許 非，周曉彬，劉政波，趙 剛*，馬維光*

（1. 山西大學激光光譜研究所量子光學與光量子器件國家重點實驗室，山西太原030006；2. 山西大學極端光學協(xié)同創(chuàng)新中心，山西太原030006）

1 引 言

痕量氣體檢測技術在大氣污染、工業(yè)過程控制、先進制造、現(xiàn)代農(nóng)業(yè)、深海高原科考以及基礎科學研究等領域都具有非常重要的應用，一直以來備受國內(nèi)外產(chǎn)業(yè)及科研工作者的重視［1］?；诩す馕展庾V（Laser Absorption Spectroscopy，LAS）技術的痕量氣體檢測方法具有實時、在線、高靈敏等優(yōu)點，逐漸成為痕量氣體檢測領域的重要研究方向。其中，應用最廣泛的LAS 技術當屬可調諧半導體激光吸收光譜技術（Tunable Diode Laser Absorption Spetroscopy，TDLAS），包含直接吸收和波長調制技術，探測靈敏度通常在10-3～10-4cm-1/ Hz 之間，遠不能滿足一些領域的需求［2］。

為了進一步提升靈敏度，人們發(fā)展了腔增強吸收光譜（Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy，CEAS）技術。該技術基于由高反鏡組成的光學腔，當激光耦合進入光學腔后，光會在腔鏡之間多次往返，從而增長光與氣體介質的作用長度，等效光程可以達到km 量級，從而大幅增強吸收信號［3］。實現(xiàn)CEAS 最簡單的方式是測量腔模的幅度，該方法稱為直接CEAS，然而隨著腔鏡反射率的提高，腔模線寬會變得非常窄，一般的數(shù)據(jù)采集采樣率很難準確地捕捉到腔模的幅度；另外半導體激光器具有MHz 量級的線寬，相對于線寬很窄的腔縱模（當光學腔長＞20 cm、精細度＞1 000 時，線寬在kHz 量級），在特定時刻只有少部分激光頻率成分可以與光學腔達到共振，因此腔模幅度較低［4］。由于以上兩個原因，直接CEAS 不僅探測噪聲大而且難以實現(xiàn)吸收光譜的高靈敏度測量。

為了解決寬線寬激光到光學腔耦合效率低下以及腔模寬度窄的問題，人們發(fā)展了光學反饋腔增強吸收光譜技術（Optical Feedback-Cavity EnhancedAbsorptionSpectroscopy， OFCEAS）［5］。腔內(nèi)的共振光場通過腔前鏡透射出來，原路返回注入半導體激光器，在合適的反饋率及反饋相位條件下，激光器頻率會鎖定到光學腔模頻率上，大大抑制激光器的頻率噪聲，顯著提高激光到腔的耦合效率，光學腔透射信號幅度增大并且穩(wěn)定。2005 年，Morville 等人首次提出OF-CEAS，它基于三鏡V 型腔，使用光學反饋實現(xiàn)了高靈敏CEAS。隨后大部分OF-CEAS 都使用了相同的光學腔結構［6］，這是由于V 型腔在空間上將反饋光束（即腔前鏡透射出的腔內(nèi)諧振場）從第一個腔前鏡的直接反射光（即非諧振場）中分離出來，以避免諧振場與非諧振場之間的反饋競爭。但是相對于更加傳統(tǒng)的線性法布里-珀羅（F-P）腔，V 型腔多增加了一個腔鏡，引入了更大的腔鏡損耗，在相同腔鏡反射率下，精細度相比于前者更低；此外，V 型腔更易受振動的影響。2013 年，Ritchie 組發(fā)展了基于線性F-P 腔的OFCEAS，為了抑制非諧振場對光學反饋的影響，故意引入激光與腔的空間模式不匹配，造成反饋光中非諧振場和諧振場的光束大小不同，進而使用小孔光闌濾掉光束尺寸更大的非諧振場［7-8］。但是這種方法利用激光與腔的模式失配，會導致部分光無法耦合進入光學腔，致使光學腔透射光強度的衰減。

本文提出了一種基于線性F-P 腔的OFCEAS 方法。根據(jù)線性F-P 腔的反射模型，腔的反射光包括兩部分，即從腔前鏡直接反射的光以及從腔前鏡透射出的共振光，當反饋相位控制恰當時，只有共振光會產(chǎn)生光學反饋，因此無需額外引入模式失配，就可以實現(xiàn)基于線型F-P 腔的OF-CEAS［9-12］。為了驗證該技術，本課題組使用分布反饋式半導體激光器（Distributed Feedback-Diode Laser，DFB-DL）作為光源，利用光學反饋效應有效壓窄了激光線寬，實現(xiàn)了透射腔模的高效穩(wěn)定輸出。以甲烷（CH4）作為目標測量氣體，因為CH4不僅是易燃易爆的常規(guī)氣體，同時也是產(chǎn)生溫室效應的重要氣體［2］?；诮t外光學反饋線性腔增強光譜技術對6 046.964 cm-1處CH4分子的吸收譜線進行了測量，并且評估了系統(tǒng)的探測靈敏度。

2 實 驗

基于線性F-P 腔的OF-CEAS 實驗裝置如圖1 所示。實驗采用DFB-DL（DFB-DL，Eblana，TTP190719243，TO 封裝）作為光源，其最大輸出功率為10.5 mW，中心波長為1 652.25 nm。為了提高DFB-DL 的散熱效率，將它放置在定制的散熱底座內(nèi)，并固定在一個精密位移臺上。精密位移臺可以粗調激光器到F-P 腔前鏡的距離，使得距離滿足F-P 腔長的整數(shù)倍。激光器的溫度和電流控制采用二極管激光控制器（Newport，LDC-3724C），激光頻率的調諧由函數(shù)發(fā)生器（Tektronix，AFG3022C）輸出的三角波掃描激光驅動電流來實現(xiàn)。激光器輸出的光經(jīng)過匹配透鏡、一對反射鏡、一個可調諧空間衰減器后射入F-P 腔。其中，一個反射鏡固定在壓電陶瓷（PZT，HPSt150/20-15/25，標稱位移為25 μm，最大位移為32 μm）上，通過使用高壓放大器調諧PZT 的長度，從而實現(xiàn)對光程的精細調節(jié)。通過旋轉空間衰減器可以實現(xiàn)對反饋率的控制。實驗中，F(xiàn)-P 腔由一對高反鏡組成，反射率為99.57%，精細度約為720，腔模線寬約為530 kHz。腔體材料為超低熱膨脹系數(shù)的微晶玻璃，腔長39.4 cm，對應的自由光譜區(qū)約為380 MHz。當激光頻率與光學腔達到共振時，在腔內(nèi)形成穩(wěn)定的諧振。腔的透射光聚焦到銦鎵砷雪崩光電探測器上（Thorlabs，APD110C/M），探測器的輸出信號通過數(shù)據(jù)采集卡（National Instruments，PCI-6115）送入計算機，使用LabView 程序記錄并處理腔模信號。通過波紋管將腔、氣壓計和真空泵相連接，實現(xiàn)腔內(nèi)氣壓的精準控制。

圖1 基于線性F-P 腔的光學反饋腔增強吸收光譜實驗裝置Fig.1 Experimental setup of optical-feedback linear cavity-enhanced absorption spectroscopy

為了精確控制反饋相位，本文增加了一個動態(tài)伺服回路。通過判斷透射腔模的對稱性產(chǎn)生誤差信號，再經(jīng)過一個簡單的比例運算產(chǎn)生校正電壓信號，最后利用數(shù)據(jù)采集卡輸送到高壓放大器，對粘在反射鏡上的PZT 長度進行調諧，從而動態(tài)控制反饋相位，使激光-腔的相位時刻處于最優(yōu)狀態(tài)［13］。最終，在不增加任何輔助電路的情況下實現(xiàn)了反饋相位的鎖定。

3 實驗結果與分析

圖2 所示為增加光學反饋前后透射探測器采集到的腔模信號，連續(xù)的腔模通過掃描激光頻率獲得。圖2（a）為無光學反饋時的腔模信號，為了獲得該信號，在光路中放置一個光隔離器，有效抑制了光學反饋。由于DFB 激光器的線寬比腔模線寬高1 個數(shù)量級，激光到腔的耦合效率不高且起伏明顯，測量得到的腔透射光腔模雜亂，如果采用這些腔模幅度來測量吸收，由于采樣率的限制很難獲得合適的腔增強吸收信號。去掉光隔離器后，反饋率接近10-4，控制PZT 長度使得激光器到F-P 腔前鏡的距離等于腔長，每當有激光頻率成分與光學腔共振時，腔前鏡內(nèi)透射出的共振光對激光器產(chǎn)生光學反饋，抑制激光的頻率噪聲，使得激光頻率在很寬的范圍內(nèi)鎖定在一個縱向腔模，大大增加耦合效率，提升了腔模峰值的穩(wěn)定性［14］。如圖2（b）所示，腔模得到了加寬。同時，對于高階橫模，反饋相位不滿足光學反饋要求，所以不會加寬，因此，對比圖2（a）可以看到縱模與高階橫模的比大大增加。

圖2 光學腔透射信號Fig.2 Optical cavity transmission signals

圖3 所示為當反饋相位不滿足2π 整數(shù)倍時采集到的腔模信號。反饋相位的調諧是通過改變PZT 的驅動電壓實現(xiàn)的。圖3（a）和3（b）分別對應于方向相反的相位變化。可以觀察到，當反饋相位產(chǎn)生變化時，透射腔模不再是左右對稱的，并且反饋相位繼續(xù)增大（＞1 rad），腔模不對稱性會加劇，導致腔模幅度衰減，甚至消失，因此需要對反饋相位進行實時控制［7，15］。本文通過判斷腔模不對稱性的方向和大小產(chǎn)生誤差信號。LabView 程序根據(jù)腔模中心，將腔模分成左右兩個部分，分別對兩部分進行積分，利用兩個積分差作為誤差信號。誤差信號通過一個比例運算輸出控制PZT 的伸縮長度。LabView 程序可以補償?shù)南辔黄茀^(qū)間為-1～1 rad。對反饋相位補償?shù)念l率是6 Hz，當兩次補償間（時間差等于1/6 s）的相位偏移小于2 rad 時，程序可以實現(xiàn)有效反饋。而實驗發(fā)現(xiàn)，由于溫度和振動等因素引起的反饋相位偏移量遠小于2 rad，由于PZT 的可調諧位移在0～32 μm 之間，能夠補償?shù)淖畲笙辔黄屏繛?0π，因此PZT 可以實現(xiàn)良好的相位動態(tài)控制，使得腔模始終保持如圖2（b）所示的形狀。

圖3 不同反饋相位值時采集到的腔模透射信號；（a）和（b）是不同方向上相位偏差的結果Fig.3 Cavity mode transmission signals at different feedback phase values；（a）and（b）are results based on phase deviations in different directions

這里以甲烷位于6 046.96 cm-1的3 條疊加吸收線（線強度為1.455×10-21cm-1/mol·cm-2）為測量對象，對其吸收光譜進行了測量。首先開啟真空泵排空腔內(nèi)氣體測量得到無吸收的背景信號，如圖4（a）所示。圖中，通過三角波掃描激光頻率在80 ms 的時間中產(chǎn)生101 個腔模，對應激光頻率的掃描范圍是38 GHz。每個腔模寬度展寬、中心對稱，如圖2（b）所示。然后，再向腔內(nèi)充入32×10-6的甲烷標準濃度樣氣，控制壓強為93.22 kPa（太原本地大氣壓），采集到的光學腔透射信號如圖4（b）所示。可以看到，腔模序列中間位置有個由CH4吸收引起的幅度凹陷。雖然DFB-DL 的電流掃描信號為一個三角波，且光強變化接近線性變化，然而圖4 中所示的無吸收背景信號呈現(xiàn)出正弦波變化的形式。這主要是由于腔前鏡的兩個端面形成了干涉效應（etalon），從而造成了透射腔模幅度隨正弦變化。通過提取圖4（a）和4（b）的腔模幅度，可以獲得圖5 的信號。橫坐標的相對頻率是由腔模間隔定標獲取的。

圖4 （a）測量的空腔透射腔模，空間衰減器衰減了反饋率，以保證連續(xù)腔模的激發(fā)；（b）93.219 kPa 下CH4氣體的吸收光譜Fig.4 （a）Measured transmission cavity mode with empty cavity；（b）the absorption spectrum of CH4 at 93.219 kPa

圖5 利用LabView 程序采集每個透射腔模信號的峰值得到的無吸收背景信號及CH4吸收曲線Fig.5 Amplitude of each cavity transmission mode with and without absorption by LabView programme

當存在氣體吸收時，腔透射功率的相對變化率可以表示為［16］：

其中：I0為無吸收光強，It為有吸收時光強，R為腔鏡反射率，α為氣體吸收系數(shù)，ν為光學頻率?；谑剑?）可以反演得到吸收系數(shù)，確定出目標氣體濃度。圖6（a）中的點線表示透射光強的相對變化率，實線為基于公式（1）的擬合結果。其中吸收線型為Voigt函數(shù)，吸收線強度和壓力展寬系數(shù)提取至HITRAN 數(shù)據(jù)庫。擬合獲得的濃度值為32.1×10-6，與標氣濃度誤差為0.3%。圖6（b）所示為擬合殘差，其標準偏差為0.005 6 cm-1，對應的信噪比為60。受F-P 腔精細度的限制并且為了滿足反饋率的要求而將光強衰減，評估得到系統(tǒng)的探測靈敏度為0.54×10-6（1σ）。

圖6 CH4濃度探測結果Fig.6 Detection result of CH4 concentration

4 結 論

CEAS 作為一種對痕量氣體的檢測手段，其探測靈敏度受到激光到光學腔耦合效率以及腔模寬度窄的影響，難以實現(xiàn)吸收光譜的高靈敏度測量。OF-CEAS 技術可以解決上述兩個問題,為了避免光學腔的直接反射光對光學反饋的影響，常規(guī)使用V 型腔。本文通過實驗驗證了當反饋相位控制恰當時，光學腔的直接反射光不會對光學反饋產(chǎn)生影響。基于此，本文搭建了基于線性F-P 腔的OF-CEAS 系統(tǒng)，在掃描激光頻率的情況下，實現(xiàn)了對101 個腔模的展寬，并對32×10-6的CH4進行了探測，評估得到的探測靈敏度為0.54×10-6（1σ）。該方法大大提升了CEAS 的靈敏度和適用性。