的特征,深部流體活動異?;钴S,局部區(qū)域熱流較高,自晚中新世以來形成了數(shù)千米厚度的砂質(zhì)沉積物[5-7],結(jié)合地球物理勘探資料,特別是似海底反射(BSR)的指示標(biāo)志,2007年中國地質(zhì)調(diào)查局在神狐海域上陸坡區(qū)珠江口盆地白云凹陷開展的GMGS1次調(diào)查中的SH2、SH3和SH7三個站位發(fā)現(xiàn)了水合物富集層(見圖1)[8-9],2017年中國地調(diào)局又在該地實(shí)施了國內(nèi)首次海域水合物試采,為期三個月的水合物試采獲得圓滿成功,累計(jì)產(chǎn)氣量超過30萬m3,平均日產(chǎn)5 000 m3,最高日產(chǎn)量3.5萬m3,是全球首次實(shí)現(xiàn)泥質(zhì)粉砂水合物儲層的安全可控開采[10]。
全球約有 27%的陸地和 90%的海洋都屬于水合物可能分布的區(qū)域,到目前為止大洋海底已經(jīng)確認(rèn)存在水合物儲層的位置為:日本南海、印度沿海、美國墨西哥灣、美國白令海峽外海、中國南海、韓國東海、特立尼達(dá)和多巴哥沿海等海域。不少科研人員對這種新能源的資源前景做了樂觀估計(jì),KVENVOLDEN[11](1995)曾估算海洋及大陸凍土帶中天然氣水合物總儲量(以甲烷水合物為主)相當(dāng)于全球非可再生能源(煤、石油和天然氣)儲量的兩倍左右,加上毗鄰的與之關(guān)聯(lián)的游離氣量,估計(jì)結(jié)果還可能會大些;BOSWELL等[12](2011)和COLLETT等[13](2015)預(yù)測全球約有1013~ 1014m3的甲烷存在海洋可利用水合物中,約1012m3甲烷存在可利用極地水合物中,按現(xiàn)今全球每年消耗天然氣算,可供人類使用100年。根據(jù)這些預(yù)測,可以說天然氣水合物將會是未來人類一種可期待的高清潔能源物質(zhì)(圖2)。
圖1 神狐水合物區(qū)GMGS1次調(diào)查中SH2站位的溫壓相圖(左)和對應(yīng)濃度相圖(右)[8-9]:熱場對水合物賦存影響很大,當(dāng)溫梯度由當(dāng)前的0.047℃/m(線DI)升高為0.057℃/m(線CH)或降低至0.037℃/m(線EJ),水合物區(qū)域底界將由目前的海底下240 m相應(yīng)變?yōu)?05 m或325 mFig.1 The pressure-temperature phase area (left) and pressure-concentration area (right) of site SH2 in Shenhu area: if the local geothermal gradient becomes warmer from the present 0.047 °C/m (line DI) to 0.057 °C/m (line CH), the hydrate stable zone bottom moves from the current 240 meters below seafloor (mbsf) to 205 mbsf, accordingly; if it changes to 0.037 °C/m (line EJ), the HSZ bottom will accordingly change to 325 mbsf
圖2 估算的全球海域甲烷水合物可能分布區(qū)域及穩(wěn)定區(qū)域厚度(修改自文獻(xiàn)[14])Fig.2 Prediction of possible distribution and thickness of global submarine methane hydrate (revised from literature [14])
自然界中形成水合物的烴源一般來源于生物成因或者熱成因氣體,根據(jù)天然氣水合物油氣系統(tǒng)概念,評價水合物儲層的要素包括溫壓條件、氣源、水源、氣體運(yùn)移、儲集巖和時間[15],需要說明的是并不是所有的水合物資源都具備開采經(jīng)濟(jì)價值。BOSWELL等[16](2009)提出了由四種主要的天然氣水合物層組成的資源金字塔模型(見圖3),最有希望開發(fā)和利用的儲藏位于塔頂,而最難開發(fā)的部分位于塔底,從上到下依次為:極地富砂儲層、富粘土的裂縫型儲層、大量位于海底的水合物沉積層、彌散沉積于非滲透性粘土中的低濃度儲層,其中處于塔尖的兩種類型由于水合物含量高且地層滲透性良好而最有可能先實(shí)現(xiàn)工業(yè)化開采。從塔頂?shù)剿?,雖然水合物估計(jì)資源量增加,但是儲層開采品質(zhì)卻在變差,生產(chǎn)難度的增加而分解氣體采收率的降低使得這些資源潛力基本無法商業(yè)化。近年來,研究人員對自然界水合物賦存有了進(jìn)一步的理解,認(rèn)為不能籠統(tǒng)地計(jì)算所有甲烷資源量,而是應(yīng)該對水合物資源量進(jìn)行諸如能源、氣候等功能性分類,涉及能源方面,需重點(diǎn)考慮那些可回收的、可被人類開發(fā)利用的儲層類型。由此,對水合物資源量的估算應(yīng)集中于水合物資源金字塔頂端的幾種經(jīng)濟(jì)型水合物藏,如凍土區(qū)中砂巖層水合物、海底砂巖儲層水合物、海底泥質(zhì)裂縫型水合物等。
圖3 水合物資源金字塔表明可開采性(修改自文獻(xiàn)[16])Fig.3 Gas hydrate resource pyramid and according exploitability(revised from literature [16])
2000年以來,美國、日本、加拿大、德國、印度 5國合作,實(shí)施加拿大馬更些三角洲凍土帶Mallik計(jì)劃,以Mallik5L-38井水合物開發(fā)試驗(yàn)為標(biāo)志,天然氣水合物的研究進(jìn)入全面野外作業(yè)階段,為此各國投入了巨大的人力和物力:美國先后兩次立法加強(qiáng)水合物的研究工作,2014年末宣布4年內(nèi)投資5 800萬美元用于水合物儲層形成、分布及其原位物理力學(xué)性質(zhì)的研究,最終目標(biāo)是2025年前實(shí)現(xiàn)海上商業(yè)化開采;歐洲自然科學(xué)基金委資助的海洋綜合研究科學(xué)從2000年始即對天然氣水合物的生物地球化學(xué)、水合物?沉積物?水?氣體系統(tǒng)的物化特性和環(huán)境特征、水合物調(diào)查技術(shù)等進(jìn)行了重點(diǎn)研究(ESF-Marine Board, 2002);日本已投入數(shù)十億美元進(jìn)行水合物勘探開發(fā)研究,先后制定了“甲烷水合物研究及開發(fā)推進(jìn)初步計(jì)劃”、“21世紀(jì)甲烷水合物開發(fā)計(jì)劃(簡稱MH21)”兩個發(fā)展規(guī)劃,特別在2013年進(jìn)行了全球首次海洋水合物試開采試驗(yàn),發(fā)現(xiàn)了砂堵等一些關(guān)鍵工程問題,為后續(xù)商業(yè)化開采邁出了重要一步。當(dāng)前全球范圍對水合物資源的開采利用正在緊鑼密鼓地進(jìn)行,除美國和日本外,其他國家如印度、韓國、俄羅斯、加拿大、德國、墨西哥等也制訂了開發(fā)天然氣水合物的技術(shù)研究和發(fā)展計(jì)劃(見圖4),同時,針對天然氣水合物基礎(chǔ)理論研究的大洋鉆探計(jì)劃(DSDP、ODP和IODP)航次研究也極大地推動了相關(guān)研究的發(fā)展,并取得了令人矚目的成果。
圖4 20世紀(jì)40年代以來全球主要海域水合物鉆探項(xiàng)目時間線(修改自文獻(xiàn)[17])Fig.4 The history and timeline of worldwide major offshore gas hydrate drilling expeditions (1940-2020) (revised from literature [17])
從20世紀(jì)90年代后期我國科學(xué)家逐漸開展了水合物勘探領(lǐng)域的前期探索工作,中國地調(diào)局在預(yù)測可能存在水合物層的凍土帶和海域區(qū)域進(jìn)行地質(zhì)、地球物理、地球化學(xué)等綜合性野外勘查:確認(rèn)了南海西沙海槽、東沙群島南部、筆架南盆地、南沙斷陷盆地等區(qū)域的BSR標(biāo)志,于2007-2016年期間四次在南海北部陸坡區(qū)鉆采出不同類型的水合物沉積物巖心樣品,并進(jìn)一步于2017年中在神狐海域成功試采出水合物儲層氣,充分證實(shí)了該區(qū)域海洋水合物資源前景[6,18];指出了西北羌塘盆地、可可西里陸相盆地、祁連山多年凍土區(qū)等地都是理論上較好的勘探靶區(qū),并在祁連山木里地區(qū)的凍土層內(nèi)鉆井獲得了天然氣水合物實(shí)物樣品,東北漠河盆地多年凍土帶也報(bào)道了生物成因水合物儲層可能賦存的調(diào)查證據(jù)[19-20]??傮w而言,我國水合物資源前景巨大,海域水合物資源總量可達(dá)約1014m3,陸域水合物資源總量可達(dá)約 1013m3(見圖5),數(shù)值模擬的結(jié)果也顯示神狐區(qū)域水合物儲藏具備經(jīng)濟(jì)性開采價值,隨著中國天然氣水合物的調(diào)查研究進(jìn)程進(jìn)一步加快,目前正在過渡到商業(yè)性生產(chǎn)階段[21-22]。
圖5 目前我國已由鉆探取樣等手段獲得巖心的凍土和海洋水合物賦存區(qū)域示意簡圖:A-漠河凍土帶;B-祁連山凍土區(qū);C-羌塘凍土區(qū);D-南海北部陸坡區(qū)Fig.5 Gas hydrate in China: A-Mohe area; B-Qilian Mountain area; C-Qiangtang area; D-northern South China Sea
在了解和掌握了野外研究區(qū)域的構(gòu)造特征、沉積序列、氣源條件和熱力學(xué)環(huán)境之后,還需要進(jìn)一步確認(rèn)含水合物沉積層是否存在、探明水合物藏的空間界限以及評估水合物的資源潛力和開采經(jīng)濟(jì)性。目前主要采用地震波反演、鉆探取芯/測井以及室內(nèi)實(shí)驗(yàn)室測試三種手段。
地震波反演技術(shù)。該技術(shù)主要用于海洋水合物系統(tǒng)的勘探和評估,基本原理是利用聲波在天然氣水合物層和游離氣層高速傳播速率與一般海底沉積層中的不同,使用特定裝置發(fā)射P波和S波,進(jìn)而發(fā)現(xiàn)剖面上的 BSR、振幅空白帶、極性反轉(zhuǎn)、BSR與地層斜交等聲學(xué)特征,基于巖石物理的Biot固結(jié)理論/有效介質(zhì)理論進(jìn)行轉(zhuǎn)換,反推可能的水合物含量和分布。近些年中國地調(diào)局組織實(shí)施了“海域天然氣水合物資源勘查”工程,在南海北部陸坡區(qū)開展了多次多道高分辨率的地震波識別水合物層勘探工作,取得了一系列的成果。以神狐區(qū)域?yàn)槔?,基?D/3D地震資料的精細(xì)解讀、對比和追蹤,(1)識別出該地自下而上的晚中新世底界面(約11.6 Ma)、上新世底界面(約 5.3 Ma)和第四紀(jì)底界面(約1.8 Ma)的三個地層層序,結(jié)合BSRs分布和歷史沉積特征判斷水合物層最可能形成于第四紀(jì)以來的地質(zhì)時期;(2)探明該區(qū)域明確的 BSRs信號、游離氣層位置、氣煙囪/泥底辟結(jié)構(gòu)和斷層/斷裂帶發(fā)育等地質(zhì)現(xiàn)象,推測該區(qū)域高含量的水合物層很可能是深部含熱成因甲烷流體以斷層為通道上移進(jìn)入水合物穩(wěn)定區(qū)域形成,而分散型水合物與含生物成因甲烷側(cè)向遷移有關(guān);(3)逐步揭示了該區(qū)域廣泛發(fā)育的沉積物失穩(wěn)/海底滑坡現(xiàn)象的緣由和空間變化機(jī)制,推測沉積堆積作用、含氣流體在沉積層中的側(cè)向/垂向運(yùn)移及水合物分解是其重要的控制因素[23-24]。
鉆探取芯/測井技術(shù)。鉆井取芯是目前最直觀最可靠的識別水合物沉積層的地球物理方法,被ODP/DSDP和其他油氣公司廣泛使用并已在世界許多海域和凍土區(qū)獲取了水合物巖芯。鑒于水合物的易分解性質(zhì),科學(xué)家們研制出了新式的高保真保壓取芯器力圖鉆取出保持原始壓力狀態(tài)下的巖芯,然而,鉆井作業(yè)是個周期長開銷大的過程,所取巖芯往往不連續(xù)甚至破碎,為此通常配置其他地球物理測井手段以更好地了解鉆探地層的詳細(xì)地層結(jié)構(gòu)和沉積構(gòu)造特征。在GMGS3、GMGS4次野外調(diào)研中新使用的隨鉆成像測井(GVR)手段能夠結(jié)合圖像特征和幾何形態(tài)差異在垂向上連續(xù)和直觀地考察地層中等及以上尺度裂隙、層理、滑塌、結(jié)核和斷層等具體產(chǎn)狀及水合物的分布情況,解決了諸如觀測難等長久地質(zhì)難題,通過聯(lián)合使用鉆孔取樣和測井技術(shù)勘查出南海北部陸坡區(qū)水合物在沉積層空間上的伸展和分布情況,通過綜合利用隨鉆成像測井、電阻率頻譜、相對飽和度分析等手段刻畫出了神狐區(qū)域水合物發(fā)育依附斷層等地質(zhì)構(gòu)造的特征并精確評估了不同水合物的富集程度和開采價值[25-27]。
一般室內(nèi)測試技術(shù)。采用各種室內(nèi)技術(shù)手段和測試儀器探測水合物的地球物理、地球化學(xué)、工程地質(zhì)和力學(xué)特征,力求掌握從中觀到微觀跨尺度含水合物沉積物的一般賦存規(guī)律。首先,孔隙水地球化學(xué)特征作為天然氣水合物研究的主要組成部分,在與水合物相關(guān)的流體化學(xué)過程/響應(yīng)等研究中扮演重要角色,近些年來國內(nèi)沉積物孔隙水采樣和測試分析等技術(shù)已達(dá)到一流水平,如利用鹽度和硫酸根異常對神狐鉆研區(qū)域沉積層進(jìn)行了孔隙水樣識別和水合物飽和度計(jì)算,基于流體內(nèi)甲烷含量變化解釋了南海北部陸坡區(qū)淺表層沉積物早期成巖過程;其次,鑒于海洋水合物儲層基本上屬于非/弱固結(jié)細(xì)砂黏土層,一些研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)和搭建了水合物三軸和直剪實(shí)驗(yàn)平臺,對含水合物沉積物的工程力學(xué)特性開展了深入研究,根據(jù)連續(xù)介質(zhì)和離散端元等假設(shè)分析了水合物含量與沉積物有效圍壓的關(guān)系、應(yīng)力?應(yīng)變曲線的變化、峰值強(qiáng)度?有效圍壓?粘聚力和水合物飽和度之間的聯(lián)動規(guī)律等,為水合物安全開采提供了合理可信的本構(gòu)模型依據(jù);最后,科研人員還使用現(xiàn)代化的高精度儀器,如XRD、拉曼光譜、氣相色譜、同位素質(zhì)譜等,對神狐區(qū)域回收的含水合物沉積物樣品進(jìn)行了微觀測試,了解和掌握了該區(qū)域含水合物層的細(xì)觀特征,確認(rèn)該區(qū)域主要?dú)怏w為生物成因和熱成因來源的甲烷,占 97.6% ~99.95%,水合物籠子約1.189 nm,水合系數(shù)為6[28-30]。
研究自然界中水合物的不同賦存產(chǎn)狀和聚集特征并進(jìn)行歸納總結(jié)是弄清這種新能源物質(zhì)科學(xué)性和經(jīng)濟(jì)價值的重要步驟。按照物質(zhì)組分劃分有兩類:根據(jù)碳?xì)浠衔餁怏w成分比值和甲烷的同位素δ13C值判別甲烷氣體成因的氣源說,和根據(jù)孔隙水中陰離子(Cl?、SO42?等)、陽離子(Ca+、Mg+等)以及氫氧同位素異常對孔隙流體進(jìn)行地球化學(xué)測驗(yàn)進(jìn)而指示水合物存在情況的水源說,包括原地生成模式和孔隙流體擴(kuò)散模式等[31]。按照水合物存在的地理地質(zhì)環(huán)境和熱穩(wěn)定性劃分,可以分為陸地凍土層水合物和海洋水合物。這些簡單的劃分方式不能恰當(dāng)反映自然界水合物體系的復(fù)雜演化機(jī)制,需要更科學(xué)、更明確的儲層解讀。
隨著鉆取原位水合物巖心的增多,觀察和描述水合物在多孔介質(zhì)沉積層內(nèi)的微觀賦存形態(tài)逐漸變成熱點(diǎn)問題。DVORKIN 等[32](2003)認(rèn)為水合物的分布可以歸為在孔隙中間漂浮生長和膠結(jié)骨架且貼壁生長兩類端元;DAI等[33](2012)從水合物顆粒與骨架的膠結(jié)角度將其細(xì)分為 6種不同模式;BEST 等[34](2013)、胡高偉等[35](2014)分別通過聲學(xué)、熱學(xué)和 CT掃描等觀測了水合物在多孔介質(zhì)石英砂孔隙內(nèi)不同形成階段的形態(tài)及水合物飽和度變化過程;COLLETT[36](2014)觀察實(shí)際地層鉆采水合物巖心樣品后認(rèn)為自然界中水合物聚集形態(tài)可分為膠結(jié)砂和膠結(jié)粘土等四類;一些研究人員還從孔隙流體多相流動角度出發(fā)分析了含水合物沉積地層的靜水力學(xué)性質(zhì)以及與沉積地層的耦合演變機(jī)制,這些認(rèn)識表明自然界中水合物的分布和儲藏受地質(zhì)環(huán)境影響很大(見圖6)。
圖6 自然界中水合物在多孔介質(zhì)沉積物內(nèi)復(fù)雜的賦存和膠結(jié)模式[37]:(a)塊狀;(b)散布狀;(c)結(jié)核狀;(d)紋理狀;(e)層狀Fig.6 The complex occurrence and distribution model of natural gas hydrate[37]: (a) massive gas hydrate; (b) disseminated gas hydrate; (c) nodular gas hydrate; (d) vein gas hydrate; (e)layered gas hydrate
從自然界中水合物的宏觀產(chǎn)出狀態(tài)看,目前認(rèn)為存在著孔隙充填型水合物藏、裂縫充填型水合物藏以及塊狀水合物藏。一些學(xué)者以水合物成藏的地質(zhì)控制因素為依據(jù),將水合物藏分為斷層構(gòu)造儲藏、泥火山儲藏、地層控制儲藏和構(gòu)造?地層交互儲藏四類,滲透性良好的沉積層往往更易富集大含量水合物藏。TRéHU等[38](2006)根據(jù)海底水合物關(guān)聯(lián)系統(tǒng)內(nèi)流體的輸運(yùn)遷移模式提出了低流體通量擴(kuò)散型和高流體通量滲漏型兩種海洋天然氣水合物的成藏模式,認(rèn)為沿?cái)嗔押推扑閹У韧ǖ郎仙臍怏w可以在海底淺表層形成相對致密塊狀的滲漏型水合物,而在緩慢擴(kuò)散流體地層的水合物更多展示細(xì)粒、均勻和分散狀分布特點(diǎn)。樊栓獅等[39](2004)、CHEN等[40](2006)也相繼提出了擴(kuò)散型和滲漏型水合物的概念,從理論上完善了這類水合物成藏模式;楊勝雄等[26](2017)結(jié)合神狐鉆采水合物巖心的實(shí)地資料與地質(zhì)背景進(jìn)一步指出構(gòu)造滲漏型儲藏和地層擴(kuò)散型儲藏的不同特征,為我國海洋水合物藏的精細(xì)刻畫及找礦探礦遠(yuǎn)景規(guī)劃提供了明確的技術(shù)參考。此外,不少研究人員觀察到水合物自身與周圍不同環(huán)境的耦合關(guān)聯(lián),并嘗試提出綜合性的儲藏分類和概念體系,COLLETT等[41](2009)依照傳統(tǒng)油氣運(yùn)?聚?匯理論提出了水合物油氣系統(tǒng)(Gas-Hydrate Petroleum System)的概念,必須注意的是相對傳統(tǒng)油氣而言水合物儲層往往位于沉積層淺層,而且更易受到地層溫壓條件的影響,在海底往往是與當(dāng)?shù)厣鷳B(tài)系統(tǒng)交織在一起,甚至成為全球氣溫變化的組成部分(見圖7)。
圖7 不同天然氣水合物系統(tǒng)的組成原理圖(修改自文獻(xiàn)[13]):1類型更多為塊狀水合物聚集;2類型為海底水合物露頭;3類型兼有1、2型分布特征;4類型為分散狀水合物;5類型為沿岸凍土帶水合物層Fig.7 Schematic diagram of the composition of different natural gas hydrate systems (revised from literature [13])
將水合物作為一種新能源物質(zhì)進(jìn)行綜合利用時,學(xué)界更關(guān)注不同水合物儲層類型的經(jīng)濟(jì)價值,如針對海洋天然氣水合物開采,MORRIDIS等[42](2011)基于簡化的地質(zhì)特征和初始儲層狀態(tài)就將全球天然氣水合物儲層分為4類,在其分類體系中將游離氣視為水合物藏潛在產(chǎn)氣的重要組成部分。開采水合物的主要目的是在盡可能不改變野外地層原生力學(xué)狀態(tài)和生態(tài)環(huán)境等的前提下提取束縛的天然氣資源,一般的設(shè)計(jì)方案都是通過改變水合物相平衡條件實(shí)現(xiàn)規(guī)?;虡I(yè)利用,當(dāng)前全球已經(jīng)在陸域和海域打了超過百口深井專門用于水合物沉積地層的勘探和試開采研究,從效果上看最可行實(shí)施的技術(shù)方案有三種(見圖8):(1)注熱法,通過注入熱源(如熱水等經(jīng)濟(jì)性流體介質(zhì))短時期內(nèi)迅速升高地層溫度以破壞水合物的穩(wěn)定并促使水合物分解,釋放出甲烷氣體,缺點(diǎn)是熱量損失大,開采效率偏低,經(jīng)濟(jì)性一般;(2)降壓法,由傳統(tǒng)油氣開采技術(shù)改良而來,通過降低水合物地層孔隙水壓力使其低于環(huán)境溫度決定的水合物相平衡壓力而分解出游離氣,特別適用于滲透性良好的沉積地層,是當(dāng)前最經(jīng)濟(jì)、有效、簡潔、實(shí)用的開采方式,缺點(diǎn)是易導(dǎo)致水合物的二次生成并堵塞滲透孔隙,長期效果不好;(3)注抑制劑法,通過添加甲醇等抑制劑促使水合物分解釋放游離氣體,缺點(diǎn)是抑制劑用量大,反應(yīng)緩慢且環(huán)境效果差。室內(nèi)實(shí)驗(yàn)和現(xiàn)場測井試驗(yàn)結(jié)果表明,具體實(shí)施過程中優(yōu)化、交叉、交替使用這些技術(shù)是個可考慮的方案[43-45]。
圖8 注熱、降壓和注抑制劑法開采水合物原理(左側(cè))及地層鉆井施工(右側(cè))示意圖Fig.8 Schematic diagram of three methods on gas hydrate recovery including thermal stimulation, depressurization and chemical inhibitor,from theory (left) to drilling operation (right)
從目前進(jìn)展看,商業(yè)開采水合物依然面臨不少技術(shù)上的、經(jīng)濟(jì)上的和環(huán)境上的關(guān)鍵挑戰(zhàn)甚至不確定性,包括:(1)缺少野外地層中水合物精細(xì)分布和精確儲量的更詳細(xì)資料,尚無法建立更明確、細(xì)致、統(tǒng)一的系統(tǒng)方法以全面對比、評估不同類型水合物儲層的可開采性,進(jìn)而尋找最優(yōu)開發(fā)靶區(qū);(2)實(shí)地鉆取水合物巖心試樣是判斷該區(qū)域儲層類型的首步和基石,當(dāng)前對野外水合物藏的地球物理勘探手段諸如三維地震、測井等獲得的數(shù)據(jù)的分析和解讀存在經(jīng)驗(yàn)化、教條化問題,不能完整、準(zhǔn)確地反映儲層信息,同時對鉆取試樣的室內(nèi)分析和解讀還很不完善;(3)采用傳統(tǒng)開采方案還存在一些技術(shù)難點(diǎn),從近些年日本南海海槽試采和美國阿拉斯加北部陸坡普拉德霍灣探井結(jié)果看,對水合物分解過程中的地層滲透性、壓力傳遞、溫度變化、含氣流體流動、沉積骨架變形和地層沉降等關(guān)鍵現(xiàn)象和過程的理解與掌控還遠(yuǎn)不夠;(4)水合物鉆井工程和工藝還很不詳細(xì)具體,施工平臺的野外布置、鉆井操作及施工作業(yè)還更偏于理想化設(shè)計(jì),尚需與原地實(shí)際水合物體系更契合,還存在卡鉆、砂堵、井壁滑塌等問題;(5)水合物鉆井開采過程中的監(jiān)測問題,包括地層變形、產(chǎn)氣/水流量變化、甲烷泄漏等,目前方案還不成熟且耗費(fèi)大、時間周期長;(6)從目前國際上的陸、海試采結(jié)果看,經(jīng)濟(jì)效益普遍不理想,亟需開發(fā)能持續(xù)生產(chǎn)且低耗清潔的新方案、新技術(shù)和新工藝[46-47]。
對我國而言,目前正在加緊推進(jìn)水合物勘查開發(fā)的產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程,尤其需要密切關(guān)注國際上相關(guān)研究的最新進(jìn)展,并從頂層設(shè)計(jì)上科學(xué)和合理地結(jié)合預(yù)期目標(biāo)、關(guān)鍵技術(shù)、資源潛力和經(jīng)濟(jì)效益來部署階段性工作。
綜合性地概述了天然氣水合物在自然界中的賦存狀態(tài)和成藏類型,并從經(jīng)濟(jì)性角度簡要介紹了水合物儲層最成熟的幾種開采技術(shù)及相應(yīng)的技術(shù)困難。作為未來接替的新能源,水合物利用既有樂觀前景也有巨大挑戰(zhàn)[48],當(dāng)前水合物的勘探開發(fā)工作在全球特別是我國周邊如韓國、日本、印度等國家正如火如荼地進(jìn)行,借鑒成功經(jīng)驗(yàn)和我國水合物藏特點(diǎn),建議采用海陸并舉方式加快開發(fā)節(jié)奏:海域是當(dāng)前重點(diǎn),基于南海北部陸坡水合物明確區(qū)的勘探經(jīng)驗(yàn),有規(guī)劃、分層次地采用地質(zhì)、地球物理/化學(xué)、地層鉆探等探測技術(shù)查找相關(guān)的異常標(biāo)志信息,圈定新的找礦靶區(qū),同時針對海域水合物賦存特點(diǎn),從熱力學(xué)物性、動力學(xué)演變、開采技術(shù)測試等方面開展室內(nèi)實(shí)驗(yàn)?zāi)M工作,力求形成有自主產(chǎn)權(quán)的綜合開采技術(shù)方案,并據(jù)此研發(fā)、設(shè)計(jì)水合物開采系列裝備;對陸域而言,繼續(xù)詳實(shí)調(diào)查我國多年凍土帶資源家底,在青藏高原、東北等有利目標(biāo)區(qū)使用如遙感等多種勘探手段開展工作,力爭能找到數(shù)個水合物新礦區(qū),完善凍土帶水合物開發(fā)理論和技術(shù)體系。
雖然我國首次試采海域水合物取得成功,但是要實(shí)現(xiàn)真正陸/海商業(yè)開發(fā),仍然需要廣大一線科技和工程人員的艱辛努力。