張奇瑋，欒廣源，郭明偉,2，賀國珠，阮錫超，鄒 翀，朱興華

(1. 中國原子能科學研究院 核數(shù)據(jù)重點實驗室，北京102413；2. 蘭州大學 核科學與技術(shù)學院，蘭州730000； 3. 華能山東石島灣核電有限公司，榮成264312)

中子俘獲反應(yīng)，即(n, γ)反應(yīng)。在核天體物理研究中，利用(n, γ)反應(yīng)截面計算宇宙中通過慢中子俘獲過程(s過程)合成的核素豐度；(n, γ)反應(yīng)截面也是先進核能研究的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)精度直接影響快中子反應(yīng)堆、釷-鈾混合燃料反應(yīng)堆和加速器驅(qū)動次臨界系統(tǒng)等大科學裝置的設(shè)計與建造。測量(n, γ)反應(yīng)截面的方法分為瞬發(fā)γ測量法和緩發(fā)γ測量法(活化法)2種。目前，國內(nèi)常用的是緩發(fā)γ測量法[1]，只適用于俘獲反應(yīng)的基態(tài)核具有合適半衰期的核素，實驗條件相對簡單且數(shù)據(jù)精度高，但不能區(qū)分入射中子的能量，很難鑒別產(chǎn)物核相同而反應(yīng)道不同的情況。20世紀60年代以來，國外發(fā)展出了基于飛行時間技術(shù)( time-of-flight method，TOF)的瞬發(fā)γ測量法，先后使用大體積液閃、Moxon-Rae、NaI(Tl)、BGO及C6D6等不同類型的探測器在白光中子源上測量(n, γ)反應(yīng)截面。目前的主流技術(shù)分為2類，一類是KURRI，GELINA，CERN和ORELA[2-5]等實驗室建造的C6D6探測系統(tǒng)，中國散裂中子源(CSNS)反角白光中子源(Back-n)也建造了一套C6D6探測系統(tǒng)[6]，測量穩(wěn)定核素的(n, γ)反應(yīng)截面；另一類是使用BaF2探測陣列，測量可裂變核素、放射性核素、微量樣品核素和小截面核素的(n, γ)反應(yīng)截面，例如德國FZK Karlsruhe的4πBaF2[7]、歐洲CERN 的TAC[8]和美國LANL的DANCE[9]都取得了一系列的高水平成果。

由于缺乏合適的白光中子源和探測裝置，國內(nèi)在千電子伏能區(qū)(n, γ)反應(yīng)截面的實驗數(shù)據(jù)方面幾乎是空白，核數(shù)據(jù)的現(xiàn)狀已成為制約我國核能發(fā)展研究的重要因素。為了填補這一空白，中國原子能科學研究院核數(shù)據(jù)重點實驗室建成了國內(nèi)首套γ全吸收型BaF2探測裝置(gamma-ray total absorption facility，GTAF)[10]，利用HI-13串列加速器建立的白光中子源，開展197Au(n, γ)198Au反應(yīng)截面的測量實驗，已初步建立了(n, γ)反應(yīng)截面在線測量方法。2018年建成出束的CSNS反角白光中子源為核數(shù)據(jù)測量工作提供了較好的中子源條件，搬遷到Back-n實驗廳2的GTAF，通過測量單個BaF2探測器模塊的能量分辨率、探測裝置整體的時間分辨率及探測效率等指標，驗證了主體探測器陣列、公用電子學系統(tǒng)和數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)的可靠性，為下一步開展在線測量實驗奠定了基礎(chǔ)。

1GTAF簡介

(n, γ)反應(yīng)的過程是靶核俘獲一個中子后，形成高激發(fā)態(tài)的復(fù)合核，在退激到基態(tài)的過程中發(fā)射瞬發(fā)級聯(lián)γ射線，單條級聯(lián)γ射線的能量是由退激路徑?jīng)Q定的，但能量之和等于復(fù)合核的激發(fā)能。GTAF就是通過對瞬發(fā)級聯(lián)γ射線接近100%的全吸收，實現(xiàn)(n, γ)反應(yīng)截面的測量。GTAF是由12塊五棱錐臺和28塊六棱錐臺2種形狀的BaF2晶體組成的球殼陣列，球殼的內(nèi)徑為20 cm，厚度為15 cm。每塊BaF2晶體單獨封裝成探測器模塊，對應(yīng)球殼中心具有幾乎相同的立體角，共覆蓋95.2%的立體角。

2197Au (n, γ) 198Au反應(yīng)截面在線測量

2.1實驗方案

2018年之前，國內(nèi)在千電子伏能區(qū)沒有合適的中子源，本文利用中國原子能科學研究院的HI-13串列加速器，使用7Li(p,n)7Be反應(yīng)，建立了千電子伏能區(qū)的白光中子源，能量范圍為250 ～ 850 keV，0°角處的源強為5.09×106Sr-1·s-1[11]。GTAF測量(n，γ)反應(yīng)截面的實驗方案如圖1所示。

脈沖化的質(zhì)子束與7Li靶反應(yīng)產(chǎn)生中子，中子束流經(jīng)準直后進入GTAF球殼陣列，如與球殼中心的待測樣品發(fā)生 (n, γ)反應(yīng)，復(fù)合核退激出射的瞬發(fā)級聯(lián)γ射線會被周圍的BaF2探測器模塊探測到，記錄為一個中子俘獲事件，同時記錄下來的中子飛行時間可確定發(fā)生俘獲反應(yīng)中子的能量。在GTAF后端放置的鋰玻璃探測器用于測量中子注量率和能譜[12-13]。中子屏蔽體和中子捕集器的作用是吸收未發(fā)生反應(yīng)的中子[14]，降低散射中子產(chǎn)生的本底，提高效應(yīng)本底比。

2.2197Au(n, γ)反應(yīng)截面的初步結(jié)果

(n, γ)反應(yīng)截面的計算公式為

(1)

其中，σ為(n, γ)反應(yīng)截面；RS和RB分別為待測樣品的總計數(shù)率和本底計數(shù)率；ε為探測效率；N為樣品核子數(shù)；Φn為樣品上的中子注量率。

在線實驗選擇197Au作為待測樣品，直徑為20 mm，厚度為1 mm，天然豐度為100%。由于C幾乎不發(fā)生(n, γ)反應(yīng)，直徑為 20 mm，厚度為1.5 mm的天然C樣品數(shù)據(jù)可確定散射中子產(chǎn)生的本底，測量空樣品的數(shù)據(jù)可確定樣品無關(guān)性本底。位于GTAF球殼中心的樣品距離中子源1.05 m。

數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)對BaF2探測器模塊的信號采用全波形記錄的方式[15]，對所有原始數(shù)據(jù)使用基線補償、軟件閾值設(shè)置、數(shù)字化恒比定時、時間窗限定、快慢成分比和脈沖幅度積分增長率等一系列前期研究的波形分析方法進行數(shù)據(jù)處理[16]，準確提取信號到達探測器的時間信息，得到197Au樣品的飛行時間譜并扣除本底，轉(zhuǎn)化為中子能量；使用鋰玻璃探測器測量得到中子注量率；使用Geant4.10.4模擬得到探測效率ε；把上述物理量帶入式(1)，可得到250 ～ 850 keV能區(qū)內(nèi)197Au(n, γ)反應(yīng)截面的實驗數(shù)據(jù)。圖2為197Au(n, γ)反應(yīng)截面測量結(jié)果。由圖2可見，實驗測量值高于ENDF/B-VIII.0評價數(shù)據(jù)庫，變化趨勢基本一致，驗證了測量裝置和測量方法的可行性。

實驗數(shù)據(jù)不確定度較大的主要原因為：1)中子源強較弱使樣品發(fā)生中子俘獲事件的概率較低，統(tǒng)計不確定度較大；2)中子飛行距離較短，為1.05 m，結(jié)合探測器的時間分辨及飛行距離的偏差，使中子能量的不確定度較大；3)本底的來源較復(fù)雜，包括中子束內(nèi)γ射線、散射中子在周圍材料上形成的本底和實驗室的環(huán)境本底等，效應(yīng)本底較低。

圖2 197Au(n, γ)反應(yīng)截面測量結(jié)果Fig.2 Measurement results of 197Au (n, γ) cross section

3GTAF的性能測試

2018年，中國散裂中子源的反角白光中子源建成出束，功率為100 kW，頻率為25 Hz，質(zhì)子束流能量為1.6 GeV，實驗廳2的中子飛行距離超過了70 m，中子注量率為7.03×106s-1·cm-2，能量范圍為0.3 eV到幾百兆電子伏[20]，為核數(shù)據(jù)測量提供了較好的平臺。因此，將GTAF搬遷到Back-n實驗廳2，中子飛行距離為75.9 m，計劃開展0.3 eV～100 keV能區(qū)(n, γ)反應(yīng)截面的在線測量實驗。

3.1BaF2探測器模塊的封裝

由于運輸過程中的顛簸和震動，大部分BaF2探測器模塊的遮光層出現(xiàn)了破損，可能存在漏光現(xiàn)象，部分探測器模塊的性能也有一定程度的下降，因此，對全部40塊BaF2探測器模塊進行了重新封裝。根據(jù)文獻調(diào)研和實驗嘗試的結(jié)果，結(jié)合前次封裝的經(jīng)驗[21]，使用了新的封裝方法：

1)佩戴橡膠手套使用干凈紗布沾酒精，反復(fù)擦拭清洗晶體表面去除油脂；

2)在晶體表面包裹2層厚度為0.05 mm的Teflon薄膜作為反射層，Teflon薄膜與晶體表面要完全貼合，盡可能地減少空氣層；

3)再包裹1層厚度為0.1 mm的鋁箔與Teflon薄膜貼合，也要盡量保持表面平整，減少空氣層，可阻止帶電粒子進入晶體造成輻射損傷，并作為反光材料，利于光收集；

4)鋁箔外邊纏裹1層黑膠帶作為遮光層，也起到固定反射層的作用；

5)采用高黏滯系數(shù)的硅油耦合晶體與光電倍增管，封裝在鋁合金外殼中組成獨立的BaF2探測器模塊，如圖3所示。

在封裝的過程中，還更換了2塊破損的晶體和2根性能變差的光電倍增管，最終在重新加工的支架上完成了GTAF陣列的組裝，如圖4所示，安裝精度小于 0.2 mm。

3.2公用電子學系統(tǒng)和數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)

與HI-13串列加速器相比，Back-n的中子注量率提高了4個量級。由于數(shù)據(jù)量的原因，在HI-13串列加速器上使用的電子學和數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)無法用于Back-n，因此，使用Back-n的公用電子學系統(tǒng)和數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)[22]。

圖5為GTAF的電子學電路圖。

圖3 BaF2探測器模塊

圖4 GTAF陣列

圖5 GTAF的電子學電路圖Fig.5 Electronic diagram of GTAF

公用電子學系統(tǒng)由2個PXIe機箱組成，通過觸發(fā)時鐘模塊(TCM)實現(xiàn)主從機箱間的控制和數(shù)據(jù)交換。1塊信號調(diào)理模塊(SCM)接收4路BaF2探測器信號，經(jīng)過信號調(diào)制處理后再分別進入2塊波形數(shù)字化模塊(FDM)，實現(xiàn)波形數(shù)字化、觸發(fā)條件判選和子觸發(fā)產(chǎn)生等功能。所有的子觸發(fā)最終匯總到觸發(fā)時鐘模塊(TCM)完成觸發(fā)判選，滿足觸發(fā)條件的數(shù)字化波形信號進入機箱控制器，通過千兆網(wǎng)絡(luò)傳輸?shù)綌?shù)據(jù)獲取系統(tǒng)。

目前的公用電子學系統(tǒng)實現(xiàn)了過閾觸發(fā)和多重數(shù)判選2個觸發(fā)判選條件。與HI-13串列加速器上的實驗采用相同的條件，過閾觸發(fā)的幅度閾值設(shè)置為20 mV，脈寬閾值為8 ns，可保留能量大于100 keV的γ射線，并扣除80%以上的電子學噪聲。多重數(shù)是指在符合時間窗內(nèi)，探測到信號的BaF2探測器模塊的個數(shù)。如測量單個探測器模塊的能譜，多重數(shù)判選設(shè)置為1；符合測量或在線實驗測量(n, γ)反應(yīng)截面，多重數(shù)判選設(shè)置為大于1，能降低級聯(lián)γ射線與電子學噪聲及BaF2晶體自身的α粒子偶然符合的概率，提高效應(yīng)本底比。在測量GTAF的性能時，其它參數(shù)設(shè)置為：波形數(shù)字化模塊(FDM)的采樣率為1 GHz；分辨率為12 bit；單個波形采樣長度為2 000 ns；采集基線為前50 ns；過閾點為96 ns。

3.3BaF2探測器模塊的波形與能量分辨率

BaF2探測器模塊能探測到3種類型的粒子：1)γ射線是有效信號；2)電子學噪聲，來源于光電倍增管的暗電流和其它電子學電路，需要剔除；3)晶體自身的α粒子，來源于與Ba共生存在的Ra元素的衰變，需要剔除。圖6為BaF2探測器的信號波形。由圖6可見，γ射線有明顯的快成分和慢成分；α粒子幾乎沒有快成分，只有慢成分；電子學噪聲信號正好相反，幾乎沒有慢成分。

圖6 BaF2探測器的信號波形Fig.6 Signal waveform of BaF2 detector

分別將22Na，137Cs，60Co 3種放射源放置在GTAF球殼中心，測量單個BaF2探測器模塊的能譜，實際上，數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)得到的是信號波形的脈沖幅度積分譜。圖7為GTAF陣列中一個BaF2探測器模塊的脈沖幅度積分譜。由圖7可見，3種放射源特征γ射線的全能峰和BaF2晶體自身4種能量的α粒子，扣除本底后，通過高斯擬合得到幾種γ射線全能峰的峰值(Mean)和半高寬(FWHM)，計算得到的能量分辨率，如表1所列。圖7中，直線是5種γ射線全能峰的峰值與真實能量值的線性擬合結(jié)果，擬合度R2為0.999 3，表明GTAF對γ射線具有良好的能量線性，可把脈沖幅度積分譜轉(zhuǎn)換為能譜。

圖7 BaF2探測器模塊的脈沖積分譜和能量刻度Fig.7 Integral spectrum of pulse height and energy calibration from BaF2 detector

表1 40個BaF2探測器模塊的能量分辨率Tab.1 Energy resolution of 40 BaF2 detector modules

圖8為單個BaF2探測器模塊信號波形的總成分(2 000 ns)與過閾后20 ns波形成分的2維譜。由圖8可見，3種放射源的γ射線與BaF2晶體自身的α粒子可明顯區(qū)分，這一特征可用于數(shù)據(jù)處理的本底扣除，下一步計劃升級公用電子學系統(tǒng)，直接在觸發(fā)判選電路中實現(xiàn)α粒子的剔除。

(a)22Na

(b)137Cs

(c)60Co圖8 總成分與20 ns波形成分的2維譜Fig.8 Total pulse integration vs. 20 ns component integration spectrum

3.4GTAF的時間分辨率

GTAF的時間分辨率是一個重要的性能指標，直接影響探測系統(tǒng)的定時精度，進而決定飛行時間方法測量得到的中子能量的不確定度。在線實驗測量中，多重數(shù)判選中符合時間窗的長度也是由GTAF的時間分辨率確定的。

測量方法是將60Co放置在GTAF球殼的中心，多重數(shù)判選設(shè)置為1，使用文獻[16]提到的數(shù)字化恒比定時法(百分比為 25%)確定60Co的2條級聯(lián)γ射線到達2個BaF2探測器模塊的時刻，計算到達時刻的差值得到時間分布譜，如圖9所示。由圖9可見，通過高斯擬合，得到FWHM，即GTAF的時間分辨率為23.7 ns，1/10高寬為43.5 ns。通過計算可得，在線實驗測量0.3 eV～100 keV能區(qū)(n, γ)反應(yīng)截面時，中子能量的不確定度小于0.2%。

圖9 級聯(lián)γ射線到達時刻差值的時間分布Fig.9 Distribution of difference of cascade γ ray arrival time

3.5GTAF的探測效率

作為全吸收型探測裝置，理論上GTAF對小于10 MeV γ射線的探測效率應(yīng)接近100%，但由于裝置結(jié)構(gòu)設(shè)計的限制，BaF2晶體組成的球殼需要留出中子束流的入口和出口，因此，40個BaF2探測器模塊共覆蓋了95.2%的立體角。

符合測量60Co級聯(lián)γ射線探測效率的方法是將60Co放置在GTAF球殼的中心，多重數(shù)判選設(shè)置為大于1，符合時間窗為48 ns，采用符合測量得到加和能譜，如圖10所示。γ多重性是指探測到級聯(lián)γ射線的探測器模塊的個數(shù)，可用于實驗結(jié)果的修正和本底的扣除，理論上測量60Co的γ多重性最可幾值為2，如圖11所示。由圖10可見，加和峰的峰位在2.5 MeV附近，與理論值吻合，能量大于 3 MeV的計數(shù)可能是級聯(lián)γ射線與α粒子或電子學噪聲偶然符合的結(jié)果，即圖11中γ多重性大于 2的這部分計數(shù)。

圖10 60Co的加和能譜Fig.10 Sum energy spectrum of 60Co

圖11 60Co的γ多重性Fig.11 γ multiplicity of 60Co

通過計算加和能譜的計數(shù)率，結(jié)合60Co源的活度，得到GTAF對60Co級聯(lián)γ射線符合測量的探測效率。公用電子學系統(tǒng)設(shè)置不同的符合時間窗得到的探測效率與Geant4.10.4模擬結(jié)果[23]的比較，如表2所列，其中，公用電子學系統(tǒng)要求符合時間窗調(diào)節(jié)的最小步長為8 ns。由表2可知，當符合時間窗大于 48 ns時，探測效率并沒有顯著增加，說明級聯(lián)γ射線已被獲取系統(tǒng)全部記錄，與模擬結(jié)果吻合，符合時間窗過大還會增加α粒子或電子學噪聲偶然符合的概率；當符合時間窗小于 48 ns并逐漸減小時，探測效率也隨之降低，說明這樣的時間窗設(shè)置會造成級聯(lián)γ射線的丟失。因此，在線實驗時設(shè)置的符合時間窗為48 ns。

表2 設(shè)置不同符合時間窗時，GTAF測量60Co的探測效率Tab.2 Detection efficiency of GTAF for 60Co in different time windows

4結(jié)論

與C6D6探測器相比，GTAF能夠?qū)崿F(xiàn)γ射線的全吸收測量，并通過符合測量和γ多重性有效扣除本底，提高效應(yīng)本底比，更適合用于不穩(wěn)定核素的(n, γ)反應(yīng)截面的測量。本文通過在HI-13串列加速器上開展197Au(n, γ)198Au反應(yīng)截面的測量實驗，驗證了GTAF在線測量(n, γ)反應(yīng)截面技術(shù)的可行性。但由于HI-13串列加速器提供的中子源強較低及數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)處理能力的限制，無法得到高精度的截面數(shù)據(jù)。CSNS Back-n能提供寬能區(qū)及高注量率的中子束流，給截面測量工作帶來了機遇，同時公用電子學系統(tǒng)和數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)也能滿足在線實驗的需求，因此將GTAF搬遷到Back-n實驗廳2，中子飛行距離為75.9 m。測試得到GTAF的能量分辨率為20.2% ± 2.4%(0.662 MeV)，時間分辨率為 23.7 ns，60Co級聯(lián)γ射線符合測量的探測效率接近90%，確定在線實驗時符合時間窗為48 ns，表明GTAF總體性能已達到開展在線實驗的要求。

下一步的工作將從以下幾方面展開：

1)開展197Au樣品的(n, γ)反應(yīng)截面在線測量實驗；

2)進一步分析本底來源并掌握本底扣除和數(shù)據(jù)處理方法，除已使用的測量空樣品扣除樣品無關(guān)性本底及測量天然C樣品扣除散射中子引起的本底外，還計劃測量207Pb樣品扣除中子束流內(nèi)γ射線的本底，運用波形分析方法扣除電子學噪聲和α粒子本底、運用加和能譜和γ多重性分布譜扣除誤觸發(fā)引起的本底及使用γ多重性分布譜修正GTAF的探測效率等；

3)升級公用電子學系統(tǒng)，增加觸發(fā)判選條件，如設(shè)置能量加和閾和通過快成分與總成分的比值直接扣除α粒子本底等，減少獲取系統(tǒng)的數(shù)據(jù)量。期望將來通過GTAF測量得到高精度的(n, γ)反應(yīng)截面數(shù)據(jù)，填補國內(nèi)數(shù)據(jù)庫的空白。

致謝

感謝散裂中子源科學中心的于永積工程師在探測器支架設(shè)計方面提供的幫助，感謝中國科學技術(shù)大學近代物理系的余滔博士和謝立坤博士在公用電子學系統(tǒng)設(shè)置和使用方面提供的指導(dǎo)和幫助。