自拉曼混頻黃綠波段三波長可切換激光*

孫瑛璐 段延敏 程夢瑤 袁先漳 張立 張棟 朱海永

(溫州大學(xué)激光與光電子技術(shù)研究所， 溫州 325035)

(2020 年3 月2日收到; 2020 年3 月26日收到修改稿)

報(bào)道了高效的Nd:YVO4晶體自拉曼結(jié)合二階非線性光學(xué)混頻實(shí)現(xiàn)黃綠波段三波長可選輸出. 從改善熱效應(yīng)和增加拉曼介質(zhì)長度出發(fā)， 設(shè)計(jì)雙端鍵合的YVO4/Nd:YVO4/YVO4晶體用于自拉曼變頻. 考慮混頻轉(zhuǎn)換效率和混頻波長切換的便捷性， 選用臨界相位匹配的BaB2O4 (BBO)晶體作為二階非線性光學(xué)混頻晶體. 只需微調(diào)BBO晶體匹配角度在1.4°內(nèi)， 就可成功實(shí)現(xiàn)基頻光和一階斯托克斯光之間的倍頻與和頻， 獲得高效的532 nm綠光、559 nm黃綠光和588 nm黃光三個(gè)波長可切換輸出. 在19.5 W抽運(yùn)功率和60 kHz的重復(fù)頻率下， 三個(gè)波長激光的最高平均輸出功率分別為4.37 W， 2.03 W和3.43 W， 對應(yīng)抽運(yùn)光到可見光的轉(zhuǎn)換效率分別達(dá)22.4%， 10.4%和17.6%， 對應(yīng)脈沖寬度分別為36 ns， 12.2 ns和12.7 ns. 可見波段波長可切換激光器可滿足激光醫(yī)療、顯示、光譜成像和生物光子學(xué)等領(lǐng)域?qū)Χ喾N波長激光的應(yīng)用需求.

1 引 言

全固態(tài)拉曼激光利用受激拉曼散射效應(yīng)， 對基頻激光進(jìn)行拉曼頻移， 具有靈活的波長轉(zhuǎn)換特性.結(jié)合二階非線性光學(xué)變頻技術(shù)， 可獲得更多新型波長激光輸出. 釩酸鹽晶體本身擁有較大的拉曼增益， 是極具代表性的一類拉曼介質(zhì). 同時(shí)， 稀土離子摻雜的釩酸鹽晶體也是一種優(yōu)秀的激光介質(zhì).2001 年， Kaminskii等[1]發(fā)現(xiàn) YVO4和 GdVO4晶體也是優(yōu)良的拉曼晶體， 并預(yù)測Nd:YVO4和Nd:GdVO4可作為產(chǎn)生新型可見和近紅外波段激光的自拉曼晶體. 2004年， Chen[2，3]首次驗(yàn)證了兩種摻釹釩酸鹽晶體的自拉曼激光運(yùn)轉(zhuǎn). 隨后， 針對釩酸鹽晶體的拉曼及其倍頻或和頻激光被廣泛且深入地研究[4-10].

隨著拉曼及其混頻激光效率的提升[11，12]， 針對拉曼激光腔內(nèi)不同波長之間的選擇性混頻研究也逐步引起關(guān)注[13-17]. 拉曼激光腔內(nèi)高功率密度的基頻光和一階斯托克斯光同時(shí)振蕩， 為通過倍頻或和頻(混頻)輸出不同波長的可見光提供了可能.2005年， Mildren等[18]采用聲光調(diào)Q的Nd:YAG激光驅(qū)動(dòng)拉曼晶體KGd(WO4)2， 結(jié)合非臨界相位匹配角度 (θ= 90°，φ= 0°)切割 LiB3O5(LBO)晶體， 控制其溫度在53 ℃下進(jìn)行角度調(diào)節(jié)， 在23 W的抽運(yùn)功率下， 獲得了1.8 W的579 nm黃光、0.95 W的555 nm黃綠光和1.7 W的532 nm綠光激光輸出. 但使用LBO晶體時(shí)， 針對輸出三個(gè)波長之間的相位匹配角度差最大達(dá)10°， 過大的角度調(diào)節(jié)導(dǎo)致基頻光倍頻轉(zhuǎn)換效率比一階Stokes光倍頻還要低. 2010年， Lee等[19]基于連續(xù)波的Nd:GdVO4自拉曼混頻， 通過控制非臨界相位匹配切割LBO晶體的溫度在45.5， 95和155 ℃下， 實(shí)現(xiàn)了超過3.5 W的586， 559和532 nm三個(gè)波長可選輸出， 轉(zhuǎn)換效率大于11%. 相對于獨(dú)立拉曼晶體的激光系統(tǒng)， 自拉曼激光系統(tǒng)不需要額外的拉曼晶體， 而且結(jié)構(gòu)更加緊湊[20-23]; 利用溫度調(diào)節(jié)， 可減少角度調(diào)節(jié)時(shí)晶體傾斜帶來的表面反射損耗， 從而獲得較高的轉(zhuǎn)換效率和輸出功率， 但需要超過100 ℃的溫度跨度大， 給調(diào)節(jié)帶來不便. 2018年，我們利用聲光調(diào)QNd:YVO4自拉曼結(jié)合BaB2O4(BBO)晶體混頻， 只需微調(diào)BBO晶體匹配角度在1.4°內(nèi)， 實(shí)現(xiàn)了2.05 W的532 nm綠光、0.81 W的559 nm黃綠光和1.73 W的588 nm黃光輸出，轉(zhuǎn)換效率分別為20%， 8%和17%， 輸出功率的進(jìn)一步提升主要是受到Nd:YVO4晶體的熱效應(yīng)限制[24]. 本文對雙端鍵合YVO4/Nd:YVO4/YVO4晶體的自拉曼選擇性混頻進(jìn)行研究， 該晶體的使用有效地改善了自拉曼熱效應(yīng)， 并且增加了受激拉曼散射作用長度. 結(jié)合BBO晶體角度微調(diào)， 在更高的19.5 W抽運(yùn)功率下， 將 532， 559和588 nm的激光輸出功率分別提高到4.37， 2.03和3.43 W. 該波長可切換激光在激光醫(yī)療、顯示、光譜成像和生物光子學(xué)等需要多種波長激光開展應(yīng)用的領(lǐng)域具有重要應(yīng)用， 克服了對多臺激光器的依賴[25-27].

2 不同混頻機(jī)制分析及實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)設(shè)計(jì)

YVO4晶體對應(yīng)的890 cm—1頻移具有最強(qiáng)的拉曼增益， 對應(yīng)的增益系數(shù)為4.5 cm/GW[1]. Nd:YVO4晶體 1064 nm 的基頻光， 經(jīng)過 890 cm—1拉曼頻移， 對應(yīng)的一階斯托克斯光波長為1176 nm.所以針對Nd:YVO4自拉曼激光腔內(nèi)同時(shí)存在著1064 nm基頻光和1176 nm一階斯托克斯光的振蕩， 為選擇性混頻獲得532 nm綠光、559 nm黃綠光和588 nm黃光提供了可能. 為了實(shí)現(xiàn)單塊二階非線性光學(xué)晶體可選輸出不同波長， 要求針對不同波長混頻需要切換的相位匹配參數(shù)盡量小. 針對該波段的選擇性混頻常用的非線性光學(xué)晶體是LBO和BBO晶體， 相位匹配方式主要包括溫度匹配和角度匹配. 表1為利用SNLO軟件計(jì)算的不同匹配機(jī)制的兩種晶體相位匹配參數(shù). BBO晶體在該波段的選擇性混頻相位匹配對溫度不敏感(容忍溫度大于 40 K·cm)， 而對角度比較敏感， 適合采用角度調(diào)節(jié)的臨界相位匹配技術(shù)進(jìn)行拉曼選擇性混頻. LBO晶體角度調(diào)節(jié)的臨界相位匹配需要改變的角度較大， 而對溫度較為敏感， 適合溫度調(diào)節(jié)的非臨界相位匹配， 具有可通過增加晶體長度來提高轉(zhuǎn)換效率的優(yōu)點(diǎn)， 但調(diào)節(jié)的溫度跨度超過100 ℃，這不但對溫控設(shè)備提出了挑戰(zhàn)， 而且存在溫度切換直到穩(wěn)定下來的速度比較慢的問題. 所以對比可知， BBO晶體具有調(diào)節(jié)方便、對溫控要求不高的優(yōu)點(diǎn)， 同時(shí)BBO晶體也具有較大的有效非線性光學(xué)系數(shù)(2.0 pm/V)， 比LBO晶體(0.84 pm/V)高出一倍以上， 可一定程度上彌補(bǔ)走離角的不足. 所以實(shí)驗(yàn)中主要采用BBO晶體開展研究. 選用與一階斯托克斯倍頻對應(yīng)的臨界相位匹配角(θ= 21.5°，φ= 0°)切割， 尺寸為 4 mm × 4 mm × 8 mm 的BBO晶體開展Nd:YVO4晶體基頻光與一階斯托克斯光之間的倍頻與和頻. BBO晶體的兩個(gè)端面均鍍有對基頻光、一階斯托克斯光和混頻對應(yīng)可見光波長增透的膜系. 放置于可通過旋轉(zhuǎn)平臺調(diào)節(jié)角度的水冷銅塊中進(jìn)行冷卻， 溫度控制在20 ℃.

表 1 不同混頻機(jī)制的LBO和BBO相位匹配參數(shù)(SHG， 倍頻; SFM， 和頻)Table 1. Phase-matching (PM) angles for frequency mixing mechanism (SHG， second harmonic generation; SFM， sum frequency generation).

圖1是基于雙端鍵合自拉曼混頻實(shí)現(xiàn)可見波段三波長可選激光的裝置示意圖. 為了在更高的抽運(yùn)功率下實(shí)現(xiàn)更高的輸出功率， 設(shè)計(jì)雙端鍵合的YVO4/Nd:YVO4/YVO4晶體用于自拉曼變頻， 如圖2所示. 圖2為在摻雜Nd3+濃度0.3%的a切Nd:YVO4晶體 (尺寸為 3 mm × 3 mm × 10 mm)的抽運(yùn)輸入端鍵合一段尺寸為3 mm × 3 mm ×3 mm的a切純YVO4晶帽， 在另一端鍵合一段尺寸為3 mm × 3 mm × 17 mm的a切純YVO4長晶體而組成的復(fù)合晶體. 晶體的側(cè)面用銦箔包于紫銅塊內(nèi)， 并用半導(dǎo)體制冷器控溫在20 ℃. 10 mm長Nd:YVO4晶體兩端鍵合的純的YVO4晶體不但可通過熱傳導(dǎo)幫助Nd:YVO4晶體散熱， 改善自拉曼系統(tǒng)的熱效應(yīng)， 而且可與Nd:YVO4晶體一起作為拉曼增益介質(zhì)， 使得拉曼作用介質(zhì)的長度達(dá)30 mm， 有效提高拉曼轉(zhuǎn)換效率和輸出功率， 從而降低激光閾值. 而且晶體變長后， 與冷卻的熱沉相互接觸面積增大， 提高了晶體的冷卻效果. 熱透鏡效應(yīng)的改善， 又可降低對基波和拉曼光的衍射損耗， 改善激光光束質(zhì)量. 雙端鍵合自拉曼晶體的抽運(yùn)輸入端鍍制對抽運(yùn)光808 nm、基頻光1064 nm和拉曼光1176 nm增透的膜系(AR，R＜ 0.2%);另一端面鍍制對1064和1176 nm增透(AR)， 同時(shí)對混頻產(chǎn)生的0.53—0.59 μm可見光波段高反(R＞ 95%)的膜系， 起到反射反方向混頻產(chǎn)生的可見光使激光輸出最大化的作用， 同時(shí)消除了激光晶體對可見光吸收產(chǎn)生的附加熱效應(yīng). 在實(shí)驗(yàn)中， 發(fā)現(xiàn)鍵合晶體的質(zhì)量對自拉曼激光效率影響非常大.圖2給出了本文實(shí)驗(yàn)中使用過的兩塊雙端鍵合晶體通過He-Ne激光照射后的散射圖片. 其中，上方兩個(gè)晶體圖片是本實(shí)驗(yàn)所用的同一塊晶體， 獲得本文對應(yīng)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果; 下方的晶體圖片是另一塊鍵合面散射嚴(yán)重的鍵合晶體， 嚴(yán)重影響拉曼激光效率.

利用光纖 (數(shù)值孔徑為 0.22， 芯徑為 200 μm)耦合輸出的808 nm波長的半導(dǎo)體激光來抽運(yùn)自拉曼晶體. 抽運(yùn)光經(jīng)過一對焦距為50和80 mm的耦合透鏡準(zhǔn)直再聚焦成直徑為320 μm的束腰. 在自拉曼晶體和BBO晶體之間放置聲光調(diào)Q開關(guān)(型號 QS041-10G-GHI2， Gooch & Housego 公司)用于主動(dòng)調(diào)Q. 由抽運(yùn)輸入鏡IM和耦合輸出鏡OC組成總腔長約為10 cm的基頻光和一階斯托克斯光共同的振蕩腔. 輸入鏡IM表面鍍有對808 nm抽運(yùn)光高透 (HT，T＞ 95%)且對 1.06—1.18 μm 高反 (HR，R＞ 99.9%)的膜系; 而輸出鏡OC則鍍有對1.06—1.18 μm高反(R＞ 99.9%)且對0.53—0.59 μm可見波段高透(T＞ 90%)的膜系.

圖 1 可見光三波長可切換激光實(shí)驗(yàn)裝置示意圖(AO， 聲光Q開頭; RP， 旋轉(zhuǎn)平臺; LD， 激光二極管)Fig. 1. Experimental arrangement of the three visible wavelength switchable laser (AO， acousto-optic Q-switcher; RP， rotating platform; LD， laser diode).

圖 2 雙端鍵合YVO4/Nd:YVO4/YVO4晶體照片(上方兩個(gè)晶體圖片是本實(shí)驗(yàn)所用的同一塊晶體， 下方的晶體圖片是另一塊鍵合面散射嚴(yán)重的鍵合晶體)Fig. 2. An image of the double-end diffusion-bonded YVO4/Nd:YVO4/YVO4 crystals (the top two are the same crystal used in the experiment， the bottom one is another crystal with defective bonding).

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

首先針對一階斯托克斯光倍頻進(jìn)行優(yōu)化， 研究不同調(diào)Q脈沖重復(fù)頻率下對應(yīng)的588 nm激光輸出. 在最高19.5 W的抽運(yùn)功率下， 60 kHz的重復(fù)頻率調(diào)制時(shí)， 對應(yīng)的倍頻黃光獲得最高3.43 W的平均輸出功率， 對應(yīng)的轉(zhuǎn)換效率為17.6%. 使用光纖光譜儀(AvaSpec， 3648-2-USB2)測量可見激光輸出的光譜， 檢測到該黃光中心波長為587.9 nm，線寬約為0.25 nm. 進(jìn)一步結(jié)合BBO晶體的角度調(diào)節(jié)， 使得相位匹配角 (θ)對應(yīng) 22.1°和 22.9°， 分別實(shí)現(xiàn)基頻光與一階斯托克斯光的和頻， 以及基頻光的倍頻， 獲得對應(yīng)的559 nm黃綠光和532 nm綠光. 在19.5 W的抽運(yùn)功率下， 和頻黃綠光和倍頻綠光的輸出功率分別為2.03 W和4.37 W， 對應(yīng)轉(zhuǎn)換效率10.4%和22.4%. 圖3給出了混頻輸出的三個(gè)波長激光譜線， 對應(yīng)的中心波長分別為532.3，558.7和587.9 nm.

圖 3 實(shí)驗(yàn)測量的可見波段三波長激光光譜和光斑照片F(xiàn)ig. 3. Measured spectrum and shooting spots of the three visible emissions.

針對三個(gè)可見波長激光的平均輸出功率， 在最高功率下優(yōu)化系統(tǒng)后降低抽運(yùn)功率， 在從閾值開始記錄輸出功率， 得到的平均輸出功率隨入射抽運(yùn)功率的變換關(guān)系如圖4所示. 輸出功率曲線表明一階斯托克斯光參與的倍頻588 nm黃光與和頻559 nm黃綠光的閾值差不多均為5.4 W， 基頻光倍頻532 nm綠光的閾值約為1.7 W. 綠光從閾值開始， 平均輸出功率隨著抽運(yùn)功率增加而增加， 但一階斯托克斯光參與的倍頻與和頻均出現(xiàn)隨著抽運(yùn)功率增加， 明顯下降再上升的趨勢. 隨著抽運(yùn)功率的增加， 588 nm黃光在9.2 W抽運(yùn)功率下， 獲得0.81 W的輸出后， 輸出功率開始下降并出現(xiàn)較大的跳動(dòng). 從11 W抽運(yùn)功率開始， 輸出功率重新開始快速增加， 直到獲得最高的輸出功率. 11 W抽運(yùn)功率之后的光斑相比之前的略大， 結(jié)合綠光未出現(xiàn)明顯下降的趨勢， 分析可能是因?yàn)榛l橫模變化導(dǎo)致抽運(yùn)功率9—11 W之間的拉曼轉(zhuǎn)換效率降低， 相關(guān)實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象在雙端鍵合自拉曼倍頻實(shí)驗(yàn)中也觀察到[11].

圖 4 可見波段三個(gè)波長平均輸出功率隨入射抽運(yùn)功率的關(guān)系Fig. 4. Average output power of the three visible emissions versus the incident pump power.

圖 5 可見波段三個(gè)波長輸出的激光脈沖波形Fig. 5. Temporal pulse profiles of the three visible laser output.

此外， 和頻的平均輸出功率和效率明顯比倍頻的低， 這與連續(xù)波自拉曼的一階斯托克斯參與的和頻比倍頻效率高不同. 分析主要原因是調(diào)Q拉曼激光存在著脈沖壓縮特性， 不重疊的基頻光和一階Stokes光脈沖影響了和頻的轉(zhuǎn)換效率. 采用InGaAs自由空間光電探測器(5 GHz， Thorlabs)對三個(gè)波長輸出激光的脈沖波形進(jìn)行檢測， 并由500 MHz、型號DPO3052 B數(shù)字示波器呈現(xiàn)， 如圖5所示. 532 nm綠光、559 nm黃綠光和588 nm黃光測量的脈沖寬度分別約為36 ns， 12.2 ns和12.7 ns. 基頻光的倍頻脈沖比一階斯托克斯光的倍頻及基頻光和一階斯托克斯光的和頻輸出脈沖寬近3倍. 該混頻脈沖特性也反映了對應(yīng)的基頻光與一階斯托克斯光的脈寬關(guān)系， 可以得出基頻光脈沖也比一階斯托克斯光脈沖寬得多， 這導(dǎo)致調(diào)Q拉曼激光中的基頻光和一階斯托克斯光之間和頻的轉(zhuǎn)換效率較低.

4 結(jié) 論

本文對LD端面抽運(yùn)聲光調(diào)Q的Nd:YVO4晶體自拉曼結(jié)合二階非線性光學(xué)混頻實(shí)現(xiàn)黃綠波段三波長可選激光進(jìn)行了研究. 選用總長度為30 mm的雙端鍵合的YVO4/Nd:YVO4/YVO4晶體用于自拉曼變頻， 有效改善自拉曼晶體熱效應(yīng)，并增加拉曼介質(zhì)長度， 實(shí)現(xiàn)了在更高抽運(yùn)功率下獲得更高輸出功率和效率的拉曼混頻激光輸出. 結(jié)合對角度敏感的臨界相位匹配的BBO晶體作為二階非線性光學(xué)混頻晶體， 只需微調(diào)BBO晶體匹配角度在1.4°內(nèi)， 就可成功實(shí)現(xiàn)基頻光和一階斯托克斯光之間的倍頻與和頻， 獲得高效的532 nm綠光、559 nm黃綠光和588 nm黃光三個(gè)波長可切換輸出. 在19.5 W抽運(yùn)功率和60 kHz的重復(fù)頻率下，三個(gè)波長激光的最高平均輸出功率分別為4.37，2.03和3.43 W， 對應(yīng)抽運(yùn)光到可見光的轉(zhuǎn)換效率分別達(dá)22.4%， 10.4%和17.6%， 對應(yīng)脈沖寬度分別為36， 12.2和12.7 ns. 相對于通常采用溫度調(diào)節(jié)的非臨界相位匹配LBO晶體實(shí)現(xiàn)三個(gè)波長所需的近150 ℃調(diào)溫跨度， 基于角度調(diào)節(jié)BBO晶體的選擇性混頻， 實(shí)現(xiàn)起來更簡單、方便. 可見波段波長可切換激光器可滿足激光醫(yī)療、顯示、光譜成像和生物光子學(xué)等領(lǐng)域?qū)Χ喾N波長激光的應(yīng)用需求.