次臨界溶液堆生產(chǎn)鉬- 99 初步研究

劉 鋒 夏兆東 潘翠杰*

（中國原子能科學(xué)研究院，北京102413）

醫(yī)用同位素及其制品應(yīng)用于國民經(jīng)濟(jì)的各領(lǐng)域中，發(fā)揮著重要作用。而全球范圍內(nèi)，醫(yī)用同位素在相當(dāng)一段時間內(nèi)仍然供不應(yīng)求。為緩解當(dāng)前醫(yī)用同位素的供應(yīng)短缺狀況，確保穩(wěn)定供應(yīng)，世界上很多國家都在大力布局本國的同位素產(chǎn)業(yè)，促進(jìn)同位素生產(chǎn)技術(shù)的發(fā)展。目前我國大部分醫(yī)用同位素完全依賴進(jìn)口，但國際局勢風(fēng)云變幻，禁售禁運等掣肘事件層出不窮，實現(xiàn)我國醫(yī)用同位素的自給自足是徹底解決后顧之憂的關(guān)鍵。

由于99mTc 具有核醫(yī)學(xué)診斷所需的理想核性質(zhì)（純γ 射線，單一能量141 KeV）和能形成多種價態(tài)的適宜的化學(xué)性質(zhì)，致使99mTc 放射性藥物廣泛用于臨床，在心血管、腫瘤等疾病的診斷中發(fā)揮重要的作用，并占世界放射性顯像劑總用量的80%以上[1]。它與SPECT 相配合，幾乎能對人體所有重要臟器組織進(jìn)行顯像，被譽(yù)為當(dāng)代核醫(yī)學(xué)中最理想的醫(yī)用同位素。由于99mTc 半衰期只有6 個小時，所以不能儲存，必須每天生產(chǎn)并高效使用，以滿足臨床需求。99Mo-99mTc 發(fā)生器的研發(fā)和推廣為99mTc 的廣泛應(yīng)用做出了積極的貢獻(xiàn)。裂變法生產(chǎn)99Mo 是當(dāng)前的主流發(fā)展方向[2]，例如現(xiàn)有供應(yīng)鏈中占比最重的鈾靶堆內(nèi)輻照提取鉬工藝。隨著技術(shù)的不斷發(fā)展進(jìn)步，鈾溶液裂變鉬將占據(jù)越來越多的比重。

1 鈾溶液同位素生產(chǎn)裝置介紹

1.1 醫(yī)用同位素生產(chǎn)堆介紹

醫(yī)用同位素生產(chǎn)堆（Medical Isotope Production Reactor，MIPR）最早由美國提出，是用于醫(yī)用醫(yī)用同位素生產(chǎn)的專用反應(yīng)堆。MIPR 以235UO2(NO3)2溶液為燃料，功率為50～400 kW。燃料溶液輻照24～48 h 后，235U 裂變產(chǎn)生99Mo、90Kr 等核素，用提取柱將燃料溶液中的99Mo 提取后燃料溶液再循環(huán)使用。這種反應(yīng)堆負(fù)溫度系數(shù)大，安全性高；燃料溶液循環(huán)使用，無需制靶、溶靶，三廢少和成本低；不僅可以生產(chǎn)99Mo，還可提取131I 和89Sr，經(jīng)濟(jì)效益高。但是由于空泡、化工和溫度效應(yīng)等原因，運行時它們的功率水平會有很大的變化，可能導(dǎo)致控制問題。目前，國際上不少國家（如中國、美國、俄羅斯、墨西哥等）都在積極開發(fā)MIPR 技術(shù)和利用MIPR 生產(chǎn)醫(yī)用醫(yī)用同位素的技術(shù)，國際原子能機(jī)構(gòu)也推薦采用MIPR 生產(chǎn)。

1.2 加速器驅(qū)動的次臨界鈾溶液同位素生產(chǎn)裝置

加速器通常是非常安全的，可以作為穩(wěn)定的同位素生產(chǎn)平臺，但產(chǎn)額和比活度低。溶液堆產(chǎn)額高、比活度高，且從溶液中的提取工藝較固體靶的提取工藝更加簡單化。但是由于溶液堆的空泡、化工和溫度效應(yīng)等原因，運行時的功率水平會有很大的變化，甚至可能導(dǎo)致控制問題。加速器驅(qū)動的次臨界鈾溶液同位素生產(chǎn)裝置結(jié)合了兩種方法的優(yōu)點，并將兩種方法的缺點最小化。因為其無法達(dá)到臨界狀態(tài)，系統(tǒng)具有固有安全性。堆芯功率水平由堆芯次臨界度和外中子源強(qiáng)度共同決定。雖然其功率水平相對MIPR 較低，但因其固有安全性好，設(shè)計中不需考慮復(fù)雜冗余的安全保護(hù)系統(tǒng)，堆本體建設(shè)成本更低，運行管理更加靈活，便于多個模塊化生產(chǎn)裝置的同時建造與運行，提高產(chǎn)能。美國SHINE 醫(yī)療技術(shù)公司正在積極推動加速器驅(qū)動的次臨界鈾溶液同位素生產(chǎn)裝置的研發(fā)與建設(shè)[3]。圖1 為SHINE 的堆芯結(jié)構(gòu)初步設(shè)計原理圖。設(shè)備頂部的離子源通電產(chǎn)生氘離子束，聚焦后加速轟擊氚氣靶，產(chǎn)生中子。中子進(jìn)入低濃鈾靶溶液容器內(nèi)，使235U 裂變，產(chǎn)生更多的中子和裂變產(chǎn)物，其中包括99Mo。經(jīng)過幾天的輻照，溶液從靶溶液容器中移出，而99Mo 被分離、純化、測試和包裝后，運往99mTc 發(fā)生器制造商。每個設(shè)備99Mo 產(chǎn)量約為500 六日居里/星期。美國先進(jìn)醫(yī)用同位素公司（Advanced Medical Isotope Corporation，AMIC）也開展了相關(guān)次臨界鈾溶液99Mo 生產(chǎn)技術(shù)研究[4]。該技術(shù)中加速器采用電子加速器，由電子加速器產(chǎn)生高能電子束，打到致密的金屬鎢或鉭靶上，電子與金屬鎢或鉭靶相互作用產(chǎn)生光子。光子照射到一個不銹鋼容器中，容器盛載著大量的D2O 和低濃鈾鹽，光子與氘反應(yīng)，從氘中打出中子并在D2O 中慢化。慢化的中子引起低濃鈾靶材料裂變。系統(tǒng)工作流程如圖2 所示。優(yōu)化后的系統(tǒng)實現(xiàn)了至少3000 六日居里/星期的99Mo 產(chǎn)能。

2 氘氚中子發(fā)生器驅(qū)動的次臨界溶液生產(chǎn)堆模擬計算

為了進(jìn)一步研究加速器驅(qū)動的次臨界鈾溶液裝置的同位素生產(chǎn)技術(shù)，下面將利用蒙特卡羅卡程序MCNP 開展氘氚中子發(fā)生器驅(qū)動的次臨界鈾溶液裝置初步分析研究。氘氚中子發(fā)生器產(chǎn)生14MeV 中子，束流強(qiáng)度選擇6×1012n/s。堆芯核材料選擇硝酸鈾酰溶液，富集度為19.75wt%。堆芯系統(tǒng)次臨界度選擇keff=0.98 或keff=0.99。計算中選擇不同濃度鈾溶液，如表1 所示。

表1 鈾溶液物理參數(shù)

堆芯結(jié)構(gòu)模型采用圓柱形設(shè)計方案，留有加速器中心孔道，直徑10cm，氚靶位于堆芯中部。堆芯外圍為30cm 厚水反射層。次臨界裝置計算模型結(jié)構(gòu)剖面圖如圖3 所示。不同濃度下，利用MCNP，在KCODE 模式下分別計算keff=0.98 和keff=0.99 時的堆芯尺寸和鈾質(zhì)量，計算結(jié)果如表2 所示。

圖3 模擬計算裝置簡圖

表2 堆芯尺寸和鈾質(zhì)量

表3 堆芯連續(xù)運行7 天時99Mo 產(chǎn)額計算結(jié)果

3 99Mo 產(chǎn)額計算

在MCNP 的通用源SDEF 模式下利用FM 卡，計算束流強(qiáng)度為6×1012n/s 的外中子源，堆芯的總裂變率和熱功率，然后通過燃耗程序SCALE6 中的OrigenArp 計算99Mo 的產(chǎn)額及活度。表3 為不同運行參數(shù)情況下99Mo 產(chǎn)額計算和5U 消耗量計算。從計算結(jié)果可以看出，外源強(qiáng)度不變情況下：keff相同時，溶液濃度越低，溶液體積越大，外源中子泄漏概率越小，即中子的有效利用率越高，所以裂變99Mo 活度越大；溶液濃度相同時，keff越大，堆芯倍增系數(shù)“1/（1-keff）”越大，所以裂變99Mo 活度越大。所以，在進(jìn)行次臨界鈾溶液堆設(shè)計時，不僅要考慮外源中子的充分利用，還要考慮安全裕度內(nèi)堆芯的keff要盡可能大。

4 結(jié)論

99Mo 的生產(chǎn)通常是在研究堆中通過輻照金屬鈾靶件進(jìn)行的，其中由反應(yīng)堆產(chǎn)生的中子只有一小部分擊中靶。而在反應(yīng)堆中的大多數(shù)燃料裂變都不能用來生產(chǎn)同位素，而是成為核廢料。使用低濃鈾溶液裂變提取同位素，99Mo 可以從溶液直接提取，而不會因靶溶解造成浪費。一旦99Mo 被分離出去，靶溶液可以被重新應(yīng)用，使得產(chǎn)生每單位醫(yī)用同位素的核廢料小于常規(guī)反應(yīng)堆的數(shù)百倍。

利用加速器驅(qū)動的次臨界鈾溶液系統(tǒng)生產(chǎn)99Mo，相較于傳統(tǒng)生產(chǎn)堆或MIPR 來說，優(yōu)點是不存在臨界風(fēng)險，控制系統(tǒng)相對簡單，可行性高。盡管次臨界系統(tǒng)相對臨界系統(tǒng)產(chǎn)額較低，但建造時可靈活的同時布局多座生產(chǎn)裝置，以增加產(chǎn)量，因此該技術(shù)可以作為國內(nèi)未來同位素生產(chǎn)工業(yè)中的技術(shù)路線之一。