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      水中胞嘧啶氯化消毒副產(chǎn)物生成試驗(yàn)及毒性分析

      2020-12-18 02:32:20張正斌張?jiān)娛?/span>顏曉姝
      凈水技術(shù) 2020年12期
      關(guān)鍵詞:加氯胞嘧啶三氯

      張正斌,張?jiān)娛ィ仌枣?,?濤,*

      (1.江蘇長(zhǎng)江水務(wù)股份有限公司,江蘇揚(yáng)州 225009;2.河海大學(xué)環(huán)境學(xué)院,江蘇南京 210098)

      近年來(lái),天然水體和飲用水配水系統(tǒng)中出現(xiàn)的溶解性微生物產(chǎn)物(SMPs)已經(jīng)引起了廣泛的關(guān)注[1-2]。SMPs由包括多糖、蛋白質(zhì)、DNA、腐植酸等的大分子和細(xì)胞碎片組成?,F(xiàn)階段對(duì)該類污染的研究主要集中于考察其遷移轉(zhuǎn)化機(jī)理并利用物化方法將其去除方面,然而將其作為消毒副產(chǎn)物前體物的研究仍有待擴(kuò)充[3-4]。基于SMPs在飲用水處理工藝中去除的不徹底性,在后期的氯化消毒過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生對(duì)人體有毒有害的含碳消毒副產(chǎn)物(C-DBPs)及含氮消毒副產(chǎn)物(N-DBPs),進(jìn)而影響飲用水安全性[5-7]。

      細(xì)胞大分子可通過(guò)與水和環(huán)境的相互作用降解為小分子。嘧啶堿基和嘌呤堿基作為具有生物活性作用的非揮發(fā)性有機(jī)物(水中80%的有機(jī)物為非揮發(fā)性),是DNA中重要的含氮組分,并已在原水和飲用水中被檢測(cè)到[8-9]。據(jù)研究調(diào)查[10-11],嘧啶堿基氯化產(chǎn)生C-DBPs和N-DBPs的平均水平高于嘌呤堿基,且遺傳毒性也高于嘌呤堿基。此外,在2種嘧啶堿基(胞嘧啶和胸腺嘧啶)中,已有文獻(xiàn)報(bào)道,胞嘧啶由于產(chǎn)生三氯硝基甲烷、二氯乙腈和三氯乙腈等,N-DBPs的數(shù)量更大而更具毒性[10]。盡管氯化能夠高效降解胞嘧啶,但環(huán)境因素(如加氯量、pH和反應(yīng)時(shí)間等)的作用對(duì)降解行為的影響尚不明確,且氯化降解胞嘧啶的毒理效應(yīng)仍待評(píng)估。

      本文采用氯化方式對(duì)DNA堿基中具有代表性的胞嘧啶進(jìn)行氯化反應(yīng),考察了不同環(huán)境因素作用下氯代含碳及含氮消毒副產(chǎn)物的生成情況,衡量了多種消毒副產(chǎn)物造成的基因毒性和遺傳毒性,為水環(huán)境中SMPs污染導(dǎo)致的飲用水消毒副產(chǎn)物的生成及去除提供理論依據(jù)。

      1 材料與方法

      1.1 試驗(yàn)材料

      試劑:胞嘧啶(Cytosine,純度為99.0%)購(gòu)自美國(guó) Sigma-Aldrich 公司,其物化性質(zhì)參數(shù)如表1所示;三氯甲烷(TCM)、鹵乙酸(HAAs)、鹵乙腈(HANs)、三氯硝基甲烷(TCNM)等消毒副產(chǎn)物標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)購(gòu)自德國(guó)Alfa-Aesar公司;甲基叔丁基醚(MTBE)為色譜純,購(gòu)自美國(guó) Sigma-Aldrich 公司;其他化學(xué)藥劑,如次氯酸鈉、磷酸二氫鉀、磷酸氫二鈉、氯化鈉、氫氧化鈉、鹽酸、抗壞血酸、無(wú)水硫酸鈉等均為分析純,購(gòu)自國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;配制溶液的超純水采用Millipore超純水凈化系統(tǒng)(Millipore Milli-Q Gradient,Billerica,USA)制備。試驗(yàn)瓶用超純水沖洗3次,然后在105 ℃的烘箱中干燥24 h。

      表1 DNA堿基胞嘧啶的物化性質(zhì)參數(shù)Tab.1 Selected Physicochemical Properties of DNA Base Cytosine

      1.2 試驗(yàn)方法

      氯化反應(yīng)在100 mL棕色安培瓶中進(jìn)行,胞嘧啶的初始濃度為0.050 mmol/L。試驗(yàn)采用10 mmol/L的磷酸二氫鉀溶液、0.1 mol/L的HCl及NaOH將溶液調(diào)節(jié)至所需 pH(未做特殊說(shuō)明時(shí),pH 值為7.0),并按照試驗(yàn)要求加入定量的NaClO溶液(使用前標(biāo)定濃度,以Cl2計(jì);未做特殊說(shuō)明時(shí),氯劑量為0.50 mmol/L)。將上述溶液裝滿100 mL棕色安培瓶,并使用帶有聚四氟乙烯墊片的蓋子旋緊并確保無(wú)氣泡,保證反應(yīng)生成后的揮發(fā)性 DBPs 均存在于水相中,將水樣放置于黑暗環(huán)境下的培養(yǎng)箱內(nèi)反應(yīng)特定的時(shí)間(未做特殊說(shuō)明時(shí),反應(yīng)時(shí)間為24 h),溫度控制為(25.0±0.50) ℃。反應(yīng)結(jié)束后,從瓶中取出10 mL放入25 mL安培瓶中,加入抗壞血酸消耗余氯,再加入2 mL的MTBE(檢測(cè)鹵代乙腈試驗(yàn)中另加入10 g無(wú)水硫酸鈉),擰緊瓶塞,將有機(jī)相與水相混合溶液在漩渦振蕩器上液液萃取振蕩5 min,靜置3 min分層,取上層有機(jī)相進(jìn)入氣相色譜儀檢測(cè)消毒副產(chǎn)物生成情況。每組試驗(yàn)均進(jìn)行3次。

      1.3 消毒副產(chǎn)物檢測(cè)方法

      三氯甲烷(TCM)、鹵乙腈(HANs)、三氯硝基甲烷(TCNM)樣品分離方法采用甲基叔丁基醚(MTBE)為萃取劑進(jìn)行液液萃取,并用配有對(duì)鹵族有機(jī)物靈敏度較高的電子捕獲檢測(cè)器(ECD)的氣相色譜儀(GC-7890B,Aglient,USA)檢測(cè),氣相色譜分析參數(shù)條件如表2所示。鹵乙酸(HAAs)的測(cè)定采用EPA552標(biāo)準(zhǔn)方法,采用MTBE做萃取劑進(jìn)行液液萃取,用酸化的甲醇做酯化劑將鹵乙酸進(jìn)行衍生化以便于測(cè)定,并用GC-HP6890對(duì)酯化后的鹵乙酸進(jìn)行分析,選用 1,2-二溴丙烷做內(nèi)標(biāo)進(jìn)行定量。消毒副產(chǎn)物的產(chǎn)率計(jì)算[12-13]如式(1)。

      (1)

      表2 消毒副產(chǎn)物氣相色譜分析參數(shù)條件Tab.2 Analysis Parameters of GC for DBPs

      1.4 毒性評(píng)估方法

      采用式(2)和式(3)的毒性模型[14]評(píng)估胞嘧啶氯化產(chǎn)生消毒副產(chǎn)物的綜合毒性,并選擇碘乙酸(毒性最強(qiáng)的消毒副產(chǎn)物之一)作為TEFi計(jì)算的參考化合物[15]。消毒副產(chǎn)物對(duì)哺乳動(dòng)物中國(guó)倉(cāng)鼠卵巢細(xì)胞(CHO)的細(xì)胞毒性和遺傳毒性作用已在103種消毒副產(chǎn)物的體外試驗(yàn)中進(jìn)行了系統(tǒng)的研究[16]。細(xì)胞毒性的EC值對(duì)應(yīng)72 h暴露的LC50(semi-lethal concentration,半致死濃度),而遺傳毒性的EC值對(duì)應(yīng)4 h暴露的50% Tail DNA值(單細(xì)胞凝膠電泳試驗(yàn)中,尾部DNA含量為50%)[16]。

      TEQ=∑[Ci]×TEFi

      (2)

      TEFi=ECref/ECi

      (3)

      其中:Ci——某種消毒副產(chǎn)物的生成濃度,mmol/L;

      TEFi——該消毒副產(chǎn)物相應(yīng)的毒性當(dāng)量因子;

      TEQ——綜合毒性當(dāng)量濃度,mmol/L;

      ECref——碘乙酸的有效毒性濃度,mol/L;

      ECi——某種消毒副產(chǎn)物的有效毒性濃度,mol/L。

      2 結(jié)果與討論

      2.1 加氯劑量對(duì)消毒副產(chǎn)物生成的影響

      為考察消毒過(guò)程中消毒劑劑量對(duì)胞嘧啶氯化消毒副產(chǎn)物生成的影響,研究在不同加氯劑量下,胞嘧啶相應(yīng)消毒副產(chǎn)物的產(chǎn)率變化情況。向含有0.050 mmol/L底物的溶液中分別加入0.05、0.10、0.25、0.50、1.00 mmol/L的自由氯,控制pH值=7.0,在黑暗(25.0±0.50)℃ 條件下反應(yīng)24 h后進(jìn)行測(cè)定分析,結(jié)果如圖1所示。

      圖1 不同加氯劑量對(duì)胞嘧啶氯化過(guò)程中消毒副產(chǎn)物生成的影響 (a)消毒副產(chǎn)物濃度;(b)消毒副產(chǎn)物產(chǎn)率Fig.1 Effects of Different Chlorine Dosages on the Formation of DBPs during the Chlorination of Cytosine (a) Concentrations of DBPs; (b) Yields of DBPs

      由圖1可知,隨著氯投加量的增加,除鹵乙腈外的4種消毒副產(chǎn)物的產(chǎn)率均呈現(xiàn)上升趨勢(shì)。當(dāng)氯劑量/底物濃度的摩爾比為20時(shí),三氯甲烷的產(chǎn)率(0.101%±0.004 0%)約為氯劑量/底物濃度摩爾比為1時(shí)產(chǎn)率(0.017%±0.002 0%)的6倍,再次證明了三氯甲烷在氯存在條件下具有較強(qiáng)的穩(wěn)定性,且作為氯化終端產(chǎn)物之一的三氯甲烷產(chǎn)率隨著加氯量的增加而增加[17-20]。二氯乙酸的產(chǎn)率總體上僅次于三氯甲烷,但當(dāng)氯投加量達(dá)到0.50 mmol/L時(shí),二氯乙酸的產(chǎn)率高于三氯甲烷的產(chǎn)率,這表明當(dāng)氯劑量/胞嘧啶濃度的摩爾比從5增加至10時(shí),二氯乙酸產(chǎn)率的升高速率大于三氯甲烷。

      氯化胞嘧啶生成的含氮消毒副產(chǎn)物鹵乙腈的產(chǎn)率隨著加氯劑量的提高,表現(xiàn)出先升高后下降的趨勢(shì)。當(dāng)氯投加量為0.50 mmol/L時(shí),二氯乙腈和三氯乙腈的產(chǎn)率分別有最大值0.049%±0.003 5%和0.024%± 0.002 0%。由于三氯乙腈是二氯乙腈的氯化生成物,其生成濃度低于二氯乙腈。二氯乙腈和三氯乙腈均具有不穩(wěn)定性及自分解特性[21-23],其生成濃度既取決于形成速率也取決于分解速率,且試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),不同氯濃度下鹵乙腈生成和降解速率的貢獻(xiàn)是不同的。據(jù)先前的研究報(bào)道,與低氯濃度水平相比,較高的氯投加量能夠促進(jìn)二氯乙腈和三氯乙腈在水中的降解[24-25]。當(dāng)加氯劑量逐漸飽和甚至過(guò)量后,這種影響更加明顯。但應(yīng)當(dāng)注意,在不同加氯劑量條件下,二氯乙腈是氯化胞嘧啶產(chǎn)生的含氮消毒副產(chǎn)物中突出的組分。

      2.2 氯化時(shí)間對(duì)消毒副產(chǎn)物生成的影響

      為考察消毒過(guò)程中反應(yīng)時(shí)間對(duì)胞嘧啶氯化消毒副產(chǎn)物生成的影響,研究在不同氯化時(shí)間下,胞嘧啶相應(yīng)消毒副產(chǎn)物的產(chǎn)率變化情況。向含有0.050 mmol/L底物的溶液中加入0.50 mmol/L的自由氯,控制pH 值=7.0,在黑暗(25.0±0.50)℃條件下分別反應(yīng)1、6、12、24、48 h后進(jìn)行測(cè)定分析,結(jié)果如圖2所示。

      圖2 不同氯化時(shí)間對(duì)胞嘧啶氯化過(guò)程中消毒副產(chǎn)物生成的影響 (a)消毒副產(chǎn)物濃度;(b)消毒副產(chǎn)物產(chǎn)率Fig.2 Effects of Different Contact Time on the Formation of DBPs during the Chlorination of Cytosine (a) Concentrations of DBPs; (b) Yields of DBPs

      由圖2可知,隨著氯化反應(yīng)時(shí)間從1 h延長(zhǎng)至48 h,三氯甲烷的生成表現(xiàn)出持續(xù)增長(zhǎng)的趨勢(shì),產(chǎn)率從0.018 2%±0.002 0%升高至0.099 4%±0.005 0%,且1~6 h的產(chǎn)率增幅(0.020 5%)遠(yuǎn)大于6~12 h的產(chǎn)率增幅(0.008 9%)。先前的研究發(fā)現(xiàn),三氯甲烷的生成速率在與氯的短時(shí)間接觸內(nèi)較快,然后逐漸減緩[26-28]。除三氯甲烷外,其他消毒副產(chǎn)物的產(chǎn)率均呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢(shì)。二氯乙酸濃度在1~24 h大于三氯甲烷,表明二氯乙酸是胞嘧啶氯化反應(yīng)初期生成能力最強(qiáng)的消毒副產(chǎn)物。二氯乙酸、三氯乙酸、三氯硝基甲烷在氯化反應(yīng)進(jìn)行至12 h時(shí)分別有最大產(chǎn)率0.068 1%±0.004 0%、0.037%±0.002 0%、0.021%±0.002 5%,且48 h時(shí)溶液中已經(jīng)無(wú)法檢測(cè)到三氯硝基甲烷的存在。據(jù)已有文獻(xiàn)報(bào)道,三氯硝基甲烷在氯化作用的過(guò)程中存在被逐漸消耗或轉(zhuǎn)化生成其他消毒副產(chǎn)物的現(xiàn)象[29-31],從而導(dǎo)致其產(chǎn)率隨氯化時(shí)間延長(zhǎng)呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢(shì)。而二氯乙腈和三氯乙腈的最高產(chǎn)率出現(xiàn)在24 h,分別為對(duì)應(yīng)0.049%±0.003 5%和0.024%±0.002 0%。

      在次氯酸的氧化下,胞嘧啶分子結(jié)構(gòu)發(fā)生了脫氮反應(yīng),并隨著時(shí)間的延長(zhǎng),脫氮程度加劇,而含氮消毒副產(chǎn)物的毒性要遠(yuǎn)大于常規(guī)含碳消毒副產(chǎn)物的毒性,在極低的濃度下即能夠產(chǎn)生嚴(yán)重的毒理效應(yīng)[32-33]。三氯乙腈和三氯硝基甲烷二者的產(chǎn)率總體上處于較低水平,且氯投加量在反應(yīng)的初始階段即存在過(guò)量的問(wèn)題,表明在胞嘧啶的氯化過(guò)程中,這2種含氮消毒副產(chǎn)物的生成能力較弱。值得注意的是,二氯乙腈可被認(rèn)為是胞嘧啶氯化反應(yīng)中關(guān)鍵的含氮消毒副產(chǎn)物,這與之前一些前體物氯化消毒的研究結(jié)論相似[34-36]。

      2.3 pH對(duì)消毒副產(chǎn)物生成的影響

      為考察消毒過(guò)程中pH對(duì)胞嘧啶氯化消毒副產(chǎn)物生成的影響,研究在不同pH下,胞嘧啶相應(yīng)消毒副產(chǎn)物的產(chǎn)率變化情況。向含有0.050 mmol/L底物的溶液中加入0.50 mol/L的自由氯,將反應(yīng)溶液的pH值分別調(diào)節(jié)至5.0、6.0、7.0、8.0、9.0,在黑暗(25.0±0.50)℃ 條件下分別反應(yīng)24 h后進(jìn)行測(cè)定分析,結(jié)果如圖3所示。

      圖3 不同pH對(duì)胞嘧啶氯化過(guò)程中消毒副產(chǎn)物生成的影響 (a)消毒副產(chǎn)物濃度;(b)消毒副產(chǎn)物產(chǎn)率Fig.3 Effects of Different pH Value on the Formation of DBPs during the Chlorination of Cytosine(a) Concentrations of DBPs; (b) Yields of DBPs

      由圖3可知,隨著pH值從5.0升高至9.0,三氯甲烷產(chǎn)率呈現(xiàn)穩(wěn)定增長(zhǎng)的趨勢(shì),產(chǎn)率增幅為0.095 3%,其他消毒副產(chǎn)物的產(chǎn)率均先增加后降低。當(dāng)pH值=5.0~7.0時(shí),二氯乙酸的生成能力要高于三氯甲烷,且pH值=6.0時(shí)的差距最明顯,該條件下二氯乙酸產(chǎn)率約為三氯甲烷產(chǎn)率的2.5倍。鹵乙酸和鹵乙腈均在pH值=6.0時(shí)有最大產(chǎn)率,表明在偏酸性條件下更有利于其生成。而三氯硝基甲烷的生成濃度波動(dòng)不是特別顯著,最大產(chǎn)率出現(xiàn)在pH值=7.0時(shí),說(shuō)明酸性或堿性條件會(huì)抑制三氯硝基甲烷的存在。當(dāng)pH值=9.0時(shí),溶液中未能檢測(cè)出三氯乙腈的存在,且此時(shí)三氯乙酸、二氯乙腈和三氯硝基甲烷的濃度也處于較低水平。

      溶液的pH通常是影響消毒副產(chǎn)物形成和降解的重要因素。Xu等[37]研究發(fā)現(xiàn),環(huán)狀有機(jī)物在堿性條件下能夠發(fā)生開環(huán)反應(yīng),然后與游離氯反應(yīng)進(jìn)而生成三氯甲烷。當(dāng)pH較高時(shí),鹵乙腈由于不穩(wěn)定會(huì)發(fā)生堿-自降解作用或堿-催化水解作用,從而生成更加穩(wěn)定的消毒副產(chǎn)物,如三氯甲烷[19]。因此,三氯甲烷隨 pH 升高而產(chǎn)率增加屬于多因素的綜合作用。此外,二氯乙腈的水解速率常數(shù)隨pH的增大而增大[24],符合pH值>6.0時(shí)二氯乙腈產(chǎn)率的下降速率隨 pH 上升而增大的現(xiàn)象。同樣亦能發(fā)現(xiàn),在不同pH作用下,二氯乙腈是胞嘧啶氯化反應(yīng)中關(guān)鍵的含氮消毒副產(chǎn)物。

      2.4 氯化反應(yīng)毒性評(píng)估

      6種消毒副產(chǎn)物的毒性當(dāng)量因子計(jì)算結(jié)果如表3所示。其中,二氯乙腈的細(xì)胞毒性當(dāng)量因子最大,而3種含氮消毒副產(chǎn)物的遺傳毒性當(dāng)量因子遵循三氯硝基甲烷>三氯乙腈>二氯乙腈。圖4(a)~圖4(c)顯示了通過(guò)加和毒性模型評(píng)估不同反應(yīng)條件下(加氯劑量、氯化時(shí)間、pH)胞嘧啶氯化消毒副產(chǎn)物的細(xì)胞毒性和遺傳毒性的結(jié)果。

      由圖4(a)可知,隨著氯投加量的增加,細(xì)胞毒性表現(xiàn)出先增加后降低的趨勢(shì),最大值出現(xiàn)在加氯劑量/胞嘧啶濃度的摩爾比為10時(shí),而遺傳毒性持續(xù)增長(zhǎng),且氯投加量的飽和或過(guò)量使遺傳毒性的增長(zhǎng)逐漸減緩。氯化反應(yīng)時(shí)間對(duì)毒性的影響如圖4(b)所示。當(dāng)反應(yīng)時(shí)間從1 h延長(zhǎng)至48 h時(shí),細(xì)胞毒性和遺傳毒性均呈現(xiàn)先增加后降低的變化趨勢(shì),且毒性最高值分別出現(xiàn)在24 h和12 h。值得注意的是,細(xì)胞毒性和遺傳毒性的當(dāng)量濃度水平在12 h時(shí)非常接近,但當(dāng)氯化反應(yīng)進(jìn)行到48 h時(shí),細(xì)胞毒性的當(dāng)量濃度水平約為遺傳毒性的11.5倍,亦即存在一個(gè)數(shù)量級(jí)的差異,表明氯化消毒時(shí)間能夠?qū)z傳毒性的波動(dòng)產(chǎn)生重要影響。由圖4(c)可知,隨著反應(yīng)溶液pH值由5.0升高至9.0,2種毒性的波動(dòng)亦遵循先增加后降低的規(guī)律,且細(xì)胞毒性在pH值=6.0時(shí)有最大值,遺傳毒性的最大值存在于pH值=7.0時(shí),而pH值=9.0時(shí)同時(shí)存在最小的細(xì)胞毒性和遺傳毒性當(dāng)量濃度,表明偏堿性條件能有效降低胞嘧啶氯化消毒產(chǎn)生的細(xì)胞毒性和遺傳毒性。

      綜合2.1~2.3節(jié)中不同反應(yīng)條件下胞嘧啶氯化消毒副產(chǎn)物產(chǎn)率變化規(guī)律的研究結(jié)果,可以發(fā)現(xiàn):增大加氯劑量可明顯促進(jìn)含碳消毒副產(chǎn)物的生成,但加氯量對(duì)毒性變化的影響受含氮消毒副產(chǎn)物產(chǎn)率的主導(dǎo);隨著氯化時(shí)間的延長(zhǎng),除三氯甲烷外的消毒副產(chǎn)物產(chǎn)率均呈先升高后降低的趨勢(shì),而毒性變化也呈現(xiàn)類似趨勢(shì);相比于加氯劑量和反應(yīng)時(shí)間,pH的變化能同時(shí)對(duì)消毒副產(chǎn)物生成和毒性作用產(chǎn)生顯著的直接影響。值得注意的是,雖然含氮消毒副產(chǎn)物的生成量小于含碳消毒副產(chǎn)物,但由于其具有更高毒性而能夠主導(dǎo)整體的毒性當(dāng)量濃度的變化。除此之外,鹵乙腈的產(chǎn)率對(duì)細(xì)胞毒性的貢獻(xiàn)最大,而影響遺傳毒性的最關(guān)鍵因素是三氯硝基甲烷的產(chǎn)率。

      圖4 不同反應(yīng)條件下胞嘧啶氯化產(chǎn)物的細(xì)胞毒性和遺傳毒性 (a)加氯劑量;(b)氯化時(shí)間;(c) pH值Fig.4 Cytotoxicity and Genotoxicity of Cytosine′s Chlorinated Products under Different Reaction Conditions(a) Chlorine Dosages; (b) Reaction Time; (c) pH Value

      表3 消毒副產(chǎn)物毒性當(dāng)量因子Tab.3 Toxic Equivalency Factor of DBPs

      3 結(jié)論

      本研究考察了不同反應(yīng)條件下胞嘧啶氯化產(chǎn)生的消毒副產(chǎn)物及其毒性情況。胞嘧啶氯化消毒能夠生成三氯甲烷、鹵乙酸、鹵乙腈、三氯硝基甲烷等多種氯代含碳及含氮消毒副產(chǎn)物。二氯乙酸是胞嘧啶氯化初期生成能力最強(qiáng)的消毒副產(chǎn)物,而二氯乙腈可被認(rèn)為是反應(yīng)中關(guān)鍵的含氮消毒副產(chǎn)物。提高氯投加量可促進(jìn)二氯乙腈和三氯乙腈在水中的降解,進(jìn)而降低產(chǎn)率。隨著加氯劑量的增加,細(xì)胞毒性先增加后降低,而遺傳毒性穩(wěn)定增長(zhǎng)。隨著氯化反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),除三氯甲烷外的消毒副產(chǎn)物產(chǎn)率均表現(xiàn)出先升高后下降的趨勢(shì),且總體的細(xì)胞毒性和遺傳毒性也遵循先增加后降低的變化。三氯甲烷的產(chǎn)率隨 pH 的升高而增加,偏酸性條件能夠促進(jìn)鹵乙酸和鹵乙腈的產(chǎn)率,而中性條件有利于三氯硝基甲烷的生成。胞嘧啶氯化消毒產(chǎn)生的細(xì)胞毒性和遺傳毒性能同時(shí)在偏堿性條件下被抑制。細(xì)胞毒性被鹵乙腈的產(chǎn)率所主導(dǎo),而影響遺傳毒性的最關(guān)鍵因素是三氯硝基甲烷的產(chǎn)率。通過(guò)不同環(huán)境因素作用下胞嘧啶的氯化,探究DBPs的產(chǎn)生規(guī)律,評(píng)估綜合毒性,為控制飲用水處理和輸配過(guò)程中由于SMPs污染導(dǎo)致的DBPs的生成提供理論支撐,降低其對(duì)飲用水衛(wèi)生安全性的威脅。

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