余冬玲 張會玲 羅宏斌 馮曉宇 吳南星

1）景德鎮(zhèn)陶瓷大學(xué) 機械電子工程學(xué)院 江西景德鎮(zhèn) 333403

2）江西省陶瓷材料加工技術(shù)工程實驗室 江西景德鎮(zhèn) 333403

氮化硅陶瓷具有較高的強度和韌度以及優(yōu)良的抗熱震性和導(dǎo)熱性，被廣泛應(yīng)用在機械加工、航空發(fā)動機、固體火箭發(fā)動機等方面［1-2］。Si3N4共價鍵程度高，擴散系數(shù)小，難以實現(xiàn)致密化燒結(jié)。添加合適的燒結(jié)助劑是提高氮化硅陶瓷燒結(jié)致密度的關(guān)鍵［3-6］。目前常用的燒結(jié)助劑有MgO、Y2O3、Al2O3等［7-13］。在本試驗中，以MgO粉和Y2O3粉作為燒結(jié)助劑，采用氣壓燒結(jié)技術(shù)制備氮化硅陶瓷，研究了MgO粉和Y2O3粉添加量對Si3N4陶瓷的燒結(jié)致密度、物相組成和顯微結(jié)構(gòu)的影響。

1 試驗

1.1 試驗原料

試驗原料有：Si3N4粉，中位徑5μm，w（Si3N4）=99.0%；燒結(jié)助劑MgO粉，中位徑0.4μm，w（MgO）=99.9%；Y2O3，中位徑0.6μm，w（Y2O3）=99.9%。

1.2 試樣制備

按設(shè)計配比（見表1）配料，在行星球磨機中加無水乙醇球磨12 h，取出后在60℃干燥19 h，造粒，通過100目（0.015 mm）篩，使用769YP-40C型粉末壓片機在10 MPa保壓5 min制成15 mm×15 mm×10 mm的素坯。在氣壓燒結(jié)爐中，于6 MPa氮氣氣壓下按如下加熱制度加熱：1）以10℃·min-1升溫速率從室溫升溫至1 200℃，保溫1.5 h；2）以5℃·min-1升溫速率從1 200℃升溫至1 650℃，保溫1.5 h；3）以2℃·min-1升溫速率從1 650℃升溫至1 750℃，并在1 750℃保溫2 h。

表1 試樣配比

1.3 檢測與表征

將燒后試樣加工成2 mm×5 mm×10 mm的試樣條，對其表面進行研磨拋光，清洗并烘干。用Archimedes排水法測定試樣的體積密度，根據(jù)測試的體積密度和理論密度的比值，計算出樣品的相對密度。

利用D/max-RB型X射線衍射儀分析試樣的物相組成。利用Hitachi S-4700型掃描電子顯微鏡觀察試樣的顯微結(jié)構(gòu)。

2 結(jié)果及分析

2.1 相對密度

燒后試樣的相對密度隨燒結(jié)助劑種類和添加量的變化見圖1。可以看出：1）試樣M2、M4、M6、M8、M10的相對密度分別為96.0%、95.8%、96.5%、96.3%、95.7%，試樣Y2、Y4、Y6、Y8、Y10的相對密度分別為96.7%、97.6%、97.2%、98.0%、97.7%，兩組試樣的相對密度隨燒結(jié)助劑添加量的增加均小幅波動；相對密度最大的試樣分別為M6和Y8，分別為96.5%和98.0%。2）在燒結(jié)助劑添加量相同時，Y組試樣的相對密度均比M 組試樣的大，表明Y2O3比MgO更能促進氮化硅陶瓷的燒結(jié)致密化。分析認(rèn)為，在燒結(jié)過程中，燒結(jié)助劑與SiO2反應(yīng)生成液相，促進顆粒的重排和溶解擴散，導(dǎo)致試樣氣孔減少，致密度增大；但當(dāng)燒結(jié)助劑過多時，過多的液相會使晶粒異常生長，加之部分液相揮發(fā)，最終導(dǎo)致試樣的氣孔率增大，致密度減小。

圖1 燒后試樣的相對密度隨燒結(jié)助劑種類和添加量的變化

2.2 物相組成和顯微結(jié)構(gòu)

燒后試樣的XRD圖譜見圖2?？梢钥闯觯焊髟嚇泳驭?Si3N4為主；隨著燒結(jié)助劑MgO粉或Y2O3粉添加量的增加，α-Si3N4相減少，β-Si3N4增多，表明α-Si3N4向β-Si3N4轉(zhuǎn)變；當(dāng)MgO粉或Y2O3粉添加量達到一定量后，試樣中分別出現(xiàn)了Mg2SiO4或Y2SiO5，但峰值較低，表明有一部分MgO和Y2O3存在于玻璃相中。

圖2 燒后試樣的XRD圖譜

兩組試樣中相對密度最大的試樣M6和Y8的SEM照片見圖3?？梢钥闯?，試樣M6和Y8都比較致密，并且二者都有大量長柱狀β-Si3N4相。

圖3 燒后試樣M6和Y8的SEM照片

3 結(jié)論

（1）MgO粉添加量為6%（w）的試樣和Y2O3粉添加量為8%（w）的試樣的相對密度分別達到其相應(yīng)系列試樣的最大值96.5%和98.0%。

（2）添加量相同時，添加Y2O3粉試樣的相對密度均比添加MgO粉試樣的大，表明Y2O3比MgO更能促進氮化硅陶瓷的燒結(jié)致密化。

（3）添加MgO粉或Y2O3粉均能促進α-Si3N4向β-Si3N4轉(zhuǎn)變。