鐵中硅元素對鋁/鐵復(fù)合板界面金屬間化合物生長的影響

王國戰(zhàn)，高坤元，張小軍，黃 暉，吳曉藍(lán)，魏 午，聶祚仁，周德敬

(1.北京工業(yè)大學(xué) 材料與制造學(xué)部 教育部先進(jìn)功能材料重點(diǎn)實驗室，北京 100124；2.銀邦金屬復(fù)合材料股份有限公司，江蘇省金屬層狀復(fù)合材料重點(diǎn)實驗室，江蘇 無錫 214145)

鋁/鐵復(fù)合板綜合了鐵的高強(qiáng)度、抗蠕變、高導(dǎo)磁性和鋁良好的導(dǎo)熱性、密度低、耐腐蝕性等特點(diǎn)，廣泛應(yīng)用于航空航天、電站空冷、電力傳輸、高檔炊具等領(lǐng)域[1-2]。但是鋁/鐵復(fù)合板在高溫?zé)崽幚磉^程中，界面極易產(chǎn)生脆性金屬間化合物，導(dǎo)致鋁/鐵復(fù)合板在界面處分層、產(chǎn)品失效[3-6]。近年來，已有大量關(guān)于鋁合金中添加硅元素對鋁/鐵界面生成相的形成的研究報道：鋁/鐵界面金屬間化合物先后生成順序依次為FeAl3→Fe2Al5→FeAl2→FeAl→Fe3Al[7]。鋁合金中添加w(Si)分別為0、0.5%、1%、1.5%時，界面金屬間化合物Fe2Al5的綜合擴(kuò)散系數(shù)依次減少，硅的加入明顯抑制Fe2Al5的生長[8]。采用硅粉對鋁/鐵復(fù)合復(fù)合板進(jìn)行界面合金化處理，當(dāng)退火溫度為500 ℃時，界面處沒有脆性化合物相生成。當(dāng)退火溫度為600℃時，生成較少的Fe2Al5相。且通過計算可知，擴(kuò)散過程中硅優(yōu)先向鐵基體中擴(kuò)散，有效地延緩脆性Fe2Al5相的出現(xiàn)[9]。當(dāng)鋁合金中w(Si)=0.67%時，鋁/低碳鋼界面產(chǎn)生金屬間化合物的臨界溫度可達(dá)到615℃[10]。

目前的研究主要集中在鋁合金中添加硅元素抑制鋁/鐵復(fù)合板界面金屬間化合物生長的影響，而對鐵中添加合金元素對鋁/鐵復(fù)合板界面金屬間化合物的形成的影響鮮有報道。本試驗在鐵中添加w(Si)=0、0.82%、1.48%、3.26%的鋁/鐵復(fù)合板進(jìn)行研究，探討退火后硅對鋁/鐵復(fù)合板界面金屬間化合物生長的影響。

1 試驗材料及方法

試驗使用99.99%純鐵和單質(zhì)硅熔煉制備名義成分為純鐵板(不添加硅)以及添加w(Si)分別為0.8%、1.5%、3%(實測w(Si)分別為0.82%、1.48%、3.26%)的鐵板，經(jīng)過950 ℃熱軋(變形量90%)，將熱軋后的鐵板裁剪為100 mm×1 300 mm×3 mm規(guī)格小板，用酒精清洗，去板材表面污漬。鋁層選用99.99%純鋁板，將完全再結(jié)晶態(tài)鋁板裁剪為100 mm×1 000 mm×2 mm規(guī)格小板，用酒精清洗，去除鋁板表面污漬。使用百葉輪分別打磨鋁板、鐵板表面，除去其表面的氧化層，然后將鋁板、鐵板鉚接，用兩輥冷軋機(jī)(Φ350 mm)進(jìn)行復(fù)合冷軋，一道次成形，軋制變形量為(50±2)%，軋制成(2.5±0.2)mm厚的鋁/鐵復(fù)合板。退火在箱式退火爐中進(jìn)行，退火制度為(480～640)℃1 h，空冷。

使用掃描電鏡(SEM，JSM6480，25 kV，5.5 nA)對不同硅含量的鋁/鐵復(fù)合板熱處理后的界面進(jìn)行微觀形貌觀察，使用EBSD(FEIQUANTA-200，25 kV，11 nA)分析熱處理制度和硅含量對鋁/鐵復(fù)合板界面金屬間化合物生長的影響。

2 試驗結(jié)果與討論

2.1 熱處理工藝對鋁/鐵復(fù)合板界面生成相的影響

圖1為鐵中未添加硅的鋁/鐵復(fù)合板在不同溫度下保溫1 h、空冷后的界面SEM圖像。由圖1可知，未添加硅的鋁/鐵復(fù)合板材在不同溫度退火保溫1 h空冷后，界面均生成連續(xù)的第二相，且隨退火溫度升高，界面生成相厚度增加。當(dāng)退火溫度低于620 ℃保溫1 h，界面生成相連續(xù)分布且較為平直；當(dāng)退火溫度超過620 ℃時，界面生成相形貌由較為平直轉(zhuǎn)變?yōu)樯酄钔黄?。將圖1中的界面生成相厚度隨相應(yīng)的退火溫度變化繪于圖2，分別擬合低溫區(qū)和高溫區(qū)的厚度-溫度曲線。由圖2可知，當(dāng)退火溫度低于600 ℃時，界面生成相厚度小于15 μm，厚度增加速度約為0.05 μm/℃；當(dāng)退火溫度高于620 ℃時，厚度增加速度約為0.7 μm/℃，640 ℃時界面生成相厚度達(dá)到35 μm以上。

圖1 鐵中未添加硅時鋁/鐵復(fù)合板在不同溫度保溫1 h后的界面SEM形貌Fig.1 SEM images of interface of Al/Fe composite sheet without Si added at different temperatures for 1 h

圖2 鋁/鐵復(fù)合板界面生成相厚度與退火溫度的關(guān)系曲線Fig.2 Relationship between interfacial phase thicknessof Al/Fe composite sheet and annealing temperature

2.2 鐵中硅含量對鋁/鐵復(fù)合板界面生成相的影響

圖3為鐵中添加w(Si)=0、0.82%、1.48%、3.26%時，鋁/鐵復(fù)合板在640 ℃保溫1 h、空冷熱熱處理條件下界面生成相的SEM圖。圖4為鐵中添加w(Si)=0，0.82%，1.48%，3.26%時，鋁/鐵復(fù)合板在640 ℃1 h、空冷熱處理條件下界面生成相的厚度曲線圖。由圖3可知，在640 ℃1 h、空冷條件下，隨鐵中硅含量的增加，界面生成相厚度逐漸減小，未添加硅的鋁/鐵復(fù)合板界面生成相厚度在35 μm以上，當(dāng)鐵中w(Si)=3.26%時，界面生成相厚度減小至20 μm左右。鐵中硅含量較低時，界面生成相形貌為明顯的舌狀凸起，隨硅含量增加，舌狀凸起形貌逐漸消失，形成塊狀和平直形貌的界面生成相。由圖4可知，鐵中添加硅元素后，界面生成相生成厚度按曲線d=19.6×exp(-w(Si)/1.7)+17呈指數(shù)型曲線降低。

圖3 鐵中硅含量不同的鋁/鐵復(fù)合板經(jīng)640 ℃1 h退火后界面SEM圖Fig.3 SEM images of interface of Al/Fe composite sheet with different w(Si) in iron annealed at 640 ℃ for 1 h

圖4 鐵中不同硅含量的鋁/鐵復(fù)合板經(jīng)640 ℃1 h退火后的界面生成相厚度曲線Fig.4 Interfacial-phase thickness curve of Al/Fe composite sheet with different w(Si) in iron annealed at 640 ℃ for 1 h

2.3 鐵中添加硅對鋁/鐵復(fù)合板界面生成相種類的影響

圖5為未添加硅的鋁/鐵復(fù)合板經(jīng)640 ℃保溫1 h退火后界面生成相的分布圖。由圖5a可以看出，界面生成相至少兩種相組成，結(jié)合圖5b分析可知，界面生成相主要為Fe2Al5，少量Al13Fe4分布在鋁層附近和Fe2Al5內(nèi)部。

圖5 鋁/鐵(未添加硅)復(fù)合板經(jīng)640 ℃1 h退火后界面成分分布圖Fig.5 Interfacial composition distribution of Al/Fe composite sheet without Si added annealed at 640 ℃1 h

圖6為鐵中添加w(Si)=1.48%時，鋁/鐵復(fù)合板經(jīng)640 ℃保溫1 h退火后界面生成相分布圖。由圖6可知，界面生成相為大多數(shù)為Fe2Al5金屬間化合物，靠近鋁側(cè)分布著少量Fe4Al13金屬間化合物，許多細(xì)小的Fe-Al-Si和少量Fe4Al13分布在Fe2Al5內(nèi)部。

圖6 鐵中添加w(Si)=1.48%的鋁/鐵復(fù)合板經(jīng)640 ℃1 h退火后界面成分分布圖Fig.6 Interfacial composition distribution of Al/Fe composite sheet with w(Si)=1.48% in iron annealed at 640 ℃ for 1 h

經(jīng)過640 ℃1 h退火后，未添加硅的鋁/鐵復(fù)合板界面金屬間化合物為Fe2Al5和少量的Fe4Al13，F(xiàn)e4Al13主要分布在靠近鋁層側(cè)和分散在Fe2Al5中，F(xiàn)e2Al5金屬間化合物厚度決定未添加硅的鋁/鐵復(fù)合板界面生成相的厚度；鐵中添加w(Si)=1.48%的鋁/鐵復(fù)合板界面生成相主要為Fe2Al5、少量的Fe4Al13，還有許多細(xì)小的Fe-Al-Si和Fe4Al13分布在Fe2Al5內(nèi)部，F(xiàn)e2Al5金屬間化合物的厚度決定鋁/鐵復(fù)合板界面生成相的厚度。

對比圖5、圖6發(fā)現(xiàn)，鋁/鐵復(fù)合板界面生成相主要為Fe2Al5相，F(xiàn)e2Al5相的大小和形貌決定界面生成相的厚度和最終形態(tài)。同時可以看出，鐵中添加硅元素后也可明顯降低界面生成相的厚度。參照早期在鋁中添加硅的相關(guān)研究，硅通過占據(jù) Fe2Al5相的晶格空位來抑制金屬間化合物的生長[11-13]；形成含硅化合物，硅的添加形成了生長較慢的 FexAlySiz相，抑制了Fe-Al相的生長[14]。在試驗中發(fā)現(xiàn)含硅相彌散分布在Fe2Al5中，因此在鐵中添加硅的中間相厚度減薄可能來自硅填補(bǔ)了Fe2Al5中的點(diǎn)缺陷，從而降低了Fe2Al5相的長大速度。

3 結(jié) 論

1)經(jīng)過480 ℃1 h、520 ℃1 h、560 ℃1 h、600 ℃1 h、610 ℃1 h、620 ℃1 h、630 ℃1 h、640 ℃1 h退火后，鐵中未添加硅的鋁/鐵復(fù)合板的界面生成相連續(xù)，且隨著退火溫度升高，界面生成相厚度增大，當(dāng)退火溫度超過620 ℃保溫1 h時，界面生成相形貌由較為平直轉(zhuǎn)變?yōu)樯酄钔黄稹?/p>

2)在640 ℃1 h退火制度下，隨鐵中硅含量的增加，界面生成相厚度逐漸減小，未添加硅的鋁/鐵復(fù)合板界面生成相厚度在35 μm以上，而鐵中添加w(Si)=3.26%時，界面生成相厚度降低至20 μm左右。

3)鋁/鐵復(fù)合板界面生成相主要為Fe2Al5金屬間化合物，少量的Fe4Al13金屬間化合物分布在靠近鋁側(cè)和分散在Fe2Al5金屬化合物中。界面生成相的厚度由Fe2Al5相的大小決定，鐵中添加硅元素后可明顯降低界面生成相的厚度。