裂變產物活度計算通用程序開發(fā)

倪建忠，余功碩，劉杰，張佳媚

(西北核技術研究所，陜西 西安710024)

摘要：按照衰變規(guī)律，推導了裂變產物活度計算的通用公式。以PowerBuilder 10.0為工具，建立了裂變產物的獨立產額、衰變路徑和衰變信息數據庫，開發(fā)了一用于計算裂變產物活度的通用程序。利用該程序計算了8種氣體裂變產物的原子核數隨時間的變化，結果與文獻數據基本一致。本程序為與核裂變相關的裂變產物預先評估提供了一個便利的工具。

關鍵詞：裂變產物；產額；活度；程序

中圖分類號：O571.32 文獻標志碼：A

收稿日期：2014-06-17;修回日期：2014-09-18

doi：10.7538/yzk.2015.49.11.2083

Universal Program Development for Calculation

of Fission Product Activity

NI Jian-zhong, YU Gong-shuo, LIU Jie, ZHANG Jia-mei

(NorthwestInstituteofNuclearTechnology,Xi’an710024,China)

Abstract:According to the radioactive decay law, a universal formula for the calculation of the fission product activity was deduced. By employing PowerBuilder 10.0, the databases of individual yields, decay paths and decay messages of the fission products were established, and a universal program for the calculation of fission product activity was developed. The nuclear numbers of eight fission gas products were calculated. The results are in good agreement with the reference results. The program provides a convenient tool for the pre-estimation of the fission product analysis.

Key words：fission product; yield; activity; program

在核反應堆輻照或核爆炸后的裂變產物分析中，設計實驗方案時，需對目標裂變產物的活度進行預先估計。裂變產物質量鏈有上百條，各質量鏈上的衰變路徑也不同，對于簡單的母子體衰變關系的裂變產物，可采用手工方法進行估算[1]，但當裂變產物的母子體衰變關系較復雜時，采用手工方法耗時且繁瑣。為此，本文從放射性衰變的一般規(guī)律出發(fā)，推導普適的裂變產物活度計算公式，開發(fā)一計算裂變產物活度的通用程序，以用于計算特定裂變產物在任意時刻的放射性活度及裂變產物相關測量分析的預先評估，為實驗方案的設計提供指導。

1原理

1.1裂變產物衰變鏈的復雜性

以135Xe為例說明裂變產物衰變鏈的復雜性。其前驅母體核素到135Xe的衰變關系如圖1所示。

135Xe的來源包括：1) 核材料裂變直接產生的135Xe，這部分由獨立產額得到；2) 由各前驅母體衰變而來的135Xe，這部分135Xe的計算較復雜，需逐個計算每條衰變路徑上、每個前驅母核衰變到135Xe的核數。各前驅母體衰變到135Xe的路徑列于表1(括號內的數字為衰變分支比，%)。由表1可見，其衰變路徑多達8條。

圖1　前驅母核到 135Xe的衰變關系 Fig.1　Decay relation between 135Xe and its parent nuclide

序號衰變路徑1(135Cd,135In,100)(135In,135Sn,100)(135Sn,135Sb,79)(135Sb,135Te,78)(135Te,135I,100)(135I,135Xe,83.43)2(135Cd,135In,100)(135In,135Sn,100)(135Sn,135Sb,79)(135Sb,135Te,78)(135Te,135I,100)(135I,135Xem,16.57)(135Xem,135Xe,99.4)3(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,135Sb,30)(135Sb,135Te,78)(135Te,135I,100)(135I,135Xe,83.43)4(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,135Sb,30)(135Sb,135Te,78)(135Te,135I,100)(135I,135Xem,16.57)(135Xem,135Xe,99.4)5(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,136Sb,70)(136Sb,135Te,16.3)(135Te,135I,100)(135I,135Xe,83.43)6(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,136Sb,70)(136Sb,135Te,16.3)(135Te,135I,100)(135I,135Xem,16.57)(135Xem,135Xe,99.4)7(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,136Sb,70)(136Sb,136Te,83.7)(136Te,135I,1.31)(135I,135Xe,83.43)8(136Cd,136In,100)(136In,136Sn,100)(136Sn,136Sb,70)(136Sb,136Te,83.7)(136Te,135I,1.31)(135I,135Xem,16.57)(135Xem,135Xe,99.4)

1.2計算思想

在計算各前驅母體對裂變產物總核數的貢獻過程中，要做到不遺漏，需按照衰變路徑逐個計算前驅母核，但這樣不可避免地會造成重復計算。以135Xe為例，135Te→135I→135Xe在第1條衰變路徑中已計算過，但該片段又出現(xiàn)在第3條路徑中，如果不加判斷直接計算，會造成重復計算。為解決上述問題，本文采用如下方法：建立存放裂變產物各質量鏈衰變路徑的數據庫，每次在計算某條路徑上的某前驅母體對裂變產物原子核數的貢獻時，通過搜索數據庫，判斷從該前驅到指定裂變產物的衰變路徑片段是否已在前面的路徑上出現(xiàn)過，是則不再計算，否則計算。

1.3活度的計算公式

1個核裂變反應生成的初始裂變產物X的原子核數即是其獨立產額，用yX表示，則Nf個核裂變生成的裂變產物X在裂變時刻的原子核數NX(0)可表示為：

(1)

假設目標產物X共有p條衰變鏈，對于第m(m=1,2，…，p)條衰變鏈，其裂變產物總種類以mn表示。初始生成的裂變產物X按指數規(guī)律衰變，同時又由母體X1，X2，…，Xmn-1分別按遞次衰變規(guī)律生成[2]。在t時刻，由第m條衰變鏈上前驅母體衰變得到的裂變產物X的核數Nm(t)可表示為：

(2)

(3)

可看出，式(2)第1項至第mn-1項分別為第m條衰變鏈上第1至第mn-1個前驅母體對目標裂變產物X的貢獻。

(4)

令：

(5)

對所有鏈的Zm(t)(m=1,2，…，p)求和，即可得到裂變產物X的所有前驅母體在t時刻對其總原子核數的貢獻：

(6)

進而得到裂變產物X在t時刻的總原子核數NX(t)及總活度AX(t)分別為：

(7)

(8)

1.4計算結果的不確定度

由于裂變產物活度計算過程較復雜，直接從理論上推導不確定度的代數表達式非常困難。

按照不確定度評定的一般原則，對于給定的輸入量xi和xj(i，j=1，2，…，N，且i≠j)，當它們之間不相關，即相關系數r(xi，xj)=0(i，j=1，2，…，N，且i≠j)時，輸入量的合成不確定度[3]為：

(9)

其中，?f/?xi為輸出估計值y相對于輸入估計值xi變化的靈敏系數，可由下式計算：

f(x1,x2,…,xi-Δxi,…,xn))/2Δxi

(10)

裂變產物活度計算值的不確定度主要來源于獨立產額、半衰期和衰變分支比等，可認為它們之間互不相關。基于上述原則，采取數值計算的方法評定活度計算的不確定度，步驟如下：

1) 由各輸入量計算得到該時刻裂變產物的活度；

2) 令某個輸入量作微小的變化，而其他輸入量保持不變，重新計算活度；

3) 由兩次計算結果按照式(10)求靈敏系數；

4) 重復第2、3步的過程，直到處理完所有的不確定度引入量，得到其靈敏系數；

5) 按照式(9)計算合成不確定度。

2程序設計

以PowerBuilder 10.0為設計工具，編制了裂變產物活度的計算程序。首先，建立了3個數據庫：獨立產額數據庫、半衰期和衰變分支比數據庫、衰變路徑數據庫。數據庫中包含了質量數為80～155共76個質量鏈上約760個裂變產物的獨立產額、衰變數據和上述質量鏈上約300條衰變路徑[4-5]。然后，按照所推導的通用公式設計活度計算的程序，給定裂變產物名稱、起始時刻、終止時刻和時間間隔后，即可計算該裂變產物在指定時刻的活度及不確定度。圖2示出了計算135Xe活度的界面。

3程序可靠性驗證及應用

文獻[1]給出了239Pu發(fā)生1.306×1017次裂變時，8種主要氣體裂變產物85Krm、87Kr、88Kr、133Xe、133Xem、135Xe、135Xem、138Xe的原子核數隨時間的變化關系，本文利用編制的程序進行了相同的計算，通過與文獻的比較來驗證程序的可靠性。圖3示出了利用CENDL-3.0和ENDF/B-Ⅶ兩種獨立產額數據庫[4]的計算結果。由圖3可看出，由于兩種獨立產額數據庫的差異，計算結果稍有不同。圖3c為文獻[1]由ENDF/B-Ⅶ手工計算的曲線，與圖3b非常一致，從而驗證了程序的可靠性。

本程序可為裂變產物測量分析中實驗方案的設計提供理論指導。以133Xe為例，由圖3可看出，在裂變反應發(fā)生的早期，其他Kr/Xe氣體裂變產物的活度均遠高于133Xe，如此時采用γ探測器測量，133Xe的能峰被完全淹沒。由于133Xe及其前驅母體半衰期相對較長，隨著時間的延長，其他裂變氣體衰變減少，當樣品放置時間超過5×105s時，133Xe活度顯著高于其他氣體裂變產物，此時采用γ探測器測量，則可在能譜中獲得清晰的133Xe能峰。

圖2　 135Xe活度計算程序的界面 Fig.2　Interface of calculation program for 135Xe activity

a——CENDL-3.0數據庫下程序計算結果；b——ENDF/B-Ⅶ數據庫下程序計算結果； c——ENDF/B-Ⅶ數據庫下文獻[1]的手工計算結果 1—— 138Xe；2—— 87Kr；3—— 88Kr；4—— 85Kr m；5—— 135Xe m；6—— 135Xe；7—— 133Xe m；8—— 133Xe 圖3　8種氣體裂變產物原子核數隨時間的變化 Fig.3　Change of nuclear numbers for eight gas fission products with time

4結論

根據衰變規(guī)律推導了裂變產物活度的通用計算公式，以PowerBuilder 10.0為工具，建立了裂變產物獨立產額、衰變路徑、半衰期和衰變分支比等的數據庫，編制了活度計算程序，可計算任意裂變產物在任意時刻的活度及其不確定度。利用該程序計算了8個主要氣體裂變產物的原子核數隨時間的變化，計算結果與文獻結果非常一致，驗證了程序的可靠性。作為該程序應用的一個實例，分析了采用γ探測器測量樣品中133Xe活度的適宜時刻。

參考文獻：

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WANG Shilian, CHANG Yongfu, WANG Jun, et al. Calculation of gas fission products activities[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2004, 38(3): 210-212(in Chinese).

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