陳梅芳，蘇學(xué)斌，陳箭光，王旨儒，張傳飛，劉 科，李召坤，程 威

(1.核工業(yè)北京化工冶金研究院，北京 101149；2.中國(guó)鈾業(yè)有限公司，北京 100013；3.新疆中核天山鈾業(yè)有限公司，新疆 伊寧 835000)

在地浸采鈾礦床開拓技術(shù)研究與工程實(shí)踐中，井間距是指抽出井與注入井之間的距離，合理井間距的研究一直是熱點(diǎn)問題[1]。井間距的大小，關(guān)系到礦床開發(fā)鉆井投資、鈾礦體浸出速率、浸出鈾濃度以及浸出率，直接影響地浸礦山開發(fā)的經(jīng)濟(jì)效益[2-3]。地浸開采井間距的確定需要考慮礦層厚度、連續(xù)性、滲透性、埋藏深度、礦體平米鈾量、含礦含水層厚度、礦砂比、礦巖的耗酸量等因素，當(dāng)?shù)V層厚度大、連續(xù)好、滲透性好、埋藏深度大、礦體平米鈾量小、含礦含水層厚度小(浸出劑稀釋小)、礦巖的耗酸量小時(shí)，從浸采技術(shù)層面和鉆井投資成本考慮，宜采用較大的井間距[4]；反之，宜選取較小的井間距。

增大井間距可降低鉆井投資成本，但會(huì)加大浸出劑的流失并增加耗酸，擴(kuò)大“溶浸死角”范圍，延長(zhǎng)采區(qū)浸采年限，增加運(yùn)行成本，造成單位鈾金屬浸出成本增加?？s小井間距可提高浸出劑流速加快鈾礦體的浸出，但明顯增加了鉆井投資成本，同時(shí)溶浸路徑短鈾礦體浸出不充分，抽出井產(chǎn)出的浸出液鈾濃度低，也會(huì)相應(yīng)增加井場(chǎng)電力損耗及水冶成本等[5-6]。 國(guó)外地浸開采針對(duì)不同井型一般常用的井間距為10～80 m，最常采用的是30～50 m；國(guó)內(nèi)地浸開采一般常用20～40 m，最常用的為25～30 m[10]。在合理井間距的選取上，國(guó)外多用構(gòu)建地下水動(dòng)力學(xué)模型的方法揭示不同井間距的溶液運(yùn)移特征，結(jié)合技術(shù)經(jīng)濟(jì)對(duì)比法綜合確定井間距；國(guó)內(nèi)關(guān)于地浸開采井間距的選定，也有較豐富的研究，如采用井控制面積來計(jì)算井間距大小，再用生產(chǎn)能力和生產(chǎn)條件對(duì)估算的井間距進(jìn)行驗(yàn)算；在地浸井場(chǎng)實(shí)踐基礎(chǔ)上，引入經(jīng)濟(jì)學(xué)投入與產(chǎn)出的因素，得出經(jīng)濟(jì)最佳井網(wǎng)密度計(jì)算公式，用迭代法求得經(jīng)濟(jì)最佳井網(wǎng)密度，進(jìn)一步求得經(jīng)濟(jì)最佳井間距的方法[5]；利用Visual Modflow軟件建立地浸三維地下水流數(shù)值模型，通過不同井距的模型模擬井場(chǎng)抽注液運(yùn)移狀態(tài)，從浸出劑覆蓋礦體范圍的角度出發(fā)，確定地浸井場(chǎng)最優(yōu)抽注液井距的方法[7-8]。以上方法，一般以經(jīng)濟(jì)指標(biāo)、浸出率為核心，在工程實(shí)踐中對(duì)地浸開采合理井距設(shè)計(jì)有重要指導(dǎo)意義。

在浸出劑配方一定的情況下，鈾的遷移與沉淀、浸出液中鈾元素的累積與溶浸路徑的長(zhǎng)短密切相關(guān)[9-10]，本文從管狀浸出(長(zhǎng)距離浸出)實(shí)驗(yàn)入手，重點(diǎn)研究浸出液鈾濃度與浸出劑運(yùn)移距離的關(guān)系，探討新疆某鈾礦床Ⅰ-Ⅱ旋回低滲透礦體地浸開采合理井間距確定的問題。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 實(shí)驗(yàn)原理

地浸采鈾過程是浸出劑與含鈾礦巖之間的水巖作用及溶質(zhì)對(duì)流、彌散運(yùn)移的復(fù)雜過程，由于這一過程無法直接進(jìn)行觀測(cè)，因此，選取礦樣在室內(nèi)開展浸出實(shí)驗(yàn)，模擬浸出劑在含礦含水層中運(yùn)移的物理化學(xué)過程，是研究地浸過程中浸出劑與礦石作用機(jī)理的有效手段。滲流狀態(tài)下管狀浸出實(shí)驗(yàn)是一種能較為客觀地反映地浸的物理化學(xué)過程的實(shí)驗(yàn)研究方法，其水動(dòng)力及水化學(xué)條件與實(shí)際地浸井場(chǎng)具有一定的可比性，是研究地浸過程中浸出劑與礦石作用關(guān)系的有效方法[9-11]。

針對(duì)采用硫酸浸出的管狀實(shí)驗(yàn)，就可研究特定礦體硫酸溶浸開采的酸耗指標(biāo)、鈾浸出率指標(biāo)、浸出劑與圍巖的水巖作用、水動(dòng)力作用下的酸與溶解鈾的運(yùn)移規(guī)律等，包括礦石的溶浸狀態(tài)、pH值、鐵離子濃度差異的時(shí)空變化規(guī)律，以及鈾濃度上升的時(shí)空變化規(guī)律，從而研究鈾濃度峰值與浸出劑運(yùn)移距離的關(guān)系，為采區(qū)開拓過程中合理確定井間距提供依據(jù)。

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

管狀浸出實(shí)驗(yàn)裝置由進(jìn)液口、管體、水頭觀測(cè)口、取樣孔以及浸出液收集口五部分組成(圖1)，管體為一根內(nèi)徑80 mm、總長(zhǎng)5 m(多段組成)的PVC管，端口用橡皮塞密封。 使用溢流集液瓶以恒定水頭向管體內(nèi)補(bǔ)給浸出劑，溢流口控制水頭恒定。 由注液端向出液端，在管體的0.50 m、1.25 m、2.25 m、3.50 m、5.00 m處，順序布設(shè)5個(gè)監(jiān)測(cè)斷面。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Experimental device

1.3 樣品處理與裝填

鈾礦石樣品來源為新疆某鈾礦床Ⅰ-Ⅱ旋回，填裝礦樣經(jīng)破碎充分混合后，采取分段填裝逐一拼式。填裝礦石量為25.37 kg，密度為1.58×103kg/m3，平均品位為0.023 9%。

1.4 實(shí)驗(yàn)過程

第一階段：管體飽水和無試劑浸出。采用蒸餾水對(duì)填裝礦樣后的管體進(jìn)行飽水，并形成較穩(wěn)定的滲流場(chǎng)，歷時(shí)1 546 h。流場(chǎng)穩(wěn)定后平均滲流流速為2.46 m/d。

第二階段：酸法浸出。管體滲流達(dá)到相對(duì)穩(wěn)定狀態(tài)后，使用質(zhì)量濃度為5 g/L的硫酸溶液作為浸出劑進(jìn)行浸出，研究酸浸過程中鈾及其他相關(guān)組分的浸出和運(yùn)移規(guī)律；歷時(shí)851 h，平均流速為3.13 m/d。

1.5 化學(xué)測(cè)試與分析

每8 h采集各取樣口浸出液樣品，對(duì)浸出液樣品進(jìn)行pH值、Eh值、U、Fe3+、∑Fe等參數(shù)分析；浸出液中的Ca2+、Mg2+、Na+、K+、Al3+、Si等參數(shù)可定期擇樣分析，本文未開展研究。

2 結(jié)果與分析

2.1 主要溶質(zhì)組分濃度變化及運(yùn)移規(guī)律

2.1.1 鈾濃度變化及鈾的運(yùn)移

將酸法浸出過程中各斷面浸出液的鈾濃度變化情況繪制成圖2。1#斷面～5#斷面呈現(xiàn)的峰值鈾濃度見表1。因鈾濃度峰值出現(xiàn)速度較快，受監(jiān)測(cè)密度所限，未能監(jiān)測(cè)到1#斷面鈾濃度的上升過程。

表1 各斷面峰值鈾濃度Table 1 Peak uranium concentration of each section

由圖2鈾濃度變化情況分析鈾運(yùn)移過程，主要特征如下所述。

圖2 酸浸浸出各斷面鈾濃度變化圖Fig.2 Variation of uranium concentration of each sectionin acid leaching stage

1) 浸出液鈾濃度上升速度快。鈾濃度鋒面在24 h內(nèi)通過了1#斷面、2#斷面，在36 h內(nèi)通過3#斷面；48 h內(nèi)通過4#斷面，72 h內(nèi)通過5#斷面。

2) 鈾濃度峰值從進(jìn)液向出液端順序升高。 1#斷面～5#斷面鈾濃度峰值呈現(xiàn)逐漸升高的梯度變化，并順序出現(xiàn)，反映出在浸出劑的作用下，礦石中的鈾逐步被浸出并隨溶液流動(dòng)向前運(yùn)移累積的過程。

3) 浸出周期較短。各斷面鈾濃度在到達(dá)峰值以后下降速度較快，酸浸第11 d降至1.9 mg/L，并在此后25 d的持續(xù)浸出中保持在2 mg/L以下。可見，實(shí)驗(yàn)礦石樣中能被5 g/L硫酸溶液浸出的鈾在10 d這一較短的時(shí)間里基本已溶解進(jìn)入溶液中，浸出周期較短。

另外，根據(jù)實(shí)驗(yàn)情況，在滲透路徑為5.0 m處，浸鈾前鋒線出現(xiàn)在48～72 h之間，取均值60 h(2.5 d)，則浸鈾前鋒線移動(dòng)速度V=5.0 m/2.5 d=2 m/d，與實(shí)驗(yàn)過程中的浸出劑平均流速3.13 m/d的比值為0.64，與文獻(xiàn)[9]和文獻(xiàn)[10]中的關(guān)于浸出前鋒線運(yùn)移速度與滲濾速度為一定值0.67的結(jié)論較吻合。

2.1.2 pH值的變化及H+的運(yùn)移

各斷面浸出液pH值的變化總體上可以反映浸出劑在管體內(nèi)滲流運(yùn)移過程，但由于浸出劑與礦石發(fā)生的水巖作用而消耗損失部分H+，相對(duì)于浸出劑的對(duì)流運(yùn)移而言，pH值的變化會(huì)略有滯后。實(shí)驗(yàn)過程中各斷面pH值變化過程如圖3所示。

圖3 酸浸浸出階段各斷面pH值變化圖Fig.3 Change of pH value of each sectionin acid leaching stage

酸法浸出階段，各斷面pH值變化比較快，具體變化情況如下所述。

1) 第5 h，1#斷面pH值即降至1.82，2#斷面及其下游pH值在6.34以上，浸出劑鋒面已通過1#斷面，但尚未抵達(dá)2#斷面。

2) 第24 h，2#斷面、3#斷面pH值分別降至1.47和1.92，而此時(shí)4#斷面、5#斷面pH值分別為5.19和5.49，表明溶浸對(duì)流運(yùn)移液鋒面尚位于3#斷面與4#斷面之間，因彌散作用，少量酸液已運(yùn)移穿透管體末端，集合液pH值也降至5.87。

3) 第48 h，位于管體末端的5#斷面pH值降至2.05，可見浸出劑主體已運(yùn)移至該斷面。隨后的3 d里pH值降速明顯減緩，3 d末降至1.94(酸度約0.5 g/L)，浸出劑從管體始端運(yùn)移至末端，酸度從5 g/L降至0.5 g/L，90%的酸被礦石消耗。

pH值的空間變化規(guī)律與鈾濃度相似，從進(jìn)液端向出液端呈梯度變化，反映出酸法浸出期間浸出劑向前運(yùn)移并且H+離子被礦石不斷消耗的過程。根據(jù)水動(dòng)力觀測(cè)數(shù)據(jù)，酸浸初期3 d的浸出劑平均滲流速度為3.32 m/d，按此速度，浸出劑對(duì)流運(yùn)移至5#斷面所需時(shí)間為1.65 d，即：若僅是簡(jiǎn)單對(duì)流運(yùn)移，5#斷面水化學(xué)特征應(yīng)在第1.65 d達(dá)到與入水端的浸出劑完全一致，但事實(shí)上，溶質(zhì)在孔隙介質(zhì)中的運(yùn)移遠(yuǎn)比對(duì)流要復(fù)雜得多，還包括彌散、吸附與解吸、生化反應(yīng)等。

由圖3可知，浸出劑所攜H+在運(yùn)移過程中由于水動(dòng)力對(duì)流和彌散，以及與耗酸礦物的化學(xué)反應(yīng)等作用，其運(yùn)移過程表現(xiàn)出兩個(gè)主要特征。

1) 少量H+運(yùn)移速度大于平均滲流速度，從而引起5#斷面pH值早于1.65 d就出現(xiàn)下降，這主要是彌散作用所致。

2) 水動(dòng)力彌散以及礦石的耗酸反應(yīng)，致使H+的主體晚于1.65 d抵達(dá)5#斷面，并形成H+含量向下游梯度遞減的空間分布特征；至酸浸第10 d后，H+含量的空間分布差異逐步消除，5#斷面pH值也與入水端大致相當(dāng)，表明此時(shí)礦石表面絕大部分耗酸物質(zhì)被浸出。

2.1.3 Fe3+、∑Fe濃度變化及運(yùn)移

在硫酸的作用下，礦石中的鐵礦物被侵蝕溶解，浸出液中Fe3+、ΣFe含量逐步上升，如圖4和圖5所示。從各斷面Fe3+、ΣFe濃度變化過程可見，F(xiàn)e3+、ΣFe是伴隨著酸的運(yùn)移而不斷累積和運(yùn)移的。Fe3+受pH值和氧化還原電位控制更為明顯，呈現(xiàn)與ΣFe不同的變化特征，具體表現(xiàn)如下所述。

圖4 酸浸浸出階段各斷面Fe3+濃度變化圖Fig.4 Variation of Fe3+ concentration of each sectionin acid leaching stage

圖5 酸浸浸出階段各斷面ΣFe濃度變化圖Fig.5 Variation of ΣFe concentration of each sectionin acid leaching stage

1) Fe3+含量上升略滯后于ΣFe。實(shí)驗(yàn)第5 h，4#斷面、5#斷面ΣFe分別達(dá)310 mg/L和250 mg/L，F(xiàn)e3+仍低于10 mg/L。該斷面氧化還原電位較低(<250 mV)，更主要的原因是pH值在5以上，F(xiàn)e3+水解沉淀。

2) Fe3+與ΣFe濃度峰值的空間分布特征略有不同。Fe3+濃度峰值沒有明顯的從1#斷面到5#斷面的遞增規(guī)律，除了1#斷面相對(duì)較低外，其余斷面基本相當(dāng)；而5個(gè)斷面的ΣFe濃度峰值呈遞增的特征。這主要是由于氧化還原電位從1#斷面到5#斷面成梯度遞減，抑制了Fe3+與Fe2+同步升高。

3) 酸浸期間浸出液中鐵含量較高。浸出路徑最長(zhǎng)的5#斷面ΣFe濃度峰值達(dá)到2.9 g/L，峰后穩(wěn)定濃度為1.5 g/L；而即便最短的1#斷面，ΣFe濃度峰值也達(dá)到了1.5 g/L，峰后穩(wěn)定濃度也在1.3 g/L左右的水平。

在浸出的ΣFe中，F(xiàn)e3+所占比例受氧化還原電位控制。實(shí)驗(yàn)期間Fe3+與ΣFe的比值為30%左右，實(shí)驗(yàn)初期接近入水端的位置，F(xiàn)e3+/ΣFe略高一些(最高達(dá)到42%)，但很快降至30%以下，如圖6所示。前期兩者比例偏高主要是由于試驗(yàn)未加入氧化劑，而試驗(yàn)初期近水端的浸出液含有一定量的溶解氧。

圖6 酸浸階段各斷面Fe3+與ΣFe濃度比值變化圖Fig.6 Variation of Fe3+ and ΣFe concentrationratio of each section in acid leaching stage

2.2 鈾濃度峰值與溶浸距離關(guān)系探討

2.2.1 鈾濃度峰值與溶浸距離的關(guān)系

本實(shí)驗(yàn)酸法浸出期間，各斷面鈾濃度峰值與浸出劑運(yùn)移距離關(guān)系如圖7所示。

因?qū)嶒?yàn)未監(jiān)測(cè)到1#斷面鈾濃度峰值，以浸出劑初始濃度及2#斷面～5#斷面鈾濃度峰值為縱坐標(biāo)、以對(duì)應(yīng)的浸出劑運(yùn)移距離為橫坐標(biāo)做出兩者之間的關(guān)系曲線，如圖7所示。兩者關(guān)系基本符合自然對(duì)數(shù)變化趨勢(shì)，擬合趨勢(shì)函數(shù)見式(1)。式中的決定系數(shù)R2達(dá)0.96，與斷面峰值的實(shí)際觀測(cè)值擬合程度較高。

f(x)=29.65ln(x)+135.98

(1)

從圖7中還可以看出，隨著溶浸距離增加，鈾濃度峰值增速逐步減緩(圖8)，增速函數(shù)見式(2)。

圖7 酸法浸出階段各斷面鈾濃度峰值與溶浸距離關(guān)系圖Fig.7 Relationship between peak uranium concentrationand leaching distance at each sectionin acid leaching stage

圖8 鈾濃度峰值增速與溶浸距離關(guān)系圖Fig.8 Relationship between uranium concentrationpeak growth rate and leaching distance

(2)

根據(jù)式(2)，當(dāng)溶浸距離達(dá)30 m以上時(shí)，鈾濃度峰值增速降低至1 mg/(L·m)以下，即鈾濃度鋒面每向前運(yùn)移1 m，鋒面鈾濃度增加值低于1 mg/L。浸出劑運(yùn)移距離在40 m以內(nèi)，鈾濃度鋒面在不同位置濃度值相對(duì)于40 m處濃度值的百分比函數(shù)見式(3)。

y=12.08ln(x)+55.42

(3)

在鈾濃度鋒面運(yùn)移過程中，鈾濃度峰值逐步累積升高，但累積效率降低，式(3)反映了累積效率與溶浸距離的關(guān)系。 據(jù)式(3)計(jì)算，鈾濃度鋒面運(yùn)移27 m即達(dá)到最終累積濃度(40 m所對(duì)應(yīng)243.45 mg/L)的95.25%，在40 m的溶浸過程中，如果以累積率95%為評(píng)價(jià)指標(biāo)，去除累積效率最低的5%的溶浸段，溶浸距離應(yīng)該控制在27 m以內(nèi)，如圖9所示。

圖9 鈾濃度峰值與浸出劑運(yùn)移距離關(guān)系分析圖Fig.9 Relationship between peak uranium concentrationand leaching agent migration distance

2.2.2 鈾濃度峰值與溶浸距離的探討

鈾濃度峰值的影響因素包括浸出劑滲流強(qiáng)度、溶質(zhì)的彌散作用、固液相之間鈾的勢(shì)差等。定量區(qū)分出每一個(gè)影響因素很難做到，因此實(shí)踐中往往將整個(gè)作用過程看作一個(gè)“黑箱”，鈾礦化條件、滲流強(qiáng)度和浸出劑化學(xué)性質(zhì)作為輸入條件，而浸出液鈾濃度是該“黑箱”作用后的輸出結(jié)果，在既定條件下，各斷面鈾濃度峰值是一個(gè)基本可估計(jì)的值。本實(shí)驗(yàn)在1-5#斷面上獲得的鈾濃度峰值隨距離遞增，即使是5#斷面，其鈾濃度峰值仍未飽和。與文獻(xiàn)[9]和文獻(xiàn)[10]中長(zhǎng)距離浸出試驗(yàn)比較(新疆某鈾礦鈾品位0.152%，浸出劑為5 g/L H2SO4溶液)，可得知以下兩個(gè)方面的內(nèi)容。①鈾濃度峰值的大小與浸出劑濃度、鈾礦石品位正相關(guān)，鈾濃度峰值出現(xiàn)的快慢與滲透速度的大小成正比。②鈾濃度峰值并不隨著溶浸路徑的增加而線性增加，因此，在地浸過程中就存在著如何確定合理抽注井的間距問題。距離短可以將浸出劑運(yùn)移控制在鈾濃度快速上升的高效率區(qū)間內(nèi)，有利于提高浸出劑使用效率，但鉆井工程成本增加；長(zhǎng)距離有利于降低鉆井工程成本，但增加了浸出劑在鈾濃度上升緩慢的低效率區(qū)間運(yùn)移，降低了浸出劑使用效率。

上述推算過程雖然是基于管狀浸出實(shí)驗(yàn)條件下的理想一維流，而地浸采鈾生產(chǎn)實(shí)踐中浸出劑在含礦含水層中的滲流是三維流，但若將地浸流場(chǎng)中沿著每一條滲流路徑看成是一個(gè)管流(絕大部分是彎曲的)，則地浸可概化成大量不同長(zhǎng)度、和不同流速以及不同品位礦石的管浸疊加，最終在抽液孔表現(xiàn)出來的鈾濃度峰值是來自這些管浸的和依次陸續(xù)抵達(dá)抽液孔鈾濃度峰值的總和。因此，管狀浸出實(shí)驗(yàn)依然可用來研究地浸浸出液鈾濃度與溶浸距離的關(guān)系，對(duì)確定合理井間距具有良好的指導(dǎo)意義。

3 結(jié) 論

1) 驗(yàn)證了地浸采鈾過程是一個(gè)浸出鈾逐漸累積的過程，且其累積速率受井間距控制。

2) 酸法浸出期間，鈾濃度峰值與浸出劑運(yùn)移距離呈對(duì)數(shù)關(guān)系，鈾濃度峰值隨著溶浸距離的增加而增加，但增速減緩。

3) 針對(duì)新疆某礦床Ⅰ-Ⅱ旋回礦體的管狀浸出實(shí)驗(yàn)的研究，則有溶浸距離達(dá)到30 m以上時(shí)，鈾濃度峰值增速降低到1 mg/(L·m)以下，浸鈾效率顯著降低；在40 m的溶浸過程中，鈾濃度峰值的累積量的95%在前27 m內(nèi)完成，因此該地段礦體地浸開采較合理的井間距為27 m左右。