彭 超，丁謙學，梅其良，付亞茹

(上海核工程研究設計院有限公司，上海 200233)

燃耗計算在核反應堆的核設計和屏蔽設計中具有重要意義，是反應堆堆芯燃料管理優(yōu)化設計、核燃料增殖研究、結構材料的活化分析、以及乏燃料的后處理/貯存/運輸等研究的重要基礎。ORIGEN-S程序[1]是一個典型的點燃耗程序，廣泛應用于核電站和后處理廠的設計中。該程序采用矩陣指數方法求解燃耗方程，該理論方法已發(fā)展成熟，但其計算精度主要取決于燃耗庫的精度。然而，生成燃耗庫的基礎評價庫處在不斷更新完善中，如SCALE6.0[2]版本的ORIGEN-S燃耗庫是基于ENDF/B-VI、FENDL-2.0和EAF-99基礎評價庫加工而來，而目前最新ENDF/B、FENDL以及EAF基礎評價庫的發(fā)布版本分別是Ⅷ.0、3.1D和2010。

鑒于此，本文開展了ORIGEN-S燃耗庫加工方法的研究，開發(fā)了相應的輔助加工模塊，實現大量核素燃耗庫的自動加工?；谧钚掳l(fā)布的ENDF/B-Ⅷ.0、FENDL-3.1D和EAF-2010基礎評價庫制作了壓水堆用ORIGEN-S燃耗庫，并與OECD/NEA發(fā)布基準題進行了對比分析，驗證了此加工方法的正確性。

1 理論方法

核素的燃耗方程如公式(1)所示[1]：

(1)

式中：Ni(t)——核素i在t時刻的原子密度;

γim——核素m裂變產生核素i的裂變產額;

fik——核素k衰變成核素i的衰變分支比;

λk——核素k的衰變常數;

σij——核素j在中子的作用下生成核素i的平均截面;

σia——核素i的平均吸收截面;

σmf——核素m的平均裂變截面;

φ——空間—能量平均的中子通量密度。

ORIGEN-S采用矩陣指數法求解燃耗方程，此方法認為每個核素對所考慮核素的變化都有直接的貢獻，燃耗方程(1)可寫成公式(2)的形式。

(2)

公式(2)可以寫成如下矩陣形式：

(3)

式中：N——核素濃度向量;

A——轉化矩陣。

數學表達式如公式(4)所示。轉化矩陣包含由衰變或中子轉化引起的核素產生率和消失率信息，轉化矩陣中每個元素的數學表達式如公式(5)所示，可以得出：當i≠j時，aij的物理意義是核素j生成核素i的產生率；當i=j時，aij的物理意義是核素i的消失率。公式(3)的解如公式(6)所示。

(4)

(5)

公式(5)中δij是Kronecker符號，

N=exp(At)N(0)

(6)

式中：N(0)——初始時刻各核素的濃度向量;

exp(At)——矩陣指數函數，可由泰勒級數展開如式(7)所示;

I——單位矩陣。

(7)

ORIGEN-S程序矩陣指數法的求解依賴于轉化矩陣A，而轉化矩陣A的計算依賴于截面數據、裂變產額數據以及衰變數據。

在SCALE6.0版本中，對于壓水堆ORIGEN-S卡片庫的截面數據由三群截面構成，而實際采用歸一到單位熱中子通量密度的單群有效截面(簡稱單群有效截面)進行燃耗方程的求解，單群有效截面定義如公式(8)，其中σ(E)為能量相關截面，φ(E)為中子能譜，φth為熱中子通量密度，熱中子的能量上限為0.625 eV。

(8)

σeff≈THERM×σ0+RES×
σres+FAST×σfast

(9)

ORIGEN-S采用三群截面近似描述單群有效截面如公式(9)。其中σ0、σres、σfast就是存儲在ORIGEN-S卡片格式(card image format)截面數據庫中的三群截面，THERM、RES、FAST為三群權重因子，物理意義分別如下[3]：

(1)σ0：對于1/v吸收體σ0為能量為0.0253 eV的中子反應截面；對于非1/v吸收體σ0采用以下等效值，其中σth為熱能區(qū)(0

(10)

(2)σres為共振能區(qū)(0.625 eV

(11)

(3)σfast為快中子能區(qū)(1 MeV

(12)

(4)THERM表示1/v吸收體平均熱中子截面，且吸收體滿足中子速度為2200 m/s(E0=0.025 3 eV)時吸收截面為1 barn的條件：

(13)

(5)RES為共振中子注量率與熱中子注量率的比值：

(14)

(6)FAST為快中子注量率與熱中子注量率的比值：

(15)

2 燃耗庫加工

2.1 加工方法

2.1.1 ORIGEN-S截面裂變產額庫加工方法

ORIGEN-S截面裂變產額庫的加工流程如圖1所示。主要分三步走[4-9]：

圖1 ORIGEN-S截面裂變產額庫加工流程示意圖Fig.1 Processing flowchart of cross section and fission-product yield data for ORIGEN-S

第一步，基于輸運工作庫、幾何信息以及指定燃耗深度下材料成分信息，采用SCALE工具包中CSAS1模塊進行輸運計算得到逐點的中子能譜；

第二步，以上步得到的逐點中子能譜作為權重譜，分別基于截面基礎評價庫和截面分支比基礎評價庫，采用NJOY[10]程序加工生成精細群的無限稀釋庫，然后進行并群計算，分別得到三群截面和MT=16和MT=102反應生成激發(fā)態(tài)產物的截面分支比。關于σ0的加工，若待加工核素為1/v吸收體直接以0.025 3 eV對應的反應截面作為σ0截面，若為非1/v吸收體則采用公式(10)計算的等效值作為σ0截面；此外，對于裂變產物類核素，需基于裂變產額基礎評價庫，讀取相關數據依次生成30種可裂變錒系核素(227Th,229Th,232Th、231Pa、232U至238U、237Np，238Np、238Pu至242Pu、241Am,242 mAm,243Am、242Cm至246Cm,248Cm、249Cf,251Cf 和254Es)在指定入射中子能量作用下裂變產生此裂變產物的裂變產額數據；

第三步，將以上數據分別按照活化產物類、錒系核素類以及裂變產物類核素的存儲格式進行存儲，最終生成card image format的ORIGEN-S截面裂變產額庫。

本文開發(fā)了用于ORIGEN-S截面裂變產額庫加工的輔助加工模塊。此外，鑒于ORIGEN-S燃耗庫需要加工的核素多達上千種，為提升效率，開發(fā)批處理程序，實現每種核素NJOY卡片的自動建立、基礎評價庫的自動拷貝、NJOY程序的自動調用以及運行結果的自動處理等功能。

2.1.2 ORIGEN-S衰變庫加工方法

ORIGEN-S衰變庫的加工流程如圖2所示?；谒プ兓A評價庫，讀取待加工核素的半衰期、衰變類型、衰變分支比、衰變熱等信息，然后分別按照活化產物類、錒系核素類以及裂變產物類核素的存儲格式進行存儲，最終生成card image format的ORIGEN-S衰變庫。鑒于此，本文開發(fā)了用于ORIGEN-S衰變庫加工的輔助加工模塊。

2.2 燃耗庫設計

本工作基于ORIGEN-S燃耗庫的加工流程和方法，采用本文開發(fā)的輔助加工模塊制作了適用于壓水堆的ORIGEN-S燃耗庫。

(1)基礎評價庫的選擇

衰變庫的加工來源于ENDF/B-Ⅷ.0基礎評價庫；三群截面的加工主要來源于ENDF/B-Ⅷ.0基礎評價庫，在ENDF/B-Ⅷ.0庫中缺少的核素則來源于FENDL-3.1D基礎評價庫；截面分支比的加工來源于EAF-2010基礎評價庫；裂變產額的加工主要來源于ENDF/B-Ⅷ.0基礎評價庫，但是ENDF/B-Ⅷ.0基礎評價庫中缺少三元裂變產額數據，對于低質量的、由三元裂變產生的裂變產物其裂變產額的加工來源于JEF2.2基礎評價庫。

(2)權重譜的選擇

本工作首先通過NJOY程序將基礎評價庫的點狀截面加工成238群的精細群截面，然后再通過輔助加工模塊加工得到ORIGEN-S程序所需的三群截面。敏感分析表明，若采用NJOY程序自帶任一光滑權重譜進行加工都將帶來較大偏差，因此，權重譜的計算是影響燃耗庫精度的關鍵因素。

本文以CE14×14類型的壓水堆組件為例，采用SCALE6.0中的CENTRM模塊計算燃耗深度為20 000 MWd/t下的中子能譜作為加工ORIGEN-S三群截面的權重譜。CE14×14組件幾何參數見參考文獻[8]，計算得到的權重譜如圖3所示。

圖3 壓水堆燃料組件點狀中子能譜Fig.3 Point-wise energy flux cross-section weighting spectrum for PWR fuel

3 驗證分析

3.1 驗證計算

3.1.1 H.B.Robinson Unit2基準題

H.B.Robinson Unit2為美國西屋電力公司設計的壓水堆，電功率為769 MW，采用標準的15×15組件設計。PNL(Pacific Northwest Laboratory)實驗室的MCC(Materials Characterization Center)中心對來于BO-5組件的N-9燃料棒中的4個輻照樣品進行了放射化學成分分析。N-9燃料棒采用UO2燃料，235U富集度為2.561%(質量分數)，4個樣品分別對應于N-9燃料棒不同的軸向高度。本文僅對編號為N-9B-S的樣品進行分析，N-9B-S的樣品取自于燃料棒N-9軸向高度(離燃料棒的頂端)11 cm處，最終燃耗深度為16.02 GWd/MTU，功率燃耗歷史見參考文獻[11,12]，分別采用ORIGEN-S自帶庫(SCALE6.0版本自帶的壓水堆用ORIGEN-S燃耗庫)和新制庫(本文開發(fā)的壓水堆用ORIGEN-S燃耗庫)進行核素成分計算，燃耗深度為16.02 GWd/MTU且冷卻3 631天后的計算結果如表1所示。

3.1.2 Calvert Cliffs Unit1基準題

Calvert Cliffs Unit1為美國燃燒工程公司設計的壓水堆，電功率為900 MW，采用CE公司設計的14×14燃料組件。PNL MCC對來于三個燃料棒(編號分別為MLA098、MKP109和NBD107)的9個輻照樣品進行了放射化學成分分析。燃料棒MLA098、MKP109和NBD107依次來自于D101、D047和BT03組件，采用標準的UO2燃料，235U的富集度為3.038%(質量分數)。9個輻照樣品中3個取自于MLA098燃料棒不同軸向位置、3個取自于MKP109燃料棒不同軸向位置、3個取自于NBD107燃料棒不同軸向位置。本文僅對編號為MKP109-P的樣品進行分析，MKP109-P樣品取自于燃料棒MKP109軸向高度(離燃料棒的頂端)209.3 cm處，最終燃耗深度為44.34 GWd/MTU，功率燃耗歷史見參考文獻[11,12]，分別采用ORIGEN-S自帶庫和新制庫進行核素成分計算，燃耗深度為44.34 GWd/MTU且冷卻1 870天后的計算結果如表2所示。

表1 N-9B-S樣品計算結果對比

表2 MKP109-P樣品計算結果對比

3.2 結果分析

從表1和表2可以看出，除了238Pu核素外，其他核素采用新制庫的計算結果跟自帶庫的計算結果吻合很好。新制庫中238Pu來于ENDF/B-Ⅷ.0基礎評價庫，而自帶庫中238Pu核素來自于ENDF/B-Ⅵ基礎評價庫。ENDF/B-Ⅵ庫和ENDF/B-Ⅷ.0 庫中238Pu(n,γ)239Pu反應截面如圖4所示。

圖4 不同評價庫中238Pu(n,γ)239Pu反應截面Fig.4 Cross sections of 238Pu(n,γ)239Pu from the ENDF/B-Ⅷ.0 and ENDF/B-Ⅵ libraries

分別基于ENDF/B-Ⅵ庫和ENDF/B-Ⅷ.0 庫加工得到的238Pu輻射俘獲反應熱群截面為445 barn和287 barn，新制庫中由于輻射俘獲反應造成238Pu的消失量減少將使計算結果比自帶庫的計算結果偏大，但與實驗值吻合的更好，因此，對于某些重要核素，基于最新基礎評價庫開發(fā)的新制庫比自帶庫更逼近于實驗值。

此外，表1中新制庫計算的238Pu濃度與自帶庫計算的238Pu濃度的相對誤差為3.67%，而表2的相對誤差高達13.32%，這是由于表1中樣品燃耗深度(16.02 GWd/MTU)比表2中樣品燃耗深度(44.34 GWd/MTU)淺，累積效應弱的緣故。

4 總結

本工作研究了燃耗庫的加工方法，開發(fā)了相應輔助加工模塊?；谧钚掳l(fā)布的ENDF/B-Ⅷ.0、FENDL-3.1D和EAF-2010基礎評價庫制作了用于ORIGEN-S程序進行壓水堆源項分析等使用的燃耗庫，利用OECD/NEA發(fā)布基準題進行了驗證，驗證了制作的ORIGEN-S燃耗庫的正確性。分析結果表明，對于某些燃耗計算重要核素，如238Pu等，基于最新評價庫開發(fā)的數據庫比自帶庫的計算結果更接近于實驗值，提升了ORIGEN-S的計算精度。該燃耗庫可用于壓水堆源項等分析。