2017—2018年阿克達拉O3濃度特征及氣象因子分析

李淑婷 ，李 霞 *，鐘玉婷 ，王定定，陸 輝，王 楠

（1.中國氣象局烏魯木齊沙漠氣象研究所，新疆 烏魯木齊830002；2.阿克達拉大氣本底站，新疆 阿勒泰836000）

O3是大氣中一種重要的溫室氣體和光化學(xué)氧化劑，其濃度水平對氣候環(huán)境變化有著重要的影響[1]。隨著經(jīng)濟的快速發(fā)展和城鎮(zhèn)化進程的加快，我國城市O3濃度急劇上升，很多城市的O3濃度存在超標問題，已成為繼PM2.5后影響城市空氣質(zhì)量的一種重要的二次污染物。近地面O3污染不僅會危害人體健康與植被生長[2-3]，而且會加速顆粒物等污染物的形成，進而影響重污染天氣發(fā)生的頻率和強度[4]。因此，針對大氣O3濃度進行連續(xù)監(jiān)測，不斷地開展分析和研究近地面O3濃度變化工作對于改善城市空氣質(zhì)量，了解對流層O3對生態(tài)、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和氣候變化的影響具有十分重要的意義[5]。

針對我國的具體情況，很多研究人員在不同地區(qū)開展了地面O3濃度的觀測及其變化規(guī)律的研究[6-9]，表明由于不同區(qū)域的經(jīng)濟結(jié)構(gòu)水平、地理環(huán)境及氣象條件的差異，使得O3的時空分布特征也具有各自的局地性和特殊性[10-16]。目前國內(nèi)學(xué)者對新疆地區(qū)O3的研究大多集中在烏魯木齊和南疆沙漠塔中地區(qū)，發(fā)現(xiàn)烏魯木齊O3季節(jié)平均濃度整體呈現(xiàn)夏季＞春季＞秋季＞冬季，與CO、NO2呈現(xiàn)顯著的負相關(guān)關(guān)系[17]；冬季烏魯木齊低層大氣O3分布具有顯著的時空多變性，特別是在500~800 m高度區(qū)以下，O3濃度普遍較低，在近地層O3濃度隨高度上升呈下降趨勢，其中夜間比白天更為顯著[18]；塔克拉瑪干沙漠近地面O3濃度日變化具有明顯單峰型規(guī)律，夜間平緩，日間變化劇烈，沙塵天氣O3日平均濃度高于有間歇小雨天氣和晴天[19-20]，秋季南疆沙漠塔中地區(qū)O3濃度隨高度變化明顯，從1~100 m高度的O3濃度變化分為不穩(wěn)定型、過度型和穩(wěn)定型[21]。

阿克達拉大氣本底站（47°07′N，87°58′E，海拔562 m）位于新疆北部準噶爾盆地北緣，地處歐亞大陸腹地[22]，由于它處在我國西風(fēng)帶的上游區(qū)，且其周邊的塔城、阿勒泰地區(qū)以農(nóng)牧業(yè)為主，因此其觀測到的氣體濃度水平及變化特征，有別于中國東部大氣本底站的觀測結(jié)果，具有獨特的區(qū)域性特征[23]。在此開展長期的本底觀測，可以獲取反映該地區(qū)因自然因素和人類活動導(dǎo)致的O3濃度特征變化，對研究和掌握新疆乃至中亞地區(qū)O3變化規(guī)律和區(qū)域特點、了解影響O3形成的主要因子，以及對開展有效的環(huán)境管理、減輕O3帶來的危害、改善區(qū)域環(huán)境質(zhì)量都具有重要的研究意義和價值。但目前對于阿克達拉近地面O3的研究還不夠深入，因此，本文利用2017—2018年阿克達拉區(qū)域大氣本底站逐時的O3濃度數(shù)據(jù)和同期氣象觀測資料，分析阿克達拉近地面O3濃度特征及氣象因素對它的影響，為今后開展進一步的研究提供參考。

1 觀測與數(shù)據(jù)處理

O3觀測儀器采用澳大利亞Ecotech公司生產(chǎn)的ML/EC9810型O3分析儀，量程0~400 ppbv，精度和最低檢出限值為1.0 ppbv，噪音為0.5 ppbv，量程漂移為≤0.5%讀數(shù)（24 h），零點漂移為≤0.001 ppmv（24 h），響度響應(yīng)時間為20 s，該儀器符合美國EPA要求。儀器安裝于阿克達拉大氣本底站辦公樓頂，采樣桿離屋頂垂直距離為1.5 m，采樣口視角開闊，周圍無任何建筑物及樹木遮擋，整個采樣口垂直離地距離為5 m[24]。觀測儀器每天24 h在線連續(xù)觀測，數(shù)據(jù)輸出使用卡爾曼濾波處理，數(shù)據(jù)采集頻率為1 min[25]。首先剔除每分鐘觀測值的零值、負值，其次對每小時余下的數(shù)據(jù)進行質(zhì)量控制，計算方法如下：

其中：x表示每一小時之內(nèi)每分鐘觀測的濃度數(shù)據(jù)，s為濃度數(shù)據(jù)的標準差值，z為標準化數(shù)據(jù)結(jié)果值，本文采取3倍標準差剔除方法，即z值在3以外的濃度數(shù)據(jù)視為無效數(shù)據(jù)，將其剔除，從而得到小時平均值。最后，由小時平均值計算獲取日平均、月平均、季節(jié)平均等。

圖1 2017年（a）和2018年（b）阿克達拉逐時臭氧濃度分布

2 O3濃度變化特征

2.1 O3的總體特征

我國近地層O3濃度隨季節(jié)、地區(qū)、地形的變化而呈現(xiàn)不同變化規(guī)律[26-29]。圖1給出的是2017年和2018年阿克達拉近地面O3逐時濃度變化。首先，阿克達拉O3年平均濃度在70 μg/m3以下，與上甸子[30]（68.48 μg/m3）、龍鳳山[31]（75 μg/m3）、瓦里關(guān)[30]（85.6 μg/m3）、臨安[32]（72.76 μg/m3）等大氣本底站一樣，處于較低水平，且明顯低于新疆烏魯木齊[17]（79.33 μg/m3）、以及我國東部北京[33]、上海[34]、廣州[35]的年平均濃度值。其次，圖中顯示阿克達拉2017年和2018年O3小時濃度變化范圍分別介于0.09~157.31 μg/m3和 0.04~161.42 μg/m3， 最低值主要出現(xiàn)在每年的11—12月，最高值則分別出現(xiàn)在3—4月和7—8月。第三，從全年來看，O3的日變化特征存在2種截然不同的模態(tài)。圖1a顯示2017年1—3月O3逐時濃度全天變化很小，基本維持一個濃度值；3月底之后，每日中午至下午O3濃度逐步升高，入夜逐步減小。5月份日變化趨勢最為顯著，11—12月O3每日逐時濃度低于75 μg/m3，全天的差異再次逐步減小。圖1b顯示2018年O3日變化仍然維持2種模態(tài)，但時間上存在一些差異。如2018年2月日變化最不顯著，而春季4月日變化最顯著，O3逐時濃度明顯升高，介于 75~120 μg/m3。 3 月下旬開始，O3逐時濃度逐漸表現(xiàn)出明顯的日變化和季節(jié)變化。這與我國很多地區(qū)如烏魯木齊、塔中、北京、上海等O3濃度隨日出逐步增加、日落后逐步減小的單一日變化模態(tài)、季節(jié)上在夏季7—8月達到全年最大值的變化趨勢很不同[17-20]。

2.2 O3的季節(jié)變化特征

本文將12月—次年2月劃分為冬季，3—5月劃分為春季，6—8月劃分為夏季，9—11月劃分為秋季。表1顯示的是2017—2018年阿克達拉近地面O3的季節(jié)平均濃度值?？梢姡⒖诉_拉O3濃度的季節(jié)變化規(guī)律為：春季＞夏季＞冬季＞秋季。春季O3濃度最高，平均濃度為 82.37 μg/m3；夏季稍有降低，平均濃度為74.64 μg/m3；其次是冬季，平均濃度為65.25 μg/m3；秋季O3濃度最低，平均濃度為53.44 μg/m3。這種季節(jié)變化規(guī)律不同于烏魯木齊[17]、塔中[19]、庫爾勒[20]等城市地區(qū)夏季 O3濃度最高的季節(jié)特征，與其他本底站的觀測結(jié)果也有所不同，上甸子本底站和瓦里關(guān)本底站O3濃度均在夏季最高，冬季最低[30]；龍鳳山本底站和臨安本底站O3濃度則在秋季達到最高[31]；只有香格里拉區(qū)域大氣本底站春季地面O3濃度最高的季節(jié)變化規(guī)律與本研究結(jié)果相似[36]。

表1 2017—2018年阿克達拉O3季節(jié)平均濃度

2.3 O3的月變化特征

圖2給出了2017—2018年阿克達拉O3濃度月變化。由圖可知，2017年阿克達拉1—3月平均O3濃度都偏高，3月O3月平均濃度值高達105.65 μg/m3，為全年最高，4月濃度又迅速降低，隨后則呈現(xiàn)先增加后降低的變化趨勢，12月降至最低，濃度為39.2 μg/m3。2018年阿克達拉月平均O3濃度最高值出現(xiàn)在 2 月，為 81.19 μg/m3，3—8 月月平均 O3濃度變化較為平緩，8月之后逐漸下降，12月達最低值，為40.45 μg/m3。 研究表明，O3的形成與太陽輻射、高溫等氣象因素有關(guān)，例如烏魯木齊O3濃度最高出現(xiàn)在強太陽輻射且高溫的7月，月平均O3濃度為147.74 μg/m3，隨輻射強度和氣溫的降低，在12月達最低，濃度值為20 μg/m3[17]；同樣，庫爾勒市的月平均O3濃度最高月份也是7—8月，濃度為82 μg/m3，12月最低，濃度為20 μg/m3[19]。阿克達拉本底站的月平均O3濃度最低雖然也出現(xiàn)在12月，且濃度值相似，但最高月份與以上2個城市明顯不同。另外，阿克達拉O3濃度的月變化特征與我國其他本底站也各有不同，如上甸子本底站月平均O3濃度在6月最高（104.86 μg/m3），12 月最低（35.95 μg/m3）[30]；瓦里關(guān)本底站月平均O3濃度最高值也出現(xiàn)在6月（123.05 μg/m3），最低值出現(xiàn)在 12 月（84.81 μg/m3）[28]；龍鳳山本底站月平均O3濃度則在11月最高（92.45 μg/m3），1 月最低（58.85 μg/m3）[31]，等等。 可見，阿克達拉呈現(xiàn)的O3濃度月變化特征具有明顯的獨特性，對其所表現(xiàn)出的春季O3高值現(xiàn)象值得深入探究。

圖2 2017—2018年阿克達拉O3濃度月變化

2.4 O3的日變化特征

圖3是2017—2018年阿克達拉四季、日變化典型時期及日變化不顯著典型時期的O3濃度日小時變化。其中，日變化典型時期為2017-05-04—2017-06-05和2018-04-10—2018-05-10，日變化不顯著的典型階段時間為2017-02-01—2017-03-29和2018-03-01—2018-03-13。由于凌晨12時為儀器校準標零時刻，所以觀測值普遍偏低，不予考慮。從圖3可知，阿克達拉四季的O3濃度日變化曲線整體呈現(xiàn)為“單峰型”，這與王定定等[37]的研究結(jié)果一致，也與許多城市、地區(qū)O3濃度日變化特征[38-39]相似。其中，春季近地面O3濃度在夜間變化較為平緩，基本保持在65 μg/m3，從7：00開始O3濃度逐漸升高，16：00達到最高值，為103.4 μg/m3，隨后逐漸降低，18：00開始迅速下降，最低值出現(xiàn)在5：00，為65.53 μg/m3，全天變幅為58%；夏季的O3逐時濃度整體都略低于春季，夜間濃度變化有波動，濃度變化在 43~65 μg/m3，日間最高值為 95.49 μg/m3，出現(xiàn)在16：00，最小值為 47.49 μg/m3，出現(xiàn)在 2：00，變幅為101%；秋季屬四季中最低，夜間O3濃度基本在43 μg/m3，O3濃度從8：00開始升高，較春夏兩季推遲了2 h，日間臭氧濃度最高值在15：00出現(xiàn)，為73.38 μg/m3，最低值在 2：00 出現(xiàn)，為 39.44 μg/m3，變幅為86%；冬季的O3濃度日較差很小，且夜間O3濃度較高，基本保持在59.92 μg/m3，僅次于春季，濃度開始升高的時間為9：00，較秋季推遲1 h，最高值為 76.1 μg/m3，出現(xiàn)在 15：00，最低值為 60.63 μg/m3，出現(xiàn)在5：00，全天變幅為26%?？傮w來看，阿克達拉四季的最高值都出現(xiàn)在15：00—16：00，在這之前，隨著四季日出時間的推遲，太陽輻射、氣溫的升高時間都逐漸推遲，導(dǎo)致O3的光化學(xué)過程啟動時間也有所推遲，15：00—16：00 之后，輻射越來越弱，O3消耗逐步占據(jù)主導(dǎo)地位，O3濃度逐漸降低。同時，本文將日變化的典型階段和日變化不顯著的典型階段O3日變化曲線顯示在圖3?？梢钥闯觯兆兓伙@著的典型階段，O3濃度日變化特征與冬季相似，但晝夜?jié)舛戎刀己芨撸罡咧党霈F(xiàn)在 16：00，為 107.81 μg/m3，最低值出現(xiàn)在 3：00，為 92.28 μg/m3，全天變幅僅為17%，而日變化典型階段的曲線表明全天O3濃度日變幅達85%。

圖3 2017—2018年阿克達拉O3日變化

圖 4 2017—2018年阿克達拉春（a）、夏（b）、秋（c）、冬（d）風(fēng)速風(fēng)向與O3濃度的關(guān)系

3 O3與氣象因素的關(guān)系

2017—2018年夏半年（4—9月）阿克達拉O3逐時濃度均呈現(xiàn)與烏魯木齊、塔中等地區(qū)一致的日變化及季節(jié)變化規(guī)律，不同的是阿克達拉在2—3月O3濃度偏高，且夜間與日間濃度相當。考慮阿克達拉空氣十分清潔，O3光化學(xué)生成的前體物十分有限，因此高濃度O3與輻射有關(guān)，也與區(qū)域輸送有關(guān)[36]。研究表明，阿克達拉的紫外輻射的變化特征為夏季最大、冬季最小，日變化為中午強、早晚弱[40]，這與O3濃度在春季出現(xiàn)高值且無日變化特征不同，說明輻射對此現(xiàn)象影響有限。而氣象因素中對O3輸送過程起到重要作用的是風(fēng)，因此下文重點分析風(fēng)場對阿克達拉O3濃度的影響。

3.1 四季風(fēng)與O3濃度的關(guān)系

風(fēng)對于污染物濃度有很大的影響。風(fēng)速較大的時候往往有很強的稀釋和清潔作用，但是如果氣團正好將一個污染氣團輸送過來，也會造成局地污染物濃度的突然增大[34]。圖4展示了2017—2018年不同季節(jié)風(fēng)速風(fēng)向與O3濃度的關(guān)系，其中黑色曲線代表風(fēng)頻，彩色代表不同風(fēng)速風(fēng)向?qū)?yīng)的O3濃度大小。從圖4可以看出，春季，阿克達拉的主導(dǎo)風(fēng)向為NW，頻率為29%，次主導(dǎo)風(fēng)向是E，頻率為19%（圖4a）。風(fēng)速＜5 m/s時，各風(fēng)向的污染物濃度值差異不是很大，相對來說偏北風(fēng)輸送的O3濃度略高。當風(fēng)速在5～10 m/s時，可見西南風(fēng)、東南風(fēng)能夠輸送較高濃度的O3。夏季，阿克達拉的主導(dǎo)風(fēng)向為NW，頻率為44%（圖4b）。當風(fēng)速＜5 m/s時，西南風(fēng)、偏東風(fēng)方向O3濃度偏低，而偏北風(fēng)方向的O3濃度相對較高；當風(fēng)速在5～10 m/s時，偏北風(fēng)方向出現(xiàn)較高濃度O3，而東北偏北風(fēng)對O3濃度貢獻很??；當風(fēng)速＞10 m/s時，可見西北風(fēng)為阿克達拉輸送了較高濃度的O3，結(jié)合阿克達拉夏季的氣流軌跡模型[41]，可知這與從西北區(qū)域的氣團輸送有一定關(guān)聯(lián)，說明夏季阿克達拉西北部很可能存在臭氧污染源區(qū)，在西北氣流的作用下，影響了阿克達拉近地面臭氧濃度的變化。秋季，阿克達拉的主導(dǎo)風(fēng)向為NW，頻率為27%，次主導(dǎo)風(fēng)向為E，頻率為25%（圖4c），可見阿克達拉秋季地面風(fēng)主要來自西風(fēng)環(huán)流引導(dǎo)地面系統(tǒng)移動形成的西北風(fēng)和蒙古高壓影響下的偏東風(fēng)。當風(fēng)速＜5 m/s時，局地山谷風(fēng)形成的東北風(fēng)方向出現(xiàn)了較高濃度O3，這與阿爾泰山對氣流的阻擋作用有關(guān)，導(dǎo)致O3在此積累，而偏東風(fēng)對O3濃度貢獻很??；當風(fēng)速＞5 m/s時，西北風(fēng)是影響阿克達拉O3濃度的主要因素。冬季，阿克達拉的主導(dǎo)風(fēng)向為E，頻率為39%（圖4d）。由圖可知，冬季對阿克達拉O3濃度輸送影響較大的是東風(fēng)、東南風(fēng)和偏西風(fēng)，而西北風(fēng)和偏北風(fēng)對O3濃度則主要起到稀釋作用。

3.2 O3日變化不顯著階段風(fēng)與O3濃度的關(guān)系

2017—2018年春季和冬季阿克達拉近地面O3濃度日變化存在兩種模態(tài)，一是近地面O3濃度日變化不顯著，晝夜維持較高濃度值；其次是日變化非常顯著。因此，本文分別選取2017年和2018年O3濃度日變化不顯著階段的個例，2017年3月19日—2017年3月21日和2018年3月3日—2018年3月5日，對比分析2 a間O3日變化不顯著階段O3濃度與風(fēng)場的關(guān)系。圖5是2017年和2018年阿克達拉O3濃度日變化不顯著個例的O3濃度分布。從圖5可以看出，兩張圖的O3濃度日變化都很小，特別是2017年3月19日—3月21日（圖5a）日平均濃度在130 μg/m3左右，遠高于2017—2018年O3濃度的平均水平；而2018年3月3日—3月5日（圖5b） 的O3日平均濃度在95 μg/m3左右，雖較2017年來說較低，但也高于兩年O3濃度的平均水平。2017年和2018年日變化不顯著個例的O3濃度日較差都很小，分別是 35.37 μg/m3和 28.36 μg/m3，變幅為36%和40%。

針對2017年和2018年O3濃度日變化不顯著階段個例的O3濃度分布特征，分析日變化不顯著階段風(fēng)與O3的關(guān)系。圖6a給出的是2017年O3濃度日變化不顯著階段個例的風(fēng)速風(fēng)向和O3濃度分布情況。2017年3月19日—3月21日的不同風(fēng)向風(fēng)速對應(yīng)的O3濃度差別不大，此時阿克達拉西北風(fēng)頻率最高，偏北風(fēng)風(fēng)速＜3 m/s時，O3濃度較高，偏西風(fēng)風(fēng)速為3～4 m/s時濃度也較高，當風(fēng)速＞4 m/s時，O3濃度減小，說明此時西北氣流對阿克達拉的高濃度O3起稀釋作用。2018年3月3日—3月5日O3濃度日變化不顯著階段（圖6b），阿克達拉風(fēng)頻最高的風(fēng)向是東風(fēng)，當風(fēng)速＜4 m/s時，西北風(fēng)、東北風(fēng)方向O3濃度較高，當風(fēng)速＞4 m/s時，偏東風(fēng)方向O3濃度較高，說明此次的O3傳輸來自偏東方向。研究表明，春季阿克達拉天氣過程較為頻繁，多盛行西北風(fēng)[41]，圖6a符合這一特征，但當?shù)氐目諝馐智鍧崳值厝藶榛顒訉ζ浣孛鍻3的影響十分有限，因此，此時期的O3高值可能與遠距離輸送有關(guān)[42]。而圖6b顯示的偏東方向的高風(fēng)頻現(xiàn)象，則可能與天氣過程的影響有關(guān)[41]，導(dǎo)致西北風(fēng)逐漸衰弱轉(zhuǎn)為偏東風(fēng)，并且向當?shù)剌斔蚈3。

圖5 2017年（a）和2018年（b）阿克達拉O3濃度日變化不顯著個例的O3濃度分布

圖6 2017年（a）和2018年（b）阿克達拉O3日變化不顯著個例的風(fēng)速風(fēng)向與O3濃度的關(guān)系

4 結(jié)論

通過阿克達拉2017—2018年的逐時O3濃度監(jiān)測資料和基本氣象站同期逐時氣象資料的統(tǒng)計分析，對阿克達拉地區(qū)近地面O3濃度特征及其與氣象因素關(guān)系的研究表明：

（1）阿克達拉近地面O3濃度日變化呈“單峰型”，最大值出現(xiàn)在16時左右，之后隨輻射變?nèi)?，O3濃度逐漸降低。2017年和2018年阿克達拉月平均O3濃度在39.29~105.65 μg/m3，最高值分別出現(xiàn)在3月和2月，春季O3濃度最高，秋季最低。

（2）阿克達拉的主導(dǎo)風(fēng)向是NW和E，夏季主導(dǎo)風(fēng)向為NW，冬季則以偏東風(fēng)為主。大部分情況風(fēng)對當?shù)豋3濃度起到稀釋擴散作用，非主導(dǎo)方向由于風(fēng)速較小則擴散能力較弱，O3濃度相對較高，而夏季主導(dǎo)風(fēng)向西北方向的O3濃度隨風(fēng)速增加而增大，說明夏季阿克達拉西北方向可能有污染源區(qū)，受西北氣流影響，導(dǎo)致阿克達拉近地面O3濃度有所上升。

（3）通過對2017年和2018年O3濃度日變化不顯著階段的個例分析，發(fā)現(xiàn)2017年日變化不顯著階段的O3濃度高值出現(xiàn)在風(fēng)速較低情況下，此時期的O3高值可能與遠距離輸送有關(guān)；而2018年O3日變化不顯著階段，O3主要來自偏東方向的輸送，這可能與天氣過程的影響有關(guān)。具體原因還需在今后進一步探究。