水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水電化學(xué)處理技術(shù)研究進(jìn)展

殷小亞 賈磊 喬延龍

摘要：水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)的快速發(fā)展，導(dǎo)致養(yǎng)殖尾水中氨氮、亞硝態(tài)氮、總氮、總磷、有機(jī)物等的含量超標(biāo)，不僅影響?zhàn)B殖生物生長，其排入自然水體引發(fā)的水環(huán)境污染問題也日趨嚴(yán)重。簡要?dú)w納了主要的傳統(tǒng)水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水處理技術(shù)及其優(yōu)缺點(diǎn)，重點(diǎn)論述了電化學(xué)技術(shù)的原理、特點(diǎn)及其在水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水處理應(yīng)用中的研究，包括電化學(xué)技術(shù)對(duì)無機(jī)氮磷、有機(jī)物的去除作用及電化學(xué)技術(shù)殺菌效果等方面的研究進(jìn)展，以期為電化學(xué)技術(shù)在水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水處理中的應(yīng)用提供參考。

關(guān)鍵詞：水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水;電化學(xué)技術(shù);氮磷污染物;有機(jī)物;消毒

中圖分類號(hào)：X52?? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A? 文章編號(hào)：1002-1302（2020）20-0001-07

水產(chǎn)品含有優(yōu)質(zhì)的動(dòng)物蛋白，可以改善人類食物結(jié)構(gòu)，隨著人口持續(xù)增長和生活水平的不斷提高，水產(chǎn)品逐漸成為人類高品質(zhì)蛋白及人體必需營養(yǎng)的重要來源，水產(chǎn)品需求因此逐年增加。同時(shí)，受過度捕撈、環(huán)境污染等因素影響，自然漁業(yè)資源呈現(xiàn)衰退趨勢(shì)，水產(chǎn)品捕撈量急劇下降。在國家政策支持和水產(chǎn)養(yǎng)殖技術(shù)發(fā)展的推動(dòng)下，人工水產(chǎn)養(yǎng)殖規(guī)模和產(chǎn)量持續(xù)增加，在水產(chǎn)品總量中占比逐年提升，統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)顯示，2017年我國水產(chǎn)品總產(chǎn)量為6 901.25萬t，其中養(yǎng)殖產(chǎn)量為5 142.39萬t，占總產(chǎn)量的74.51%，水產(chǎn)養(yǎng)殖已經(jīng)成為我國水產(chǎn)品的重要來源[1]。在人工水產(chǎn)養(yǎng)殖過程中，養(yǎng)殖密度一般都很高，大量投放餌料帶來的餌料殘留及養(yǎng)殖生物代謝廢物、生物絮團(tuán)等對(duì)養(yǎng)殖水體造成污染，易導(dǎo)致氮磷含量超標(biāo)、有機(jī)物含量高、大量致病微生物繁殖等問題。這些問題會(huì)引起養(yǎng)殖水體污染，引發(fā)養(yǎng)殖生物疾病暴發(fā)、影響?zhàn)B殖生物的生長和產(chǎn)量[2]。此外，隨著水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)的快速發(fā)展，大量水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水排放到自然水體，其中超標(biāo)的污染物造成自然水體富營養(yǎng)化，引起水華、赤潮等水環(huán)境污染問題。

本文歸納整理了傳統(tǒng)水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水的主要處理技術(shù)類型及其優(yōu)缺點(diǎn)?；陔娀瘜W(xué)技術(shù)的原理和特點(diǎn)，重點(diǎn)論述了電化學(xué)處理技術(shù)在水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水處理應(yīng)用中的研究，包括電化學(xué)技術(shù)對(duì)無機(jī)氮磷、有機(jī)物的去除作用以及電化學(xué)技術(shù)殺菌效果的研究進(jìn)展，以期為水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水再循環(huán)利用和達(dá)標(biāo)排放提供科學(xué)的參考依據(jù)。

1 傳統(tǒng)養(yǎng)殖尾水處理技術(shù)概況

根據(jù)處理水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水中的污染物種類、處理技術(shù)原理和特點(diǎn)，將傳統(tǒng)水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水處理技術(shù)主要分成三大類，分別是物理技術(shù)、化學(xué)技術(shù)和生物技術(shù)。其中，物理技術(shù)主要是指利用物理方法去除懸浮物，降低水體中生化需氧量（BOD）和化學(xué)需氧量（COD）等的方法，主要包括吸附法、過濾法、沉淀法、泡沫分離技術(shù)等。通過物理技術(shù)主要可以去除懸浮物、浮游生物和部分COD、重金屬離子等，操作運(yùn)行相對(duì)簡單，投入成本低，但對(duì)水體中氨氮、亞硝酸鹽等污染物的去除效果不佳，設(shè)備沖洗再生利用時(shí)須要消耗大量清潔的水資源[3-7]?；瘜W(xué)技術(shù)主要是指利用化學(xué)反應(yīng)去除養(yǎng)殖水體中氨氮、亞硝酸鹽、總有機(jī)碳等污染物的技術(shù)方法，主要包括絮凝技術(shù)、加氯處理技術(shù)、臭氧處理技術(shù)、紫外輻射技術(shù)等。通過化學(xué)技術(shù)可以去除氨氮、亞硝酸鹽、溶膠體、有機(jī)物等污染物，很多藥劑還可以對(duì)養(yǎng)殖水體進(jìn)行殺菌處理。然而，一般化學(xué)技術(shù)須要投加試劑，成本較高，運(yùn)行過程中容易產(chǎn)生二次污染[8-12]。生物技術(shù)是指利用生物來吸附、降解養(yǎng)殖尾水中無機(jī)物、有機(jī)物的技術(shù)方法，主要包括微生物制劑法、生物濾池法、膜生物反應(yīng)器（MBR）、水生植物凈化法、人工濕地凈化法等。生物技術(shù)對(duì)養(yǎng)殖尾水中的懸浮物、氮磷、有機(jī)物等均具有較好的去除效果，二次污染少，是環(huán)境友好型的尾水處理技術(shù)，但一般須要占用較大的面積，且運(yùn)行緩慢[13-19]。

2 電化學(xué)技術(shù)在養(yǎng)殖尾水處理中的應(yīng)用進(jìn)展

電化學(xué)技術(shù)是指在直流電作用下，在陰極和陽極上發(fā)生氧化還原反應(yīng)，從而實(shí)現(xiàn)將電解質(zhì)溶液中的污染物氧化、降解、析出或沉淀的一種技術(shù)。通過電化學(xué)技術(shù)可以去除COD、氨氮、亞硝酸鹽、硝酸鹽、磷酸鹽、重金屬離子、氰、酚等[20-21]。

電化學(xué)技術(shù)在紡織工業(yè)廢水、制革廢水、石油化工廢水、造紙工業(yè)廢水、垃圾滲濾液、食品加工、醫(yī)藥廢水等高濃度污水治理中的應(yīng)用比較廣泛[22-23]。由于電化學(xué)技術(shù)可以有效降解水中污染物，生成CO2、H2O和其他小分子物質(zhì)，滅活病原微生物，可實(shí)現(xiàn)養(yǎng)殖尾水達(dá)標(biāo)排放或再循環(huán)利用，近年來其在水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水處理中的應(yīng)用受到廣泛關(guān)注[24-27]。

目前，國內(nèi)外關(guān)于電化學(xué)技術(shù)處理污染物的研究主要集中在電極材料的探索，電流密度、電壓、pH值、污染物初始濃度、處理時(shí)間等因素，電極板間距、電解反應(yīng)器的設(shè)計(jì)，以及電化學(xué)技術(shù)對(duì)不同污染物去除作用機(jī)制等方面[28-32]。

2.1 電化學(xué)技術(shù)去除污染物的基本原理

根據(jù)電化學(xué)技術(shù)對(duì)水體中污染物處理的反應(yīng)原理，可以將電化學(xué)技術(shù)主要分為電氧化技術(shù)、電還原技術(shù)、電芬頓（Fenton）技術(shù)、電絮凝技術(shù)、電氣浮技術(shù)等（表1）。

2.1.4 電絮凝技術(shù) 電絮凝技術(shù)是以金屬電極（鐵或鋁）作陽極，在直流電作用下，金屬電極被氧化為陽離子，在水中形成羥基絡(luò)合物及氫氧化物絮凝劑，從而發(fā)揮絮凝吸附的作用。主要反應(yīng)如下：

2.2 電化學(xué)技術(shù)對(duì)水產(chǎn)養(yǎng)殖尾水污染物的處理

2.2.1 電化學(xué)技術(shù)脫氮作用研究 養(yǎng)殖尾水中的含氮無機(jī)污染物主要包括氨氮、亞硝態(tài)氮、硝態(tài)氮等，其中，氨氮和亞硝態(tài)氮含量超標(biāo)時(shí)，會(huì)對(duì)水產(chǎn)養(yǎng)殖生物造成毒害。研究結(jié)果表明，水產(chǎn)養(yǎng)殖個(gè)體承受范圍是總氨氮含量<0.5 mg/L和亞硝態(tài)氮含量<0.5 mg/L[46]。電化學(xué)技術(shù)通過在陽極發(fā)生直接或間接的氧化反應(yīng)，把氨氮轉(zhuǎn)化為氮?dú)?，將亞硝態(tài)氮轉(zhuǎn)化為硝態(tài)氮，在陰極發(fā)生還原反應(yīng)，把硝態(tài)氮轉(zhuǎn)化為氮?dú)狻鴥?nèi)外已有多名學(xué)者開展了關(guān)于電化學(xué)技術(shù)對(duì)養(yǎng)殖尾水含氮類污染物去除作用的研究（表2），宋協(xié)法等以鈦鍍鈦、釕、銥等氧化物作為電極材料，采用32、20 cm2 2種面積的電極，設(shè)定初始試驗(yàn)條件電流密度為62.5 mA/cm2、極板間距為1 cm、氨氮初始濃度為2.7 mg/L，其研究結(jié)果顯示氨氮去除率達(dá)90%以上，大、小電極反應(yīng)時(shí)間分別需要40、60 s;亞硝酸鹽去除率達(dá)90%以上，大、小電極分別需要40、80 s[47]。吳照學(xué)等探討了在電解基礎(chǔ)上加入低壓紫外汞燈對(duì)氨氮的去除效果，結(jié)果表明電解和紫外的協(xié)同作用對(duì)氨氮的去除效果明顯比單獨(dú)電化學(xué)處理的效果好，電解與紫外協(xié)同作用系統(tǒng)對(duì)氨氮、亞硝酸鹽、懸浮物等均有較高的去除率;并發(fā)現(xiàn)懸浮物對(duì)氨氮的去除有抑制作用，懸浮物濃度升高時(shí)，氨氮去除率降低[48]。郭迪等開展了電化學(xué)技術(shù)對(duì)模擬海水養(yǎng)殖廢水、實(shí)際海水養(yǎng)殖廢水中氨氮去除效果的對(duì)比試驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)電流密度和海水鹽度是氨氮電化學(xué)氧化效果的主要影響因素;并對(duì)不同電極材料進(jìn)行了測(cè)試，在其所選定的試驗(yàn)電極材料中，發(fā)現(xiàn)Ti/TiO2-RuO2-IrO2材料更適合海水養(yǎng)殖廢水的處理[49]。Sander等提出了一種易于操作的海水養(yǎng)殖水體自養(yǎng)反硝化生物電化學(xué)處理系統(tǒng)，以人工配制海水為研究對(duì)象，將含有硝酸鹽的配制海水依次流經(jīng)生物反硝化陰極（位于管狀反應(yīng)器的下部）和非生物陽極（位于管狀反應(yīng)器的上部，通過水的分裂產(chǎn)生電子和氧氣）。試驗(yàn)結(jié)果表明，該體系的反硝化速率為（0.13±0.01） kg/（m·d）[50]。

如表3所示，李舒淵等開展了以鐵板作陽極，鈦網(wǎng)板作陰極的電絮凝技術(shù)除磷試驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)在同一電流密度下，隨電解時(shí)間延長電凝聚對(duì)磷的去除率增大，在適當(dāng)?shù)脑囼?yàn)條件下，磷去除率可達(dá)95%[53]。容川等開展了電解技術(shù)對(duì)利用石墨作陰極、鐵作陽極進(jìn)行海水養(yǎng)殖廢水的脫氮除磷試驗(yàn)，在電解 120 min 時(shí)，電解除磷率最高，總磷去除率達(dá)到92%，總磷的去除率隨著電壓的增大而增大，隨著電極板間距和pH值的增大而減小[54]。田彩利等開展了電化學(xué)技術(shù)降解有機(jī)磷的試驗(yàn)，以金剛石作陽極，分別以金剛石、鉑、石墨、不銹鋼等作陰極，發(fā)現(xiàn)不同的陰極對(duì)有機(jī)磷均有較好的降解效果，其中以鉑電極作陰極時(shí)對(duì)有機(jī)磷降解效果更好。當(dāng)反應(yīng)時(shí)間足夠長時(shí)，均可以實(shí)現(xiàn)有機(jī)磷的完全降解[55]。

2.2.3 電化學(xué)技術(shù)對(duì)有機(jī)物去除作用研究 有機(jī)物是水產(chǎn)養(yǎng)殖水體中的一類重要污染物質(zhì)，主要來源于殘剩餌料和養(yǎng)殖動(dòng)物的排泄物、體表黏液等。有機(jī)物在養(yǎng)殖水體中主要以懸浮顆粒的形式存在，溶解態(tài)有機(jī)物在養(yǎng)殖水體中含量較高時(shí)會(huì)導(dǎo)致水體的膠黏性與渾濁度增加，加速水體中溶解氧消耗和微生物分解從而轉(zhuǎn)化為危害更大、更難于處理的無機(jī)污染物[56]。電化學(xué)技術(shù)對(duì)有機(jī)物的去除作用可以分為直接陽極氧化和間接陽極氧化。直接陽極氧化是把水體中的有機(jī)物轉(zhuǎn)化為可以被生物利用的有機(jī)物，促進(jìn)生物處理技術(shù)發(fā)揮作用;間接陽極氧化是指在反應(yīng)系統(tǒng)中加入過氧化氫、芬頓試劑、氯氣、次氯酸鹽、氯化鈉等氧化劑，有機(jī)物可與其發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)[42，57]，或者是與電化學(xué)反應(yīng)過程中生產(chǎn)的具有強(qiáng)氧化性的中間產(chǎn)物發(fā)生反應(yīng)，被降解為CO2等小分子物質(zhì)[58-59]。如表4所示，F(xiàn)eng等研究了3種陽極材料應(yīng)用于水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水中有機(jī)物去除的效果，發(fā)現(xiàn)鈦鍍釕鈦氧化物電極所產(chǎn)羥基自由基多于鉑、鈦電極[42]。楊菁等以金屬鋁板作為正負(fù)極，探索電凝聚、電氣浮技術(shù)對(duì)水產(chǎn)養(yǎng)殖污水凈化的試驗(yàn)，結(jié)果表明電凝聚氣浮法對(duì)小顆粒懸浮物（粒度≤10 μm）和較大顆粒懸浮物（粒度>60 μm）的去除效果顯著，在一定條件下，COD的去除率可達(dá)569%～65.0%[39]。錢佳旭研究了電化學(xué)技術(shù)對(duì)苯酚的去除作用，發(fā)現(xiàn)反應(yīng)符合零級(jí)或一級(jí)動(dòng)力學(xué)，電化學(xué)處理過程中電壓穩(wěn)定，反應(yīng)能耗為 0.000 544 4 kW/（h·mg）[60]。田正順等研究了摻硼金剛石膜電極電化學(xué)體系對(duì)有機(jī)物與大腸桿菌共存體系中有機(jī)物的降解效率，發(fā)現(xiàn)有機(jī)物與微生物存在吸附作用，這促進(jìn)了電化學(xué)處理過程中有機(jī)物降解速率的加快;在pH值=10的條件下電解處理，有機(jī)物、大腸桿菌的去除效果最優(yōu)[61]。

2.2.4 電化學(xué)技術(shù)消毒作用研究 水產(chǎn)養(yǎng)殖水體中殘余餌料、動(dòng)物代謝廢物及生物絮團(tuán)大量聚集，為水體中細(xì)菌的繁殖提供了載體環(huán)境，極易造成病原細(xì)菌快速繁殖，引起傳染病暴發(fā)。水產(chǎn)養(yǎng)殖水體中的致病細(xì)菌主要包括大菱鲆弧菌、溶藻弧菌、愛德華氏菌、鏈球菌、熒光假單胞菌、希瓦氏菌、副溶

電化學(xué)技術(shù)通過外加電場的物理作用和電解產(chǎn)物的化學(xué)作用殺滅細(xì)菌。根據(jù)電化學(xué)技術(shù)殺滅細(xì)菌的方式，可以分為直接殺菌和間接殺菌。直接殺菌是在外加電場的作用下?lián)舸┘?xì)胞膜，導(dǎo)致細(xì)胞質(zhì)外流，進(jìn)而使細(xì)菌失活，間接殺菌則通過電解產(chǎn)生的羥基自由基和次氯酸等強(qiáng)氧化性物質(zhì)進(jìn)行殺菌[66-67]。電化學(xué)技術(shù)可以激發(fā)產(chǎn)生極高的氧化電位的羥基自由基，其氧化性超過高錳酸鉀和重鉻酸鉀，對(duì)細(xì)菌細(xì)胞成分破壞性極強(qiáng)，殺菌效果非常明顯[68]。在氯離子存在的水中，通過電化學(xué)反應(yīng)可以產(chǎn)生次氯酸（HClO），HClO擴(kuò)散到細(xì)菌表面后，易穿過細(xì)胞壁，能損害細(xì)胞膜，破壞蛋白質(zhì)、核酸等物質(zhì)，并影響多種酶系統(tǒng)，從而使細(xì)菌死亡[69]。

張鵬等在對(duì)海水養(yǎng)殖廢水電化學(xué)技術(shù)處理的研究中發(fā)現(xiàn)，余氯對(duì)殺菌起到了主導(dǎo)作用[66]。彭強(qiáng)輝等研究發(fā)現(xiàn)，滅菌率隨電流密度和水力停留時(shí)間的增大而增大，產(chǎn)氯量與滅菌效果間存在直接相關(guān)性;并發(fā)現(xiàn)電化學(xué)殺菌能耗非常低，停留時(shí)間在10 s以上時(shí)其殺菌率都達(dá)到97.3%以上，而單位耗電量均低于0.012 kW/（h·m3）[70]。Zhang等研究發(fā)現(xiàn)，電解催化臭氧處理工藝能夠通過臭氧與原位電化學(xué)產(chǎn)物（H2O2）的反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)羥基自由基的高效制備，把大腸桿菌滅活率的數(shù)量級(jí)提高;電流和曝氣流量是影響羥基產(chǎn)量和消毒效果的重要因素，H2O2濃度過高反而會(huì)抑制羥基的產(chǎn)生;臭氧和羥基在過濾式電解催化臭氧工藝（E-peroxone）體系滅菌過程中的貢獻(xiàn)最大[71]。趙樹理等通過試驗(yàn)，探究了電極板材料、極板間距、pH值、水溫、NaCl濃度等對(duì)水中大腸桿菌的滅菌效果，并進(jìn)一步研究了電化學(xué)法對(duì)抗生素抗性大腸桿菌的滅活率，結(jié)果表明，在相同條件下，電化學(xué)法對(duì)抗生素抗性大腸桿菌的滅菌率明顯低于普通大腸桿菌[72]（表5）。

傳統(tǒng)水產(chǎn)養(yǎng)殖水體的消毒處理主要包括投加抗生素、氯制劑、溴制劑、碘制劑、醛類等，以及使用臭氧、紫外燈等。傳統(tǒng)消毒方法具有較好的消毒效果，同時(shí)也有一些局限性。抗生素在使用過程中出現(xiàn)的殘留及超標(biāo)問題使抗生素的應(yīng)用越來越需謹(jǐn)慎。氯制劑、溴制劑等易與有機(jī)物降解物羧酸類反應(yīng)生成有機(jī)致癌物三鹵甲烷或鹵代有機(jī)物。紫外輻射消毒受水體的透明度和色度影響較大，且設(shè)備需要經(jīng)常更換。臭氧消毒已經(jīng)應(yīng)用于淡水養(yǎng)殖中，但在海水養(yǎng)殖中還處于試驗(yàn)階段。臭氧易與海水中的溴離子和氯離子反應(yīng)，生成臭氧化合物殘留水中[8-12]。相對(duì)于傳統(tǒng)的水產(chǎn)養(yǎng)殖水體消毒處理，電化學(xué)消毒一般不須要投加試劑，節(jié)省成本，同時(shí)消毒副產(chǎn)物較少，是比較清潔的消毒技術(shù)。

3 結(jié)論與展望

電化學(xué)技術(shù)被稱為環(huán)境友好型技術(shù)。在處理污水過程中，電解產(chǎn)生強(qiáng)氧化性的羥基自由基、H2O2、活性氯等中間產(chǎn)物，能夠直接將污水中的污染物降解為簡單有機(jī)物或CO2、H2O等，避免或減少產(chǎn)生二次污染。電化學(xué)反應(yīng)通過電極表面發(fā)生電子轉(zhuǎn)移從而去除污染物，反應(yīng)過程中唯一的“試劑”是電子，很多時(shí)候不須要添加任何試劑，產(chǎn)生的二次污染物較少。此外，電化學(xué)技術(shù)反應(yīng)一般在常溫常壓下就能實(shí)現(xiàn)，設(shè)備比較簡單，可操作性強(qiáng)，占用場地較小，可以單獨(dú)處理又可以與其他污水處理技術(shù)結(jié)合使用。因此，電化學(xué)技術(shù)在工業(yè)廢水、生活

由于養(yǎng)殖尾水中污染物成分復(fù)雜，電化學(xué)技術(shù)處理反應(yīng)的機(jī)制、電極材料等存在差異，因此電化學(xué)技術(shù)在養(yǎng)殖尾水處理中大規(guī)模應(yīng)用還較少，大部分處于實(shí)驗(yàn)室研究階段。隨著電化學(xué)技術(shù)的創(chuàng)新和發(fā)展，探究電化學(xué)技術(shù)反應(yīng)機(jī)制、制備性價(jià)比高的電極材料和反應(yīng)容器材料、配比高效電解溶液等成為未來的重要研究方向。

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