杜靜，沈禮晨，奚永蘭，孫恩惠，孔祥平，張應(yīng)鵬，王莉，葉小梅*

(1.江蘇省農(nóng)業(yè)科學(xué)院循環(huán)農(nóng)業(yè)研究中心 農(nóng)業(yè)農(nóng)村部種養(yǎng)結(jié)合重點實驗室 農(nóng)業(yè)農(nóng)村部農(nóng)村可再生能源開發(fā)利用華東科學(xué)觀測實驗站江蘇省有機固體廢棄物資源化協(xié)同創(chuàng)新中心，江蘇 南京 210014; 2.江蘇大學(xué) 農(nóng)業(yè)裝備工程學(xué)院，江蘇 鎮(zhèn)江 212013)

一個成年人平均每天要排出約0.4 kg糞便和1.8 kg尿液，合計2.2 kg(每年約800 kg)糞尿。這些資源若不加以處理、利用即流入江河湖泊，會導(dǎo)致水體發(fā)黑發(fā)臭，不僅是對資源的浪費，還會給環(huán)境和生態(tài)帶來嚴重破壞[1]。據(jù)統(tǒng)計，2014年，我國糞便清運量達1 552萬t，其中13.9%來源于北京，無害化處理率僅為44.6%[2]。人糞便中含有多種腸道致病菌、寄生蟲卵和病毒，是人類某些疾病的傳播來源，發(fā)展中國家70%的疾病與糞便的生物性傳染有關(guān)[3]。然而人糞便因富含多種有機物和植物營養(yǎng)元素(如氮、磷、鉀等)，又是一種重要的肥料資源。因此，采用科學(xué)合理的方式處理并利用好人糞便，具有非常重要的現(xiàn)實意義。

傳統(tǒng)的人糞處理方法主要包括農(nóng)業(yè)利用、衛(wèi)生填埋、好氧堆肥和厭氧發(fā)酵等[4]。糞便作為肥料來源和土壤調(diào)理劑在我國具有悠久歷史，雖然這種方式能夠?qū)崿F(xiàn)廢棄物的資源化利用，降低農(nóng)業(yè)成本，但容易引發(fā)血吸蟲病、蛔蟲病、鉤蟲病、鞭蟲病等數(shù)十種土源和食源性寄生蟲病，危害民眾健康[5]。衛(wèi)生填埋是將人糞便脫水后的殘渣鋪于填埋場，其處理成本低，技術(shù)要求低，但占地大，且存在滲濾液和病原體二次污染的問題[6]。通過好氧堆肥方式將人糞便無害化處理后轉(zhuǎn)化為肥料施用于農(nóng)田，是研究人員關(guān)注的熱點，該方式對含水率要求高，需添加大量輔料，雖然處理成本低，也可滿足一定的衛(wèi)生要求，但存在處理周期長、重金屬富集等問題[7-8]。采用厭氧發(fā)酵技術(shù)對人糞便進行處理，不但具有重要的環(huán)保意義，同時可產(chǎn)生清潔能源和安全的有機肥料，可實現(xiàn)人糞便的高效利用。然而，現(xiàn)有的針對純?nèi)思S開展的厭氧發(fā)酵研究效果不佳。馮書濤等[9]進行了純?nèi)思S沼氣發(fā)酵試驗，發(fā)現(xiàn)純?nèi)思S的碳氮比是2.9∶1，而沼氣發(fā)酵的最適碳氮比是(25～30)∶1，所以純?nèi)思S沼氣發(fā)酵的產(chǎn)氣率較低。張翠麗等[10]研究了20、25、30、40 ℃條件下單一人糞的發(fā)酵產(chǎn)氣情況，指出人糞厭氧消化的最優(yōu)溫度是25.1 ℃，表明其適合用作低溫地區(qū)的消化原料。

2018年2月，中共中央辦公廳、國務(wù)院印發(fā)了《農(nóng)村人居環(huán)境整治三年行動方案》，提出要進行農(nóng)村人居環(huán)境污染整治，開展廁所糞污治理，完善建設(shè)和管護機制，將農(nóng)廁的改造與監(jiān)管提到了新的高度[11]。隨著近幾年畜禽糞污資源化利用整縣推進和“廁所革命”的不斷深入，越來越多的縣市將農(nóng)村各類有機廢棄物處理進行統(tǒng)籌布局，納入集中處理體系。利用人糞與農(nóng)村多種有機廢棄物混合發(fā)酵產(chǎn)沼氣既可以改善農(nóng)村人居環(huán)境，又可以獲得能源，調(diào)整農(nóng)村用能結(jié)構(gòu)。秦佳佳等[12]研究了人糞分別與牛糞、雞糞和玉米秸稈以不同比例混合的厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣效率，在25 ℃，人糞與牛糞混合發(fā)酵的最優(yōu)配比為3∶1，人糞與雞糞混合發(fā)酵的最優(yōu)配比為1∶1，人糞與玉米稈秸混合發(fā)酵的最優(yōu)配比為3∶1。為了更好地將改廁后產(chǎn)生的人糞與其他農(nóng)村有機廢棄物納入?yún)^(qū)域整體推進的無害化和資源化利用體系中，本文選取了3種農(nóng)村有機廢棄物(稻秸、尾菜和牛糞)，采用中溫批式發(fā)酵方式，研究人糞與稻秸、尾菜、牛糞按不同比例混合發(fā)酵的產(chǎn)沼氣效果和無害化處理效果(即糞大腸菌群和蛔蟲卵殺滅率)，以期為人糞科學(xué)合理利用，和人糞與多元有機廢棄物混合發(fā)酵工藝技術(shù)研發(fā)提供數(shù)據(jù)支撐。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

供試人糞取自南京某公共廁所，由專人集中收集，去除雜物后混合均勻并分裝冷藏于-20 ℃的冰箱中保存。供試稻秸系取自江蘇省農(nóng)業(yè)科學(xué)院試驗田自然條件下風干后的水稻秸稈，經(jīng)破碎處理成5 mm左右的粉末，備用；供試尾菜系取自南京某菜市場廢棄的大白菜菜葉，經(jīng)小型粉碎機粉碎后儲存于4 ℃冰箱備用；供試牛糞系取自南京市六合區(qū)某奶牛養(yǎng)殖場經(jīng)固液分離后的牛糞殘渣，儲存于4 ℃冰箱備用。各發(fā)酵原料基本性狀(以干基計)如下：人糞，總固體(TS)(30.79±1.27)%，有機碳(50.02±0.73)g·kg-1，總氮(6.80±1.20)g·kg-1，C/N值7.36；稻秸，TS(91.82±0.82)%，有機碳(47.30±2.03)g·kg-1，總氮(0.91±0.03)g·kg-1，C/N值51.98；尾菜，TS(13.58±1.05)%，有機碳(21.56±1.15)g·kg-1，總氮(2.08±0.11)g·kg-1，C/N值10.37；牛糞，TS(41.88±3.24)%，有機碳(37.50±0.28)g·kg-1，總氮(1.50±0.06)g·kg-1，C/N值25.00。

接種物為本實驗室污泥馴化罐排出液(發(fā)酵底物為新鮮豬糞)，經(jīng)紗布過濾后于35 ℃保存待用。接種物的TS為(4.88±0.01)%，揮發(fā)性固體(VS)為(65.06±0.09)%，pH值為(7.62±0.07)。

1.2 處理設(shè)計

試驗裝置同文獻[13]。試驗裝置中的發(fā)酵瓶、排水瓶和集水瓶均采用1 000 mL廣口玻璃瓶，發(fā)酵料液的TS為8%，將人糞分別與稻秸(混合物記為HF/RS)、尾菜(混合物記為HF/VR)和牛糞(混合物記為HF/CM)3種農(nóng)村有機廢棄物按照干物質(zhì)質(zhì)量比1∶1、2∶1、3∶1分別混合，并設(shè)定純?nèi)思S為對照組(記為HF)。各處理設(shè)置3個平行，發(fā)酵有效容積設(shè)定為700 mL，加入接種物352 g，其余采用蒸餾水補足，混合均勻后于(37±1)℃進行厭氧消化試驗。試驗過程中每天測定產(chǎn)氣量，分別于發(fā)酵第2、4、6、8、12、16、20、25、30、35、40天各采集1次沼氣組分并進行分析。發(fā)酵試驗開始前和結(jié)束時分別采集各處理發(fā)酵液用于檢測衛(wèi)生學(xué)指標。

1.3 測試指標與方法

試驗過程中取樣測定以下指標：(1)以排水集氣法收集氣體，每日測定產(chǎn)氣量。(2)采用GC-7890A氣相色譜儀(美國Agilent)分析沼氣甲烷含量[14]。檢測器類型為熱導(dǎo)檢測器(TCD)，檢測器溫度120 ℃，進樣器類型為平面流通閥，分析柱為TDC-01，柱溫100 ℃，載氣類型為H2，載氣流量為50 mL·min-1，定量管1 mL。標準氣體：N2(體積分數(shù)29.2%)、CH4(體積分數(shù)42.4%)、CO2(體積分數(shù)28.4%)組成的混合氣體。分析方法：外標法。(3)干物質(zhì)測定，105 ℃烘干24 h，差重法[15]。(4)糞大腸菌群數(shù)量，采用美國3 M Petrifilm大腸菌群測試片(含改良VRB培養(yǎng)基)測定。(5)蛔蟲卵死亡率，按照GB 7959—2012《糞便無害化衛(wèi)生要求》和改良加藤氏法測定。

2 結(jié)果與分析

2.1 人糞與不同廢棄物混合發(fā)酵對產(chǎn)甲烷效果的影響

2.1.1 容積產(chǎn)氣率

容積產(chǎn)氣率是沼氣發(fā)酵的重要性能指標[16]。人糞與不同廢棄物混合發(fā)酵下容積產(chǎn)氣率的變化如圖1所示?？梢钥闯?，除HF/VR組(即包含3種添加比例的HF/VR)發(fā)酵第1天達到產(chǎn)氣最高峰外，HF/RS和HF/CM組的容積產(chǎn)氣率變化趨勢相似，均在發(fā)酵第2天出現(xiàn)第1個峰值。其中，HF/VR以1∶1配比(簡記為HF/VR 1∶1，其他依此類推)的容積產(chǎn)氣率最高，達1.46 L·L-1·d-1；HF/RS以3∶1配比的容積產(chǎn)氣率最高，達0.76 L·L-1·d-1，HF/CM以1∶1配比的容積產(chǎn)氣率最高，達0.68 L·L-1·d-1。各處理維持短暫的高容積產(chǎn)氣率后逐漸降低，并于第6天同時達到產(chǎn)氣谷值，隨后，除HF/RS組的容積產(chǎn)氣率逐漸升高并達到第2個產(chǎn)氣峰值外，其余各處理的容積產(chǎn)氣率均逐漸降低。HF在發(fā)酵第2天容積產(chǎn)氣率達到峰值(0.55 L·L-1·d-1)后逐漸降低。

圖1 不同處理的沼氣發(fā)酵容積產(chǎn)氣率變化

從平均容積產(chǎn)氣率看，HF發(fā)酵20 d的平均容積產(chǎn)氣率僅0.29 L·L-1·d-1，而添加稻秸、尾菜和牛糞處理的分別為0.49～0.53、0.34～0.38、0.31～0.41 L·L-1·d-1。可見，通過添加有機廢棄物，可以不同限度地提高人糞單獨發(fā)酵的產(chǎn)氣效果。從各組的各處理平均容積產(chǎn)氣率來看，HF/RS 3∶1>HF/RS 2∶1>HF/RS 1∶1，HF/VR 3∶1>HF/VR 2∶1>HF/VR 1∶1，HF/CM 1∶1>HF/CM 2∶1>HF/CM 3∶1。

2.1.2 累積TS產(chǎn)氣率和原料產(chǎn)氣率

累積TS產(chǎn)氣率是指發(fā)酵物料中單位總固體或有機物在發(fā)酵過程中的產(chǎn)氣量。由于采用的發(fā)酵原料、溫度、滯留時間等條件不同，其產(chǎn)氣率也存在較大差異。發(fā)酵物料整個發(fā)酵周期內(nèi)的累積TS產(chǎn)氣率即為原料產(chǎn)氣率，研究原料產(chǎn)氣率情況，對于掌握發(fā)酵原料一定時期內(nèi)物料的能源轉(zhuǎn)化效率具有重要意義[17]。

圖2是人糞與不同廢棄物混合發(fā)酵下累積TS產(chǎn)氣率和原料產(chǎn)氣率的變化情況。從累積TS產(chǎn)氣率變化規(guī)律來看，混合發(fā)酵的產(chǎn)氣效果均優(yōu)于純?nèi)思S發(fā)酵，且HF/RS組優(yōu)于HF/VR和HF/CM組。發(fā)酵前5 d，除HF/VR 1∶1產(chǎn)氣率增加較快外，其余處理變化較一致；隨后，HF和HF/CM 3∶1處理的產(chǎn)氣率以較小增幅上升，直至發(fā)酵第25天趨于平緩，而HF/VR 1∶1處理的增幅有所降低，第8天后才至較高增幅并一直穩(wěn)定增加，直至第35天后趨于平緩，HF/VR 2∶1、HF/CM 1∶1 和HF/CM 2∶1的產(chǎn)氣率增幅先快速增加，直至發(fā)酵第25天趨于平緩，HF/RS 3∶1、HF/RS 2∶1和HF/RS 1∶1處理從第6天開始產(chǎn)氣率即以最高增幅升高，至發(fā)酵第25天增幅有所減緩。從發(fā)酵過程中20 d和40 d的原料產(chǎn)氣率對比來看，混合發(fā)酵20 d的產(chǎn)氣率均高于HF，而40 d時，除HF/VR 1∶1和HF/CM 3∶1的產(chǎn)氣率與HF相當外，其余處理組的產(chǎn)氣率均明顯優(yōu)于HF。添加相同廢棄物的各組中，HF/RS 3∶1、HF/VR 3∶1和HF/CM 1∶1的效果分別最優(yōu)，40 d的原料產(chǎn)氣率分別達251.04、169.82、167.14 mL·g-1(以TS計)，較HF分別增加78.50%、20.75%和18.84%?？梢姡ㄟ^添加有機廢棄物與人糞混合發(fā)酵能較好地提高發(fā)酵原料產(chǎn)氣效率，且以添加稻秸的效果最優(yōu)。

圖2 發(fā)酵過程中不同處理的累積TS產(chǎn)氣率和原料產(chǎn)氣率

2.1.3 沼氣中甲烷含量

從厭氧發(fā)酵產(chǎn)沼氣中甲烷含量變化規(guī)律(圖3)來看，各處理的變化趨勢基本相同，隨發(fā)酵進程先迅速增加，經(jīng)小幅下降后又迅速升高，最后基本穩(wěn)定于40%～50%。發(fā)酵第2天，除HF/RS 1∶1、HF/VR 2∶1和HF/VR 1∶1外，其余處理的甲烷含量均高于50%，且以HF最高，達64.25%，表明人糞厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣質(zhì)量較高，屬于很好的沼氣發(fā)酵原料。但隨后HF的甲烷含量經(jīng)短暫升高后逐漸降低，至發(fā)酵第16天時已開始低于50%。結(jié)合圖1和圖2中產(chǎn)氣狀況分析，人糞單獨發(fā)酵的產(chǎn)氣潛力并不高，這與馮書濤等[9]研究結(jié)果一致?；旌习l(fā)酵的各處理中，除HF/VR 1∶1發(fā)酵第4天的甲烷含量仍略低于50%(而甲烷含量峰值出現(xiàn)于發(fā)酵第16天)外，其余處理發(fā)酵第4天的甲烷含量均高于60%，且峰值大多出現(xiàn)于發(fā)酵第6天或第12天，結(jié)合圖1中發(fā)酵第5天容積產(chǎn)氣率為0分析，可能是由于尾菜原料中易降解成分較多，導(dǎo)致發(fā)酵體系快速酸化，從而對產(chǎn)甲烷階段產(chǎn)生抑制，但隨著尾菜添加比例的減小，該抑制作用明顯減輕。

從各處理發(fā)酵40 d的平均甲烷含量分析，HF/RS、HF/VR和HF/CM組分別為51.67%～55.83%、52.87%～57.07%和52.78%～54.56%，均高于HF(51.11%)?？梢?，人糞與供試的3種有機廢棄物混合發(fā)酵有利于提高沼氣品質(zhì)。

2.2 人糞與不同廢棄物混合發(fā)酵對無害化處理效果的影響

糞便中寄生蟲蟲卵狀態(tài)是反映人群寄生蟲疫情的重要指標，也是評估衛(wèi)生糞便無害化處理效果的主要指標[18]。許智[19]研究了溫度對人糞尿與廚余垃圾混合發(fā)酵產(chǎn)沼氣效果的影響，發(fā)現(xiàn)在35 ℃條件下初始混合發(fā)酵物中糞大腸菌群數(shù)高達106數(shù)量級，且經(jīng)過96 h發(fā)酵后其數(shù)量還有所增長，而45 ℃和55 ℃處理下分別下降了1個和2個數(shù)量級，有較好的殺滅效果。本研究同樣考查了純?nèi)思S和混合物料厭氧發(fā)酵前后對糞大腸菌群和蛔蟲卵的殺滅效果(表1)，可以看出：37 ℃發(fā)酵40 d后，HF的糞大腸菌群和蛔蟲卵殺滅率分別達98.18%和100%，表明采用中溫批式發(fā)酵40 d對人糞無害化處理效果較好；對于混合發(fā)酵的各處理，糞大腸菌群殺滅率均高于98.90%，明顯優(yōu)于HF，且蛔蟲卵死亡率均為100%，表明混合發(fā)酵有利于提高人糞無害化處理效果。

圖3 發(fā)酵過程中不同處理的甲烷含量變化

表1 不同處理組厭氧發(fā)酵前后無害化處理效果

3 小結(jié)與討論

通過中溫批式發(fā)酵試驗發(fā)現(xiàn)，純?nèi)思S是一種快速產(chǎn)氣效果好但產(chǎn)氣潛力不佳的沼氣發(fā)酵原料，通過添加其他有機廢棄物進行混合發(fā)酵能較好地提高其產(chǎn)氣效率，且添加不同有機廢棄物的提升效果整體表現(xiàn)為稻秸>牛糞≈尾菜，各混合發(fā)酵體系下獲得的最大原料產(chǎn)氣率可較HF分別增加78.50%、20.75%和18.84%。純?nèi)思S37 ℃發(fā)酵40 d后對糞大腸菌群和蛔蟲卵的殺滅率分別達98.18%和100%，混合發(fā)酵有利于進一步提高無害化處理效果，但發(fā)酵結(jié)束后的糞大腸菌群數(shù)值接近于NY/T 2596—2014《沼肥》的限值要求。

雖然試驗各處理組糞大腸菌群殺滅率高達98%以上，但是從發(fā)酵結(jié)束后的糞大腸菌群數(shù)值來看，部分處理仍有一定的超限風險；因此，在人糞病原微生物殺滅效果方面仍待提高。

熱處理消毒技術(shù)憑借其消毒效果好、對水質(zhì)要求低、無消毒副產(chǎn)物、工藝相對簡單的優(yōu)勢可作為強化沼氣工程后處理階段的消毒方式，彌補中/常溫厭氧發(fā)酵處理對沼液病原微生物處理不徹底的不足[20]。歐盟通過立法規(guī)定經(jīng)處理的糞肥和糞肥產(chǎn)品上市銷售，必須來自根據(jù)本條例經(jīng)主管當局批準的設(shè)有巴氏消毒/衛(wèi)生裝置的技術(shù)工廠、沼氣工廠或堆肥工廠進行處理，且須經(jīng)過70 ℃以上加熱至少60 min的熱處理[21]。然而，許多研究證明，采用低于70 ℃的熱處理30～60 min足以使大多數(shù)病原微生物失活[22-24]。陳騰等[20]優(yōu)化了沼液熱處理消毒的參數(shù)，得出沼液加熱溫度60 ℃，持續(xù)加熱15 min，可滿足SL 368—2006《可再生水水質(zhì)標準》中關(guān)于再生水回用于農(nóng)業(yè)病原微生物殺滅的要求?？梢?，為了進一步提高人糞處理過程中的無害化效果，有必要開展強化熱處理關(guān)鍵參數(shù)研究。