壓水堆核電廠氣態(tài)流出物環(huán)境累積效應(yīng)研究

王建華，鄧 文，王 琪，蘇永杰

(1.核電安全監(jiān)控技術(shù)與裝備國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東 深圳 518178；2.深圳中廣核工程設(shè)計(jì)有限公司，廣東 深圳 518178)

壓水堆核電廠在運(yùn)行過(guò)程中因裂變反應(yīng)和中子活化反應(yīng)會(huì)產(chǎn)生放射性物質(zhì)，它們絕大部分被包容在燃料或溶解在反應(yīng)堆冷卻劑中。因工藝需求，其余少量放射性物質(zhì)經(jīng)過(guò)嚴(yán)格處理達(dá)標(biāo)后以氣載方式通過(guò)煙囪排入大氣或以液態(tài)方式通過(guò)排水系統(tǒng)排入受納水體。氣載放射性流出物排放到大氣環(huán)境后，會(huì)在大氣輸運(yùn)作用下在環(huán)境中擴(kuò)散，進(jìn)而通過(guò)各種途徑對(duì)環(huán)境和人類產(chǎn)生輻射影響。經(jīng)過(guò)30年的發(fā)展，我國(guó)已建立起完善的核電廠氣載流出物對(duì)人類及非人類物種所致輻射劑量分析方法，并在《環(huán)境影響評(píng)價(jià)技術(shù)導(dǎo)則 核電廠環(huán)境影響報(bào)告書的格式和內(nèi)容》[1]中對(duì)需要考慮的因素進(jìn)行了規(guī)定。國(guó)際上，在役二代及改進(jìn)型核電廠的設(shè)計(jì)壽命為40 a，已有部分核電廠通過(guò)延壽20 a的許可，而三代核電廠的設(shè)計(jì)壽命為60 a。核電廠氣載流出物中存在一些長(zhǎng)半衰期核素(如3H、137Cs等)，這些核素會(huì)在擴(kuò)散過(guò)程中沉降至核電廠周邊環(huán)境，在長(zhǎng)達(dá)60 a的運(yùn)行時(shí)間內(nèi)，其在環(huán)境介質(zhì)中的放射性核素濃度逐步增加，可能對(duì)核電廠周邊土地造成潛在累積影響。

楊凱等[2]將累積環(huán)境影響闡述為“當(dāng)一項(xiàng)行動(dòng)與其他過(guò)去、現(xiàn)在和可預(yù)見(jiàn)的將來(lái)的行動(dòng)結(jié)合在一起時(shí)所產(chǎn)生的對(duì)環(huán)境增加的影響”。美國(guó)、加拿大等國(guó)已開(kāi)展了大量代表性的研究和應(yīng)用[2]。我國(guó)尚處于起步階段[3]，但部分行業(yè)已開(kāi)展了研究和應(yīng)用，如都小尚等[4]構(gòu)建了區(qū)域規(guī)劃累積環(huán)境影響評(píng)價(jià)方法框架，王堅(jiān)[5]基于ISCST3模型對(duì)危險(xiǎn)廢物焚燒設(shè)施累積性環(huán)境影響進(jìn)行了分析。黃彥君等[6]對(duì)美國(guó)密西西比河流域申請(qǐng)延壽核電廠的環(huán)境影響意見(jiàn)書調(diào)研表明，部分核電廠長(zhǎng)期(40 a)運(yùn)行后可觀測(cè)到痕量的放射性核素環(huán)境累積效應(yīng)。我國(guó)現(xiàn)行法規(guī)標(biāo)準(zhǔn)不要求對(duì)核電廠流出物環(huán)境累積效應(yīng)進(jìn)行評(píng)價(jià)，也未見(jiàn)相關(guān)研究報(bào)道。本文結(jié)合核電廠放射性氣態(tài)流出物特點(diǎn)，探索氣載放射性核素沉降對(duì)核電廠周邊土壤的累積環(huán)境影響分析方法，評(píng)估相關(guān)影響，為核電廠環(huán)境影響評(píng)價(jià)科學(xué)決策提供支持。

1 方法及參數(shù)

1.1 氣載流出物源項(xiàng)分析方法

我國(guó)壓水堆核電廠氣載流出物在設(shè)計(jì)過(guò)程中一般采用理論分析的方法給出現(xiàn)實(shí)值(即預(yù)期值，以期可真實(shí)地反映核電廠正常運(yùn)行期間放射性氣載流出物的排放量)和設(shè)計(jì)值(以期可包絡(luò)性地反映核電廠正常運(yùn)行期間放射性氣載流出物最大可能的排放量)。但由于理論分析的不確定性和設(shè)計(jì)的保守性考慮，設(shè)計(jì)給出的兩套排放源項(xiàng)均有較大的保守裕量，遠(yuǎn)高于實(shí)際排放量。

近年來(lái)，國(guó)際上逐步開(kāi)發(fā)和推薦了基于經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析的方法確定核電廠運(yùn)行期間流出排放源項(xiàng)的方法。為較客觀地反映壓水堆核電廠運(yùn)行壽命內(nèi)氣載流出物排放的環(huán)境累積效應(yīng)，本文建立了基于經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)的流出物源項(xiàng)計(jì)算方法，詳細(xì)分析流程示于圖1。圖1中的修正因子主要考慮機(jī)組與經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)來(lái)源核電廠在燃料方案、流出物產(chǎn)生、處理、排放以及放射性廢物管理策略之間的差異；經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)裕量因子則通過(guò)對(duì)經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析確定其不確定度給出裕量；而預(yù)期運(yùn)行事件的貢獻(xiàn)則來(lái)源于不影響反應(yīng)堆正常運(yùn)行的事件導(dǎo)致的排放增加。在經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)中，由于部分核素排放量較少以及測(cè)量要求的原因，沒(méi)有測(cè)量數(shù)據(jù)，對(duì)于此類核素，本文通過(guò)其物理化學(xué)性質(zhì)確定核素分組并選出指示核素，然后通過(guò)理論計(jì)算建立其與指示核素之間的比例因子，籍此通過(guò)指示核素的測(cè)量值確定其排放值?；谏鲜龇椒?，以國(guó)內(nèi)52堆·年的流出物運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，計(jì)算得到本文所關(guān)注核素的年排放量(表1)。

圖1 流出物源項(xiàng)確定方法流程圖Fig.1 Schematic diagram for effluent source term analysis

表1 代表性核素的排放特征及選取依據(jù)Table 1 Release character and selection basis of representative nuclide

1.2 核素選擇

理論上，核電廠氣載流出物中可包含數(shù)十至上百種放射性核素，核電廠流出監(jiān)測(cè)一般可觀測(cè)到其中的數(shù)種至十?dāng)?shù)種核素。根據(jù)其物理形態(tài)可將放射性流出物分為3類：惰性氣體(主要包括Kr、Xe等惰性氣體的放射性同位素)、3H和14C(以氣態(tài)形式向環(huán)境排放且在環(huán)境中的遷移行為較復(fù)雜)、氣溶膠(主要包括腐蝕活化產(chǎn)物(如60Co等)和裂變產(chǎn)物(如137Cs、131I等))。

惰性氣體不會(huì)發(fā)生沉降，故不在本文分析考慮的范圍內(nèi)，但由于88Kr排放量較大、其衰變子體88Rb易沉降并在環(huán)境中沉積，因此包含在考慮范圍內(nèi)。3H和14C因排放量相對(duì)較大、半衰期長(zhǎng)，且容易在環(huán)境中遷移，對(duì)劑量貢獻(xiàn)較大，包含在考慮范圍內(nèi)。氣溶膠包含眾多放射性核素，主要由腐蝕活化和裂變產(chǎn)生，易在大氣輸運(yùn)過(guò)程中沉降并在環(huán)境中累積，本文根據(jù)排放量、半衰期及其在環(huán)境中的遷移特性，選擇60Co、131I和137Cs作為考慮的對(duì)象。

綜上，本文選擇的放射性核素及相關(guān)特性列于表1。

1.3 土壤中累積活度濃度分析方法

1) 空氣中放射性核素活度濃度及氣溶膠環(huán)境累積活度濃度分析方法

本文使用PC-CREAM 08[7]軟件中的PLUME和FARMLAND模塊分別進(jìn)行空氣中放射性核素活度濃度及氣溶膠環(huán)境累積活度濃度分析。

PC-CREAM 08是英國(guó)公眾健康署(PHE)開(kāi)發(fā)的核電廠正常運(yùn)行公眾劑量輻射評(píng)價(jià)軟件。該軟件由一系列模塊組成，并基于大量基礎(chǔ)科學(xué)研究成果提供了可靠的放射性生態(tài)學(xué)相關(guān)基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，在國(guó)際上得到了較為廣泛的應(yīng)用。

PLUME模塊采用高斯煙羽模型，考慮了包括放射性衰變、干濕沉降以及地面和混合層的反射，可用于計(jì)算正常排放情況下大氣中的放射性核素活度濃度。

FARMLAND模塊是一個(gè)動(dòng)態(tài)食物鏈模型，可用于模擬放射性核素在土壤、植物以及動(dòng)物體中的遷移過(guò)程。該模塊將土壤分為墾殖土和未擾動(dòng)土。對(duì)于墾殖土，假定在30 cm表層土壤內(nèi)放射性核素均勻分布，30 cm代表了大多數(shù)農(nóng)作物的根系活動(dòng)層。模型同時(shí)考慮了表層土壤向深層土壤的遷移。對(duì)于未擾動(dòng)土，模型將土壤分成不同的單元格，假定核素在單元格內(nèi)均勻混合，單元格之間的核素遷移通過(guò)確定的遷移系數(shù)模擬。單元格的確定考慮了代表性及影響模型結(jié)果的物理現(xiàn)象的重要性，如考慮再懸浮現(xiàn)象的重要性時(shí)將1 cm表層土作為單元格。本文使用此模塊分析核電廠長(zhǎng)期(60 a)運(yùn)行后放射性氣溶膠在土壤中的累積活度濃度。

2)3H環(huán)境累積分析方法

3H是壓水堆核電廠排放量最大的放射性核素之一，氣載流出物中的3H主要以HTO的形式通過(guò)煙囪進(jìn)行高架釋放[8]，然后在大氣環(huán)境中遷移擴(kuò)散。3H在大氣環(huán)境中的遷移和沉降以及向土壤和作物的遷移是非常復(fù)雜的過(guò)程[9]。IAEA在2009年發(fā)布的IAEA TECDOC 1616報(bào)告[10]中給出了3H(包括HTO和OBT)在陸域環(huán)境中遷移和轉(zhuǎn)化的模型及參數(shù)。3H從大氣向土壤中的遷移主要通過(guò)煙羽中3H的干、濕沉降完成，土壤中3H的活度濃度可通過(guò)下式計(jì)算[10]：

Csw=1 000Rw·CRs·Hair/Ha

(1)

式中：Csw為土壤中3H的活度濃度，Bq/g；1 000為質(zhì)量單位轉(zhuǎn)換系數(shù)；Rw為濕土壤含水率，取0.166 7(根據(jù)PC-CREAM 08提供的土壤密度參數(shù)計(jì)算得到)；CRs為HTO從土壤到空氣中水分的比例常數(shù)，一般取0.3[10]；Hair為空氣中HTO的濃度，Bq/m3；Ha為空氣絕對(duì)濕度，一般取8 g/m3[11]。

據(jù)此可計(jì)算得到空氣中單位活度濃度的3H所致土壤中3H的活度濃度為6.3 Bq/kg。該結(jié)果乘以PC-CREAM 08模擬得到的空氣中3H的活度濃度即可得到核電廠壽命內(nèi)土壤中3H的累積活度濃度。

3)14C環(huán)境累積分析方法

核電廠氣載流出物中的14C主要以無(wú)機(jī)碳的形式存在，它會(huì)通過(guò)光合作用以與穩(wěn)定C相同的速率被植物吸收轉(zhuǎn)化為有機(jī)質(zhì)。土壤中的有機(jī)質(zhì)主要由植物腐蝕分解產(chǎn)生的有機(jī)物組成，故可認(rèn)為植物體中的14C可反映土壤中14C的活度濃度。IAEA提供了基于平衡模式的作物中14C活度濃度計(jì)算模型，進(jìn)而提出了土壤中14C的活度濃度計(jì)算公式[10]：

Cs=CairSsOs/Sair

(2)

式中：Cs為土壤中14C的活度濃度，Bq/kg；Cair為空氣中14C的活度濃度，Bq/m3；Ss為土壤中穩(wěn)定C的活度濃度，g/kg，取70 g/kg (根據(jù)PC-CREAM 08提供的濕土壤組分參數(shù)計(jì)算得到)；Os為土壤中有機(jī)質(zhì)的份額，保守取6%；Sair為空氣中有機(jī)14C的活度濃度，g/m3，取0.15 g/m3 [11]。

據(jù)此可計(jì)算得到空氣中單位活度濃度14C所致土壤中14C的活度濃度為28 Bq/kg。該結(jié)果乘以PC-CREAM 08模擬得到的空氣中14C的活度濃度即可得到核電廠運(yùn)行時(shí)間內(nèi)土壤中14C的累積活度濃度。

1.4 計(jì)算參數(shù)

如前文所述，PC-CREAM 08用于模擬放射性核素在大氣中的活度濃度以及除3H和14C外其他核素在土壤中的累積活度濃度，因3H和14C在環(huán)境中的遷移特性更為復(fù)雜，其在土壤中的累積活度濃度采用前文給出的平衡模式進(jìn)行計(jì)算。PC-CREAM 08在計(jì)算過(guò)程中涉及核電廠設(shè)計(jì)參數(shù)、放射性氣載流出物源項(xiàng)、氣象參數(shù)及核素遷移相關(guān)參數(shù)，其中：排放時(shí)間選擇三代核電廠的設(shè)計(jì)壽命，為60 a；我國(guó)現(xiàn)有壓水堆核電廠的煙囪高度一般為50～100 m，考慮到臨近建筑物的影響，應(yīng)用1/3法則[12]，本文有效煙囪高度保守取20 m；考慮壓水堆核電廠主廠區(qū)布置和地面設(shè)計(jì)要求，有植被覆蓋的土地距排放點(diǎn)最近為100 m；放射性氣載流出物源項(xiàng)采用表1所列結(jié)果；氣象參數(shù)選擇風(fēng)向各向均勻分布，風(fēng)速為3 m/s，穩(wěn)定度頻率選擇為50% D類分布，此類氣象參數(shù)可反映大部分濱海廠址的平均氣象參數(shù)；放射性核素遷移相關(guān)參數(shù)取PC-CREAM 08的默認(rèn)參數(shù)。

2 結(jié)果及討論

核電廠運(yùn)行壽期末(60 a)不同核素的環(huán)境累積活度濃度列于表2。由表2可看出，核電廠經(jīng)過(guò)60 a運(yùn)行后絕大多數(shù)核素的環(huán)境累積活度濃度都處于極低水平，遠(yuǎn)小于0.1 Bq/kg，但3H和14C因排放量較大，且易于在環(huán)境中遷移和累積，其在環(huán)境中的累積活度濃度分別為2.51 Bq/kg和2.35 Bq/kg，遠(yuǎn)高于其他放射性核素，兩核素的環(huán)境累積活度濃度占總累積活度濃度的比例超過(guò)95%。3H的環(huán)境累積效應(yīng)與我國(guó)核電廠運(yùn)行期間環(huán)境監(jiān)測(cè)可探測(cè)到的環(huán)境中3H濃度水平波動(dòng)以及美國(guó)Grand Gulf核電廠監(jiān)測(cè)到的較高3H濃度相吻合，但由于14C缺少監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，目前無(wú)法進(jìn)行比對(duì)。

表2 核電廠運(yùn)行壽期末代表性核素在土壤中的累積活度濃度Table 2 Accumulative concentration in soil for representative nuclide at end of NPP lifecycle

注：EPR-RSR未給出88Rb的限值，采用86Rb替代

經(jīng)調(diào)研，未發(fā)現(xiàn)我國(guó)有土壤放射性物質(zhì)相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，查詢國(guó)際相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)發(fā)現(xiàn)英國(guó)環(huán)境許可規(guī)范——放射性物質(zhì)規(guī)范(EPR-RSR)[13]給出了土壤中放射性物質(zhì)的水平的相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)限值。超過(guò)給定放射性活度濃度水平限值的土地被認(rèn)為是受到污染的土地，會(huì)影響土地的后續(xù)使用。本文預(yù)測(cè)結(jié)果與EPR-RSR限值的對(duì)比列于表2，可看出，核電廠連續(xù)運(yùn)行60 a其放射性累積水平遠(yuǎn)低于EPR-RSR的限值。

核電廠連續(xù)運(yùn)行60 a時(shí)間內(nèi)，各核素環(huán)境累積活度濃度變化曲線示于圖2?？煽闯觯?0Co、131I、137Cs和88Rb在環(huán)境中的活度濃度隨著運(yùn)行時(shí)間的增加有明顯的累積變化趨勢(shì)。60Co在核電廠運(yùn)行約30 a內(nèi)環(huán)境累積活度濃度達(dá)到平衡濃度2.40×10-4Bq/kg；131I由于半衰期僅為8.3 d，排放到環(huán)境后在2 a內(nèi)即可達(dá)到其平衡濃度1.23×10-4Bq/kg；88Kr排放到環(huán)境后1 a內(nèi)其子體88Rb的環(huán)境累積活度濃度可達(dá)到平衡濃度3.79×10-7Bq/kg；而對(duì)于137Cs由于其半衰期長(zhǎng)達(dá)30 a，且在土壤和作物中的遷移行為較復(fù)雜，其環(huán)境累積活度濃度在核電廠60 a壽期末仍有增長(zhǎng)趨勢(shì)；核電廠運(yùn)行壽期末，排放結(jié)束后各核素的濃度會(huì)逐步降低。這些結(jié)果充分體現(xiàn)了放射性核素在環(huán)境中累積的復(fù)雜性，其累積特征主要受半衰期以及核素在環(huán)境中的遷移特性控制，受到降水、植被生長(zhǎng)等環(huán)境因素影響顯著。

對(duì)于3H和14C，目前IAEA提供的平衡模式是較為可信且相對(duì)保守的模型，該模型可提供相對(duì)保守和合理的模擬結(jié)果，但無(wú)法模擬3H和14C的環(huán)境累積變化趨勢(shì)。

圖2 代表性核素環(huán)境累積活度濃度變化過(guò)程Fig.2 Environmental accumulation trend for representative nuclide

3 結(jié)論及建議

3.1 結(jié)論

壓水堆核電廠在長(zhǎng)達(dá)60 a的運(yùn)行壽期內(nèi)，氣載放射性流出物會(huì)通過(guò)煙囪持續(xù)向環(huán)境排放，其中3H、14C以及氣溶膠(如137Cs、131I等)會(huì)在大氣擴(kuò)散過(guò)程中沉降下來(lái)并在環(huán)境中累積。本文建立了基于經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)的氣載流出物源項(xiàng)分析方法，使用3H、14C以及典型氣溶膠環(huán)境累積活度濃度分析模型對(duì)典型壓水堆核電廠60 a運(yùn)行時(shí)間內(nèi)放射性核素的累積環(huán)境濃度進(jìn)行了分析，結(jié)果表明：

1) 典型核素表現(xiàn)出了環(huán)境累積效應(yīng)，但累積活度濃度遠(yuǎn)小于0.1 Bq/kg，其中3H和14C的環(huán)境累積活度濃度略高，分別達(dá)2.51 Bq/kg和2.35 Bq/kg，兩者占總累積活度濃度的比例超過(guò)95%，各預(yù)測(cè)結(jié)果遠(yuǎn)低于EPR-RSR給出的限值，不會(huì)對(duì)土地再利用造成影響；

2) 60 a運(yùn)行期間內(nèi)，典型放射性核素環(huán)境濃度表現(xiàn)出了較為明顯的累積增長(zhǎng)趨勢(shì)，其中88Rb、131I、60Co的環(huán)境濃度分別在核電廠運(yùn)行1、2、30 a后達(dá)到穩(wěn)定，而137Cs的環(huán)境累積活度濃度在核電廠壽期末仍有增長(zhǎng)趨勢(shì)，各核素累積特征主要受半衰期以及核素在環(huán)境中的遷移特性控制，受到降水、植被生長(zhǎng)等環(huán)境因素影響顯著；

3) 由于采用平衡模式，本文目前僅能給出平衡后3H和14C的環(huán)境累積活度濃度，而無(wú)法給出其累積趨勢(shì)。

3.2 建議

核電廠氣載流出物在環(huán)境中的累積較為微弱，但不能忽略，特別是3H和14C排放量較大，環(huán)境累積效應(yīng)明顯，因此建議我國(guó)核電廠環(huán)境影響評(píng)價(jià)中增加典型核素環(huán)境累積效應(yīng)的預(yù)測(cè)，逐步建立并完善累積環(huán)境影響預(yù)測(cè)方法；同時(shí)建議進(jìn)一步加強(qiáng)核電廠周邊3H和14C的環(huán)境監(jiān)測(cè)，特別是土壤中3H和14C的監(jiān)測(cè)，積累運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)，為研究放射性核素在環(huán)境中的累積行為提供支持。