近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所的研究團(tuán)隊在精準(zhǔn)調(diào)控分子篩Bronsted酸位、促進(jìn)CO2催化加氫合成輕質(zhì)芳烴的研究方面取得進(jìn)展，相關(guān)研究成果發(fā)表于《應(yīng)用催化B：環(huán)境》雜志。

芳烴，特別是苯、甲苯和二甲苯等輕質(zhì)芳烴，是應(yīng)用廣泛的大宗化學(xué)品之一，主要通過石油化工路線制備，過程能耗高且排放大量CO2。以CO2為碳源，通過催化加氫合成高附加值芳烴是一條更加環(huán)保的路線，也可以解決能源需求和實現(xiàn)碳中和目標(biāo)。

近年來CO2加氫合成混合芳烴研究取得了系列進(jìn)展，但產(chǎn)物多集中于C8以上的重質(zhì)芳烴，由于Bronsted酸位在芳烴合成中扮演的角色非常復(fù)雜，利用CO2加氫精準(zhǔn)合成更高附加值的輕質(zhì)(C6～C8)芳烴極具挑戰(zhàn)。

該研究團(tuán)隊在前期工作基礎(chǔ)上，通過制備一系列具有不同Bronsted酸性質(zhì)的ZSM-5分子篩與NaFe基催化劑組成復(fù)合催化劑，探索了CO2加氫反應(yīng)中分子篩Bronsted酸位在芳烴合成及積炭形成中的作用。研究發(fā)現(xiàn)，Bronsted酸位是芳構(gòu)化的主要活性位，提高Bronsted酸密度可以顯著提高芳烴特別是輕質(zhì)芳烴選擇性。通過化學(xué)液相沉積法對分子篩進(jìn)行硅烷化處理，可將外表面Bronsted酸位鈍化，進(jìn)而抑制輕質(zhì)芳烴烷基化和二甲苯異構(gòu)化反應(yīng)，使輕質(zhì)芳烴在芳烴中的占比可達(dá)75%。這是同類文獻(xiàn)報道的最高值。同時，對二甲苯在二甲苯中的占比可達(dá)72%。但過高的Bronsted酸量(>154 μmolg)會加速積炭的沉積，縮短催化劑使用壽命。

該研究加深了對芳烴合成過程的認(rèn)識和理解，為CO2加氫合成輕質(zhì)芳烴提供了新思路。

[中國石化有機原料科技情報中心站供稿]