丁本利，周 雄，夏海平*，張百濤，陳寶玖

(1． 寧波大學(xué) 光電子材料重點實驗室，浙江 寧波 315211；2． 山東大學(xué)晶體材料研究所 晶體材料國家重點實驗室，山東 濟(jì)南 250100；3． 大連海事大學(xué) 物理系，遼寧 大連 116026)

1 引 言

近幾十年來，～2 μm波段的紅外激光因其在醫(yī)學(xué)和大氣監(jiān)測領(lǐng)域的特殊應(yīng)用而備受關(guān)注[1-5]。目前，盡管有許多激光器可以產(chǎn)生～2 μm的激光輸出[6-8]，但是固體激光器由于其增益介質(zhì)的多樣性、易操作性和小型化等優(yōu)點，成為最常見的一類激光器。近年來，隨著商用半導(dǎo)體激光技術(shù)的發(fā)展，由激光二極管泵浦的～2 μm固體激光器以其轉(zhuǎn)換效率高、輸出功率大、體積小、成本低等優(yōu)勢成為研究的熱點[9-11]。在所有固體激光材料中，稀土離子摻雜的單晶因其化學(xué)穩(wěn)定性高、發(fā)光效率高等特性，成為～2 μm激光器的理想候選材料。在稀土離子中，由于Tm3+離子的3F4→3H6能級躍遷，可產(chǎn)生～2 μm的熒光發(fā)射。同時，Tm3+離子由于離子間的交叉弛豫能量轉(zhuǎn)移(3H6,3H4→3F4,3F4)過程，在～800 nm商用LD泵浦下，可實現(xiàn)量子效率接近200%的2 μm的紅外激光輸出[12]。因此，Tm3+摻雜單晶體有望成為一種性能優(yōu)異的～2 μm紅外激光材料。

到目前為止，在Tm3+離子摻雜的LiLuF4[13]、GGAG單晶[14]中實現(xiàn)了～2 μm的激光輸出。LiYF4(LYF)單晶具有較低的聲子能量(440 cm-1)、較長的熒光壽命和較低的折射率，是一種優(yōu)良的稀土離子激光介質(zhì)[15]。當(dāng)LYF作為Tm3+離子的激光基質(zhì)時，由于中心格位離子Y3+(0.089 3 nm)與摻雜離子Tm3+(0.087 nm)的離子半徑非常接近，可望實現(xiàn)高濃度的摻雜從而獲得優(yōu)質(zhì)的單晶體質(zhì)量。

以LYF單晶體為基質(zhì)的材料幾乎實現(xiàn)了從紫外到紅外的激光輸出。盡管已有許多關(guān)于～2 μm波段輸出的Tm3+摻雜LYF(Tm∶LYF)激光器的報道[16-17]，但是很少有關(guān)Tm∶LYF單晶體的光譜特性與激光性能之間的綜合性能的關(guān)系研究。

在本工作中，用坩堝下降法生長了兩種不同Tm3+離子摻雜濃度的LYF單晶體，系統(tǒng)地研究了單晶體的光譜特性。采用短平板腔結(jié)構(gòu)研究了Tm∶LYF激光器的～2 μm紅外激光連續(xù)波輸出特性，采用激光二極管抽運Tm∶LYF晶體，使用SESAM被動鎖模元件，對～2 μm波段全固態(tài)連續(xù)波鎖模激光進(jìn)行了研究。

2 實 驗

以純度為99.999%的LiF、YF3、TmF3氟化物粉體為原料，采用坩堝下降法生長了Tm∶LYF晶體。 其詳細(xì)的坩堝下降法生長過程見文獻(xiàn)[13]。

將生長的單晶體切成小片，然后經(jīng)磨砂后拋光成厚度大約為2 mm的薄片用于光學(xué)測試。采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP)測定了LiYF4單晶中Tm3+離子的實際濃度。稀土離子在配料中的濃度和測量得到的濃度見表1。樣品的吸收光譜由Cary 5000紫外/可見/近紅外分光光度計(Agilent Co.,America)測定，晶體的通光方向平行于a軸。樣品的發(fā)射光譜由FLSP-920型光譜儀(Edinburgh Co.,England)測量。以上光譜測試均在室溫下進(jìn)行。

表1 原料中Tm3+的摩爾分?jǐn)?shù)和LiYF4單晶中Tm3+離子的測量濃度

選取光學(xué)性能良好的Tm3+稀土摻雜大尺寸優(yōu)質(zhì)LiYF4單晶體，經(jīng)過定向、拋光后加工成尺寸為3 mm×3 mm×3 mm、方向為a×c×a的激光棒。研究LiYF4激光棒中稀土離子的2 μm激光輸出參數(shù)特性。Tm3+在LiYF4晶體中的濃度大約為0.8%與1.3%。

使用如圖1所示的實驗裝置進(jìn)行激光測試。采用796 nm LD連續(xù)激光作為激發(fā)源，泵浦光沿著a軸方向入射樣品，0.2 mm纖芯、0.22 mm發(fā)射口徑的短平板腔結(jié)構(gòu)進(jìn)行激光實驗。晶體未鍍膜，膜系鍍在鏡片上。輸出鏡使用T=2%，5%的平面鏡，輸入鏡使用曲率為200 mm的凹面鏡。為了消除晶體內(nèi)部的積溫，要求Tm∶LYF晶體的溫度始終保持在18 ℃。使用激光光譜儀(APE WaveScan，APE Inc.)測量輸出光譜。

圖1 2.0 μm連續(xù)波 Tm∶LYF激光器實驗裝置圖

Tm∶LYF鎖模激光實驗裝置如圖2所示，采用2.31 m長的Z型折疊腔。將透過率2%的輸出鏡OC插入到Z型腔中并使光路進(jìn)一步折疊，這時從輸出鏡OC輸出兩路性質(zhì)相同的激光。輸入鏡M1和輸出鏡OC均為平鏡，腔鏡M2和M3是凹面鏡，并且它們的曲率半徑分別為500 mm和200 mm，另外腔鏡M3的焦點位置放SESAM，用作反射腔鏡。同樣采用796 nm LD連續(xù)激光作為激發(fā)源，芯徑為0.2 mm，數(shù)值孔徑 0.22。采用Tm3+摻雜濃度為1.3%的LYF晶體作為激光增益介質(zhì)，晶體的尺寸為3 mm×3 mm×3 mm，兩邊鍍減反膜，經(jīng)銦箔包裹后放入水循環(huán)制冷器具中，使溫度始終維持在18 ℃。此外，我們用Pulse Check 150自相關(guān)儀(德國APE 公司)測量鎖模脈沖寬度。

圖2 Tm∶LYF晶體SESAM連續(xù)波鎖模激光器原理圖

3 結(jié)果與討論

3.1 光譜性能

圖3(a)為Tm3+摻雜LiYF4單晶在400～2 000 nm波段的吸收光譜。Tm3+的特征吸收帶所對應(yīng)的相應(yīng)能級也在圖中標(biāo)出。從圖可見，當(dāng)摻雜濃度從0.8%增大到1.3%時，其吸收強(qiáng)度也相應(yīng)增大，基本呈現(xiàn)線性關(guān)系，其吸收峰位基本不變。圖3(b)為796 nm LD激發(fā)下，Tm3+摻雜濃度分別為0.8%與1.3%時LYF單晶體在1 600～2 100 nm波段的熒光發(fā)射光譜。可以觀察到，Tm3+離子摻雜的LYF單晶體從1 650～2 000 nm呈現(xiàn)一寬約為350 nm的熒光發(fā)射帶，它是由3F4能級向基態(tài)3H6輻射躍遷所致。熒光帶出現(xiàn)分裂的現(xiàn)象主要是由于晶體的晶格場產(chǎn)生能級分裂所導(dǎo)致。同時可見，隨著Tm3+離子摻雜濃度從0.8%增加到1.3%，1.8 μm處的熒光強(qiáng)度隨之增大。因此，可適當(dāng)?shù)靥岣逿m3+離子的摻雜濃度來增加熒光的發(fā)射強(qiáng)度。

吸收與發(fā)射截面是兩個影響2 μm激光性能的重要參數(shù)。根據(jù)測定的吸收光譜(圖3)，應(yīng)用以下公式可計算吸收截面[18]：

圖3 (a)Tm∶LYF晶體的吸收光譜; (b)Tm∶LYF晶體的發(fā)射光譜。

圖4 (a)Tm3+為1.3%和0.8%時的Tm∶LYF晶體Tm3+:3F4能級的吸收截面；(b)Tm∶LYF晶體Tm3+:3F4能級的發(fā)射截面。

(1)

其中L為樣品厚度，N為Tm3+離子濃度，lg(I0/I)為從測量吸收光譜中獲得的光密度，β為吸收系數(shù)。圖4(a)為計算獲得的0.8%與1.3% Tm3+摻雜LYF單晶體中3F4能級的吸收截面隨波長變化圖。從圖中可見，在1 680 nm波段，0.8%與1.3%摻雜單晶體的吸收發(fā)射截面均達(dá)到最大，分別為0.25×10-20cm-2與0.33×10-20cm-2。

發(fā)射截面可用McCumber公式計算[19]：

(2)

其中Zl和Zu分別是參與能級躍遷的上、下配分函數(shù)；K和T分別是玻爾茲曼常數(shù)和室溫；c、h和λ分別是光速、普朗克常數(shù)和躍遷波長；Ezl表示在溫度不變時將一個Tm3+離子從基態(tài)激發(fā)到某一激發(fā)態(tài)所需的自由能，可用文獻(xiàn)[18]方法計算得到3H6→3F4躍遷峰值處的自由能為5 938 cm-1。

圖4(b)為計算獲得的Tm3+摻雜LYF單晶體在1 600～2 000 nm波段的發(fā)射截面隨波長的變化圖。0.8%與1.3%摻雜LYF晶體最大發(fā)射截面在1 897 nm處，分別為0.12×10-20cm2與0.50×10-20cm2，其值明顯大于Tm3+摻雜的氧化物晶體[19]。高的發(fā)射截面受益于基質(zhì)材料的優(yōu)異性能，有利于激光的增益性能。

3.2 激光性能

采用激光器實驗裝置(圖1)，在796 nm半導(dǎo)體激光泵浦下，研究了Tm∶LYF晶體的～2 μm連續(xù)波激光運轉(zhuǎn)輸出實驗。圖5(a)、(b)為0.8%與1.3%兩種Tm3+摻雜濃度的Tm∶LYF激光器在輸出耦合鏡的透過率T為2%、5%時，其輸出功率與泵浦吸收功率之間的關(guān)系圖。當(dāng)輸出耦合鏡的透過率T=2%，5%時，0.8%摻雜的LYF單晶體產(chǎn)生最大連續(xù)波輸出功率分別為0.92 W和0.68 W，相應(yīng)的光光轉(zhuǎn)換效率分別為56%和42%，斜率效率分別為67%和52%；1.3%摻雜的LYF單晶體產(chǎn)生最大連續(xù)波輸出功率為1.88 W和1.56 W，相應(yīng)的光光轉(zhuǎn)換效率分別為57%和49%，斜率效率分別為51%和46%。在不改變輸出耦合鏡透過率的情況下，連續(xù)波輸出功率隨著Tm3+摻雜濃度變大，表明提高Tm3+摻雜濃度可以獲得更高的連續(xù)波輸出功率和光轉(zhuǎn)換效率。這是由于Tm3+離子濃度高，離子之間的距離變近，將產(chǎn)生強(qiáng)烈的交叉弛豫現(xiàn)象(3H6+3H4→3F4+3F4)，使大量的Tm3+離子聚集在3F4能級上，此時參與2.0 μm激光發(fā)射的離子數(shù)增加，因此2.0 μm的激光效率也隨著增加。但是過高的濃度會引起濃度猝滅效應(yīng)。另外，對于連續(xù)波Tm∶LYF晶體激光運轉(zhuǎn)，這種Tm∶LYF晶體激光器的輸出耦合鏡的最佳透過率為2%。圖5(c)為0.8%與1.3%摻雜YLF晶體連續(xù)激光的輸出光譜圖。如圖所示，0.8%摻雜的LYF單晶體與1.3%摻雜的LYF單晶體產(chǎn)生的峰波長都是以1 907 nm為中心，前者半峰全寬為22 nm，而后者半峰全寬為30 nm，可以看出Tm3+離子濃度增加，激光光譜的半峰全寬變寬?？傊瑢嶒灚@得了穩(wěn)定的1.88 W激光輸出。

采用激光器實驗裝置(圖2)，在796 nm半導(dǎo)體激光泵浦下，研究了Tm(1.3%)∶LYF晶體的～2 μm激光連續(xù)波激光輸出鎖模實驗。如圖6(a)所示，當(dāng)吸收抽運功率超過0.5 W時，激光開始振蕩。繼續(xù)增加吸收抽運功率，當(dāng)超過1.9 W時，激光開始從調(diào)Q鎖模運轉(zhuǎn)模式轉(zhuǎn)到連續(xù)波鎖模模式，相對應(yīng)的輸出功率為100 mW。當(dāng)吸收功率增大到3.0 W時，獲得最大連續(xù)波輸出功率為168 mW，且激光開始從連續(xù)波鎖模模式回到調(diào)Q鎖模運轉(zhuǎn)模式。當(dāng)吸收功率增大到3.5 W時，獲得最大激光輸出，輸出功率為200 mW。如圖6(b)為連續(xù)波鎖模激光的光譜，中心波長為1.88 μm，譜線寬度為7 nm。圖7為較短時域的鎖模脈沖序列，可以看出鎖模脈沖的重復(fù)頻率為63.86 MHz，脈沖寬度約為20 ps，若進(jìn)一步優(yōu)化腔型結(jié)構(gòu)，補(bǔ)償腔內(nèi)色散，可獲得～100 fs的激光輸出。

圖5 (a)對于Tm(0.8%)∶LYF晶體，不同輸出耦合器的輸出功率與吸收的泵浦功率的關(guān)系；(b)對于Tm(1.3%)∶LYF晶體，不同輸出耦合器的輸出功率與吸收的泵浦功率的關(guān)系；(c)Tm3+離子濃度為1.3%和0.8%時，連續(xù)波激光器的發(fā)射光譜。

圖6 (a)Tm∶LYF連續(xù)波鎖模激光平均輸出功率；(b)Tm∶LYF連續(xù)波鎖模激光光譜。

圖7 Tm∶LYF連續(xù)波鎖模激光器的脈沖序列

4 結(jié) 論

綜上所述，生長并分析了兩種不同Tm3+離子摻雜濃度的高質(zhì)量Tm∶LYF晶體。 計算并比較了與兩種YLF單晶體激光性能有關(guān)的吸收、發(fā)射截面等光譜參數(shù)。對于1.3%摻雜LYF晶體，它的最大吸收截面為0.33×10-20cm2，最大發(fā)射截面為0.50×10-20cm2。我們已經(jīng)在兩個Tm∶YLF晶體中均實現(xiàn)了在1.9 μm波段的連續(xù)波激光輸出。其中在1.3%摻雜LYF晶體中獲得了最大的輸出功率，為1.88 W，相應(yīng)的光光轉(zhuǎn)換效率和斜率效率分別為51%和57%。實驗結(jié)果表明，Tm∶LYF單晶體的光譜特性與激光性能之間具有一定的規(guī)律，單晶體好的光譜性能對應(yīng)了好的激光性能。連續(xù)波激光器和連續(xù)波鎖模激光器實驗證明了LYF單晶體具有較好的激光參數(shù)，實現(xiàn)了中心波長1.88 μm連續(xù)波激光運轉(zhuǎn)和鎖模激光運轉(zhuǎn)。通過優(yōu)化激光布局可以進(jìn)一步提高泵浦功率，使Tm∶LYF單晶體激光器更有效地實現(xiàn)高功率、高效率2.0 μm紅外激光輸出。