肖克毅 莊亞?wèn)| 陳昆燕 戴亞 張燕 汪長(zhǎng)國(guó)

摘要：為考察主流煙氣氨釋放量受不同細(xì)支卷煙材料參數(shù)[卷煙紙透氣度（X1）、接裝紙透氣度（X2）、成型紙透氣度（X3）、濾嘴絲束規(guī)格（X4）]的影響規(guī)律，運(yùn)用均勻設(shè)計(jì)法制備不同試驗(yàn)樣品，用二次多項(xiàng)式逐步回歸法建立模型，通過(guò)分析單因素效應(yīng)和邊際效應(yīng)，并進(jìn)行參數(shù)優(yōu)化和試驗(yàn)驗(yàn)證，明確了細(xì)支卷煙4種材料參數(shù)對(duì)主流煙氣氨釋放量的影響。結(jié)果表明，4種材料對(duì)氨釋放量影響排序?yàn)椋篨2>X3>X4>X1。主流煙氣氨釋放量較低的材料參數(shù)組合為：卷煙紙透氣度為70 CU，接裝紙透氣度為800 CU，成型紙透氣度為 6 000 CU，濾嘴絲束規(guī)格為5 303.3 I。

關(guān)鍵詞：細(xì)支卷煙;均勻設(shè)計(jì)法;氨;材料組合

中圖分類(lèi)號(hào)：TS41+1?文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：0439-8114（2020）07-0160-03

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2020.07.032

Abstract： A mathematical model and model analysis were applied to investigate the influence of slim cigarette material factors，including cigarette paper permeability（X1），tipping paper permeability（X2），plug wrapper permeability（X3） and specification of tow at tobacco end（X4），on ammonia yield in cigarette mainstream smoke. The single factor effect and marginal effect were analyzed. The results showed that： ① the order of the effect of 4 factors on the ammonia yield was： X2>X3>X4>X1; ② the optimized material combination for low ammonia delivery were： X1=70 CU，X2=800 CU，X3=6 000 CU，X4=5 303.3 I.

Key words： cigarette; mathematical model; ammonia; cigarette material

近幾年來(lái)國(guó)內(nèi)細(xì)支卷煙市場(chǎng)蓬勃興起，隨著銷(xiāo)量的迅猛增長(zhǎng)，細(xì)支卷煙煙氣中的有害成分也逐漸成為“吸煙與健康”問(wèn)題的熱點(diǎn)，其中氨為謝劍平等[1]研究確定的卷煙主流煙氣7種代表性有害成分之一。如傳統(tǒng)卷煙一樣，細(xì)支卷煙煙氣中的氨同樣源于煙草及其輔助材料中的含氮化合物，包括蛋白質(zhì)、硝酸鹽、氨基酸、酰胺、生物堿及含氮雜環(huán)化合物[2]。細(xì)支卷煙燃燒產(chǎn)生的氨能與糖等反應(yīng)形成香味物質(zhì)[3]，但在人體的呼吸系統(tǒng)中過(guò)量的氨具有刺激性，會(huì)造成吸食品質(zhì)的下降，影響細(xì)支卷煙的舒適性，雖其單位含量不及傳統(tǒng)卷煙但仍會(huì)對(duì)身體造成較嚴(yán)重的危害[4]。因此，研究如何降低細(xì)支卷煙主流煙氣中氨的釋放量對(duì)其安全發(fā)展具有重要意義。近年來(lái)，通過(guò)選擇細(xì)支卷煙生產(chǎn)材料搭配來(lái)實(shí)現(xiàn)降焦減害和提高吸食品質(zhì)的研究報(bào)道不多。按照傳統(tǒng)卷煙的經(jīng)驗(yàn)，通過(guò)對(duì)卷煙的盤(pán)紙、濾嘴絲束、成型紙等參數(shù)大小的調(diào)整及合理搭配，較易實(shí)現(xiàn)普通卷煙材料對(duì)煙氣有害成分釋放量的控制。因此，可圍繞細(xì)支卷煙材料的不同性質(zhì)，借鑒前人經(jīng)驗(yàn)綜合地研究細(xì)支卷煙材料參數(shù)的單因素貢獻(xiàn)率、邊際效應(yīng)等影響[5-7]。本研究基于均勻設(shè)計(jì)和多元非線(xiàn)性回歸法優(yōu)化[8]，與實(shí)際生產(chǎn)相結(jié)合，在較寬水平范圍內(nèi)研究卷煙盤(pán)紙透氣度、接裝紙透氣度、成型紙透氣度和濾嘴絲束規(guī)格等4種細(xì)支卷煙材料參數(shù)對(duì)主流煙氣氨釋放量的影響，通過(guò)各材料的合理搭配降低氨釋放量的危害。

1?材料與方法

1.1?材料與儀器

材料：重慶中煙工業(yè)有限責(zé)任公司提供的某牌號(hào)烤煙型葉組配方煙絲;5種不同透氣度的卷煙紙、5種不同透氣度的接裝紙、5種不同透氣度的成型紙、3種不同規(guī)格的濾嘴絲束（濾嘴絲束特性用絲束縱向表面積等效描述指數(shù)I來(lái)代替[9]）均由重慶中煙工業(yè)有限責(zé)任公司提供，制備出6個(gè)多因素試驗(yàn)細(xì)支卷煙樣品，具體的因素選取及水平范圍見(jiàn)表1。

儀器：RM20H/CS型轉(zhuǎn)盤(pán)式吸煙機(jī)（德國(guó)Borgwaldt公司）;HY-8型旋轉(zhuǎn)震蕩器（國(guó)華電器有限公司）;AX504型電子天平（感量0.000 1 g，美國(guó)Mettler Toledo儀器公司）;Direct-Q3型超純水系統(tǒng)（德國(guó)SGwater公司）;ICS-3000型離子色譜儀、CS-16A型陽(yáng)離子交換柱和CG-16A型保護(hù)柱（美國(guó)DIONEX公司）。

1.2?方法

1.2.1?試驗(yàn)設(shè)計(jì)與分析?將4種細(xì)支卷煙盤(pán)紙透氣度（X1）、接裝紙透氣度（X2）、成型紙透氣度（X3）、濾嘴絲束規(guī)格（X4）“基于均勻設(shè)計(jì)的計(jì)算機(jī)輔助設(shè)計(jì)”設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)方案，表1的材料參數(shù)采用極差歸一化變換統(tǒng)一量綱和數(shù)量級(jí)[10]（表2）。

以卷煙主流煙氣中氨釋放量為因變量，表1和表2中各因素為自變量，采用SPSS和DPS軟件建立二次多項(xiàng)式逐步回歸模型并進(jìn)行檢驗(yàn)。分析各因子的貢獻(xiàn)率，討論各因子的影響大小和邊際效應(yīng)[11]。具體分析方法見(jiàn)前期研究[6，7]。最后采用基于實(shí)際參數(shù)的極值尋優(yōu)的方法和綜合平衡法[12-14]得到主流煙氣氨釋放量較低的參數(shù)優(yōu)化組合，并進(jìn)行驗(yàn)證。

1.2.2?卷制要求?按照表1中涉及的因素進(jìn)行卷煙樣品卷制，煙絲等其余參數(shù)保持不變，在GB/T 16447—1996[15]規(guī)定條件下平衡48 h。

1.2.3?氨釋放量的檢測(cè)?依據(jù)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)YC/T 377—2010[16]，用離子色譜法（IC法）檢測(cè)卷煙主流煙氣中氨的釋放量。

2?結(jié)果與分析

2.1?氨釋放量的數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)

卷煙樣品主流煙氣氨釋放量檢測(cè)結(jié)果的描述性統(tǒng)計(jì)見(jiàn)表3。由表3可知，偏度系數(shù)略大于0，為正偏峰，峰度系數(shù)小于0，為平闊峰，數(shù)據(jù)稍顯分散;標(biāo)準(zhǔn)差和變異系數(shù)均較小，偏度系數(shù)和峰度系數(shù)的絕對(duì)值均較小，說(shuō)明氨釋放量的各個(gè)數(shù)據(jù)分布比較對(duì)稱(chēng)，接近正態(tài)分布，總體的協(xié)調(diào)性較好，可作為一個(gè)整體進(jìn)行分析評(píng)價(jià)。

2.2?逐步回歸分析模型

以表2中各因素為自變量，氨釋放量為因變量，P不小于0.01為變量剔出標(biāo)準(zhǔn)，通過(guò)回歸方法得到的數(shù)學(xué)模型為：Y=8.67-9.74X2+6.99X22+1.34X32+1.00X3X4。

對(duì)該模型進(jìn)行F檢驗(yàn)，F(xiàn)=8 342.32>F0.01（4，1）=5 624.6，表明二次回歸方程本身達(dá)到顯著水平;決定系數(shù)R2=0.999 9，表明模型擬合度良好，具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義;殘差獨(dú)立性檢驗(yàn)，Durbin-Watson統(tǒng)計(jì)量d=2.47，說(shuō)明殘差無(wú)自相關(guān)性。

2.3?因子主效應(yīng)分析

運(yùn)用主因素效應(yīng)分析法可以計(jì)算得到各因子對(duì)因變量的總體貢獻(xiàn)率，具體分析方法見(jiàn)前期研究[6]，結(jié)果顯示各因子的貢獻(xiàn)率：接裝紙透氣度1.973，成型紙透氣度1.306，濾嘴絲束規(guī)格0.327。通過(guò)分析可知接裝紙透氣度對(duì)主流煙氣氨釋放量影響程度最高，成型紙透氣度、濾嘴絲束規(guī)格的貢獻(xiàn)率依次逐漸減小，而卷煙紙透氣度因子對(duì)主流煙氣氨釋放量影響不顯著。

2.4?主流煙氣氨釋放量邊際效應(yīng)

對(duì)回歸方程求一階偏導(dǎo)數(shù)，比較各材料水平變化對(duì)主流煙氣氨釋放量影響的速率，設(shè)定其他3個(gè)因素在高、中、低水平下每個(gè)材料因素的邊際氨釋放量效應(yīng)關(guān)系式（表4）。由表4可知，X2對(duì)氨釋放量的影響速率不受其他因素的影響，當(dāng)X2<0.70時(shí)，其對(duì)氨釋放量影響表現(xiàn)為負(fù)效應(yīng)，而X2>0.70時(shí)，其對(duì)氨釋放量影響表現(xiàn)為正效應(yīng);X3對(duì)氨釋放量的影響速率在其他因素低水平時(shí)絕對(duì)值相對(duì)低，相關(guān)性較弱，在中水平和高水平時(shí)為正效應(yīng)增強(qiáng)，尤其在高水平時(shí)速率絕對(duì)值最大，相關(guān)性也隨之變強(qiáng);X4對(duì)氨釋放量影響的變化率依次變大，為正效應(yīng)。

2.5?主流煙氣氨釋放量的標(biāo)準(zhǔn)回歸系數(shù)

通過(guò)對(duì)主流煙氣氨釋放量的標(biāo)準(zhǔn)回歸系數(shù)分析，可反映各因素或因素間交互作用對(duì)氨釋放量的影響程度[17]。由表5可知，因素X2與細(xì)支卷煙主流煙氣氨釋放量呈負(fù)相關(guān)，而因素X22、X32及X3X4與細(xì)支卷煙主流煙氣氨釋放量呈正相關(guān);通過(guò)各因素的絕對(duì)值大小則可反映其對(duì)氨釋放量的影響大小，排序?yàn)閄2>X22>X32>X3X4。

2.6?參數(shù)優(yōu)化和驗(yàn)證

2.6.1?參數(shù)優(yōu)化?通過(guò)以上分析和已建立的數(shù)學(xué)模型，運(yùn)用綜合平衡法，并結(jié)合日常材料設(shè)計(jì)規(guī)格對(duì)4種材料因素在試驗(yàn)范圍內(nèi)進(jìn)行參數(shù)組合尋優(yōu)，得到了主流煙氣氨釋放量的理論最低因子組合：X1=0.40，X2=0.75，X3=0，X4=0。通過(guò)反標(biāo)準(zhǔn)化變換可得優(yōu)化后的材料參數(shù)規(guī)格組合為：卷煙紙透氣度為?70 CU，接裝紙透氣度為800 CU，成型紙透氣度為?6 000 CU，濾嘴絲束規(guī)格為5 303.3 I。

2.6.2?驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)?按照優(yōu)化參數(shù)的組合安排了3次驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)，測(cè)得卷煙樣品的主流煙氣氨釋放量分別為：5.57、5.12和5.36 μg/支，平均值為5.35 μg/支。又將參數(shù)優(yōu)化的理論最低因子組合帶入回歸方程計(jì)算得主流煙氣氨釋放量的理想值為5.30 μg/支，和驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)平均值的相對(duì)偏差小于10%，一致性較強(qiáng)。

2.7?與傳統(tǒng)卷煙的對(duì)比分析

通過(guò)和前期論文《卷煙材料參數(shù)對(duì)主流煙氣氨釋放量的影響》[6]的比較分析，可得出各材料參數(shù)在傳統(tǒng)卷煙和細(xì)支卷煙中的不同影響。在傳統(tǒng)卷煙中濾嘴絲束規(guī)格對(duì)主流煙氣中氨釋放量影響最為顯著，增大濾嘴絲束縱向表面積可使卷煙主流煙氣氨釋放量大幅減少;而接裝紙透氣度、卷煙盤(pán)紙透氣度和成型紙透氣度各材料因子的貢獻(xiàn)率依次減小且差距較小，說(shuō)明此3種材料因素的透氣度對(duì)氨釋放量變化影響較小。在本次試驗(yàn)范圍內(nèi)，細(xì)支卷煙接裝紙透氣度對(duì)主流煙氣氨釋放量影響最為顯著，表明增大接裝紙透氣度可使卷煙主流煙氣氨釋放量大幅減少，而成型紙透氣度、濾嘴絲束規(guī)格和卷煙紙透氣度各材料因子的貢獻(xiàn)率依次減小。

3?小結(jié)與討論

通過(guò)各種分析，不同材料參數(shù)對(duì)細(xì)支卷煙主流煙氣氨釋放量的影響貢獻(xiàn)率排序?yàn)椋航友b紙透氣度>成型紙透氣度>濾嘴絲束規(guī)格>卷煙紙透氣度。這可能是由于接裝紙透氣度在細(xì)支卷煙抽吸過(guò)程中受大氣的影響更為明顯，其透氣度大小會(huì)對(duì)氨釋放量產(chǎn)生較大影響。

本研究選擇了4種卷煙材料指標(biāo)，能更全面地反映出卷煙成型過(guò)程中不同材料對(duì)卷煙主流煙氣氨釋放量的影響;在分析方法上運(yùn)用均勻設(shè)計(jì)法，利用多項(xiàng)式逐步回歸建立數(shù)學(xué)模型后進(jìn)行相關(guān)分析，能在確保統(tǒng)計(jì)學(xué)意義的條件下有效降低試驗(yàn)次數(shù)。通過(guò)主效應(yīng)、邊際效應(yīng)分析和參數(shù)優(yōu)化能有效量化不同細(xì)支卷煙材料參數(shù)對(duì)卷煙主流煙氣氨釋放量的影響大小。分析數(shù)據(jù)進(jìn)行參數(shù)組合尋優(yōu)并驗(yàn)證，確保了重現(xiàn)性。本研究在前期研究的基礎(chǔ)上進(jìn)行，有大量的試驗(yàn)和理論經(jīng)驗(yàn)，旨在考察各材料對(duì)細(xì)支卷煙的7種有害成分釋放量的影響，彌補(bǔ)了前人簡(jiǎn)單設(shè)計(jì)和單一分析的不足。

通過(guò)參數(shù)優(yōu)化及驗(yàn)證試驗(yàn)確定了在試驗(yàn)所用煙絲條件下，主流煙氣氨釋放量較低的材料參數(shù)組合。以上結(jié)論是基于同一生產(chǎn)工藝流程和葉組配方得出的，是否符合其他葉組或配方需進(jìn)一步深入研究。

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