低成本光散射顆粒物傳感器性能影響因素綜述

吳 丹，張國城，趙曉寧

（北京市計量檢測科學(xué)研究院，北京 100029）

1 引言

“霧霾”、“灰霾”已經(jīng)逐漸成為了公眾談虎色變的詞匯，空氣污染中的細顆粒物（PM10和PM2.5）能通過呼吸進入人體肺部，甚至能通過血液循環(huán)進入身體的每一個部分，嚴重影響人體健康，因而成為了近年來廣泛關(guān)注的問題［1］。準確實時地監(jiān)測顆粒物污染狀況是政府對空氣污染管控的基礎(chǔ)，也是公眾對空氣污染認知的窗口。目前，美國聯(lián)邦參考方法即濾膜稱重法無法實現(xiàn)連續(xù)監(jiān)測，且對操作人員的技術(shù)以及儀器設(shè)備的要求和監(jiān)測成本都很高；而針對連續(xù)監(jiān)測的美國聯(lián)邦等效方法通常需要較為精密的連續(xù)監(jiān)測儀器，且該類價格高昂的儀器必須在環(huán)境條件進行嚴格控制的空間中運行，并定期進行大量的監(jiān)督和維護［2］。此方法的高成本嚴重限制了空氣細顆粒物監(jiān)測儀在世界范圍內(nèi)的廣泛應(yīng)用，因而，官方權(quán)威空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)缺乏空間意義，可能不代表實際空氣污染情況。

為了全方位、多維度，且盡可能多的對環(huán)境空氣中顆粒物濃度進行連續(xù)實時監(jiān)測，基于光散射原理的低成本的顆粒物傳感器應(yīng)運而生，該類傳感器的價格僅僅是美國聯(lián)邦參考監(jiān)測儀的（1～10）%。除此之外，該類傳感器體積小、重量輕、電力驅(qū)動要求低等優(yōu)勢使其成為為政府、研究機構(gòu)以及公眾針對空氣污染情況時空分布認知和監(jiān)控的潛在重要手段。

值得注意的是，低成本制造在降低成本的同時，忽視了數(shù)據(jù)處理、儀器校準和維護、更新?lián)Q代等方面的成本［3］；此外，傳感器質(zhì)量、傳感器監(jiān)測數(shù)據(jù)的可靠性、長期穩(wěn)定性等性能參數(shù)會受到一定程度的質(zhì)疑。因此，前期有很多研究者針對現(xiàn)有低成本傳感器的性能進行了探索。但由于目前國內(nèi)缺乏針對該類低成本傳感器的相關(guān)檢測標準，研究者們的檢測參數(shù)不同、檢測方法存在差異，導(dǎo)致檢測結(jié)果和數(shù)據(jù)不具有可比性和科學(xué)性，甚至出現(xiàn)相悖的結(jié)論。本文通過對低成本顆粒物傳感器已有的研究成果進行綜述，為該類傳感器性能的提升以及計量評價體系的建立提供合理化建議。

2 顆粒物傳感器

“低成本”沒有一個普遍認同的定義，但任何低于符合空氣質(zhì)量規(guī)定所需的儀器成本的東西都可以被稱為低成本，因而是一個相對的概念［4］。美國環(huán)境保護署認為低于2500美元的設(shè)備為低成本［3］，也有研究者的研究中將10～100美元左右的傳感器組件、節(jié)點或平臺認為是“低成本”［4］，而本文則針對10～50美元左右的顆粒物傳感器組件進行概述。

2.1 傳感器類型

目前該類低成本傳感器的廠家主要有英國的Alphasense、美國的Dylos、中國的Nova和Plantower、日本的sharp和Shinyei、韓國的Samyoung等，具體型號及相關(guān)性能指標如表1所示。

此外，隨著市場巨大的需求，越來越多小型廠家也進入到低成本傳感器的研發(fā)制造中，表1中主要列舉了目前市面上主要廠家的產(chǎn)品。傳感器類型眾多，每種類型的傳感器檢測的量程范圍、檢測的內(nèi)容、粒徑通道等功能也存在差異。2015年國務(wù)院辦公廳發(fā)布了《生態(tài)環(huán)境監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)建設(shè)方案》要求全面設(shè)點，完善生態(tài)環(huán)境監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)，其中，大氣環(huán)境監(jiān)測首當其沖。由于傳統(tǒng)大氣環(huán)境監(jiān)測儀器的高成本和難運維，不適用于全國范圍內(nèi)的網(wǎng)格化布點，從而給該類低成本顆粒物傳感器的廣泛應(yīng)用創(chuàng)造了條件。

表1 主要廠家的低成本顆粒物傳感器列表Tab.1 List of low-cost particulate matter sensors from major manufacturers

2.2 傳感器的監(jiān)測原理

該類低成本顆粒物傳感器采用光散射原理檢測顆粒物濃度，主要通過檢測激光打在顆粒物上的散射光強，計算出顆粒物濃度。即是說，光學(xué)類傳感器并不能像以重量法為原理的監(jiān)測儀一樣直接得出顆粒物的質(zhì)量濃度，而是通過將特定時間（又稱低脈沖占用時間）內(nèi)得到的“顆粒物個數(shù)”經(jīng)算法轉(zhuǎn)換成近似“顆粒物質(zhì)量濃度”，因而會受到顆粒物反射、密度和稀釋特性的影響。也正因如此，低成本顆粒物傳感器具有一定程度“識別”不同粒徑顆粒物的能力。

光散射原理的粒徑識別功能主要通過設(shè)定不同的電壓閾值，例如P1和P2，并通過單分散的兩種球形顆粒物的電信號賦予P1和P2兩個電壓閾值以特定的粒徑識別點，如圖1所示［4］。因而，當一群顆粒物進入到檢測區(qū)域時，在限定的低脈沖占用時間內(nèi)，通過不同電壓閾值的響應(yīng)情況來識別顆粒物的粒徑大小，從而實現(xiàn)不同粒徑顆粒物濃度的監(jiān)測。但有兩個局限性，其一是P1和P2兩個閾值電壓與電源電壓有關(guān)，當電源電壓發(fā)生變化時，特別是低頻時，P1和P2的低脈沖占用時間很容易發(fā)生變化，這種變化與顆粒物數(shù)量和大小無關(guān)；其二，如圖1（b）所示，脈沖大小只是一個近似值，因為傳感器無法區(qū)分同一組中不同大小的兩個或多個粒子，因此，需要使用算法來進一步估算粒子濃度［5］。

圖1 光散射顆粒物監(jiān)測儀測定原理（以Shinyei為例）Fig.1 Principle of light scattering particulatematter monitor（Shinyei for example）

3 傳感器的影響因素

低成本傳感器受到其原理和成本的限制，在實際使用過程中存在較大問題。因此，很多研究者通過對低成本傳感器在不同時空差異、環(huán)境條件下的檢測限、精確性、重復(fù)性、再現(xiàn)性、穩(wěn)定性、與標準參考監(jiān)測儀的相關(guān)性等性能進行了對比研究。

3.1 儀器基本性能

儀器本身的基本性能包括檢測限、準確性、重復(fù)性、重現(xiàn)性、線性響應(yīng)、穩(wěn)定性等。

3.1.1 檢測限

檢測限是指儀器能檢測到的最低濃度，有別于零濃度，可以估計為零污染濃度下傳感器輸出的標準差的3倍。研究者們針對低成本傳感器檢測限的研究發(fā)現(xiàn)，不同的傳感器檢測限有較大差異，能低至1μg／m3，也能高達27μg／m3。即使是27μg／m3的檢出限也是遠遠低于歐盟標準的，這可能歸結(jié)于在計算檢測限時，沒有考慮校準曲線本身截距所造成的影響［4］。Zikova等［6］發(fā)現(xiàn)，當環(huán)境濃度低于儀器檢測限（10μg／m3）的時，低成本顆粒物傳感器的監(jiān)測濃度偏差和精度會受到較大影響，因此不適合背景濃度測量和清潔環(huán)境下的測量。

3.1.2 重復(fù)性和重現(xiàn)性

重復(fù)性和重現(xiàn)性都是指儀器在相同測試條件下，測量示值的離散程度。不同的是，重復(fù)性是指同一臺儀器在相同條件下監(jiān)測時示值的離散度；而重現(xiàn)性是指不同儀器在使用同一套計算模型時示值的離散程度。

重復(fù)性的測量對于塵源的穩(wěn)定性有一定的要求，因此準確的測量會有一定的難度。有研究者發(fā)現(xiàn)重復(fù)性在顆粒物濃度較低時會相對較低，這可能與檢測限和最佳濃度測量范圍有關(guān)［7］。

對于重現(xiàn)性，有不少研究表明大批量使用低成本傳感器時，需要進行逐個校準，說明傳感器本身的重現(xiàn)性較差，但經(jīng)過校準后，傳感器的重現(xiàn)性有了明顯提升［4，8］。也有研究者發(fā)現(xiàn)環(huán)境條件下，Speck傳感器在低濃度條件下具有良好的重現(xiàn)性，因而具有成為空間分布測量儀器的巨大潛力［6］。此外，在實驗室研究中，Manikonda等［9］探討了不同塵源（香煙、亞利桑那塵）時，量化重現(xiàn)性的均一化均方根誤差（nRMSE）值。塵源為亞利桑那塵時要遠遠高于香煙塵源。此外，傳感器的重現(xiàn)性可能會因為傳感器區(qū)域中粒子的積累而惡化，粒子越大越容易積累，因此亞利桑那塵會更容易影響傳感器的重現(xiàn)性。

3.1.3 線性響應(yīng)

Wang等［7］以SidePak（TSIinc.）作為參比，研究了Shinyei PPD42NS、Samyoung DSM501A和Sharp GP2Y1010AU0F這3種基于光散射原理的傳感器，研究發(fā)現(xiàn)它們與參比儀器在顆粒物濃度范圍為0～1 000μg／m3內(nèi)線性響應(yīng)較好，R2均大于0.891 4；當濃度再高時，線性響應(yīng)較差，說明線性度依賴于監(jiān)測的顆粒物濃度范圍。此外，Manikonda等［8］發(fā)現(xiàn)Dylos監(jiān)測儀與參比儀器呈非線性關(guān)系，其原因可能是Dylos為雙通道監(jiān)測儀，PM2.5顆粒計數(shù)近似于將＞0.5μm通道減去＞2.5μm通道中的顆粒數(shù)，從而造成了與參比儀器間的非線性關(guān)系；而針對單通道的Speck、TSI AirAssure和UB AirSense傳感器則于參比儀器間有較強的線性響應(yīng)。整體來說，光散射原理的低成本傳感器與標準參比儀器的監(jiān)測數(shù)據(jù)間有較強的線性相關(guān)性，但當監(jiān)測的顆粒物濃度范圍超過了傳感器量程，或者是受到一定的數(shù)學(xué)模型計算的影響，或者環(huán)境因素變化時，可能會造成傳感器的線性響應(yīng)問題［10～12］。

3.1.4 穩(wěn)定性

低成本傳感器的穩(wěn)定性對于環(huán)境空氣監(jiān)測來說是一個極度重要的性能參數(shù)，它表明傳感器在一個相對長的時間范圍內(nèi)性能處于一個相對穩(wěn)定和良好的狀態(tài)，監(jiān)測的數(shù)據(jù)具有有效性［4］。Jiao等［13］對低成本傳感器進行了為期2～6個月的穩(wěn)定性測試，發(fā)現(xiàn)當把天數(shù)作為一個變量因子時，低成本傳感器的調(diào)整后R2會增加，這可能是由于傳感器的老化和（或）灰塵聚集影響了傳感器的響應(yīng)，但天數(shù)很可能不是影響傳感器穩(wěn)定性的唯一影響因素。Sayahi等［13］針對攀藤的3款傳感器進行了為期320天的長期穩(wěn)定性研究，發(fā)現(xiàn)季節(jié)會影響傳感器的性能，包括不同信號的傳感器和同一型號的不同傳感器均會因為春季和冬季交替而表現(xiàn)出一定的傳感器內(nèi)變異性。已有的研究結(jié)果說明目前低成本傳感器在長期使用過程中，其性能穩(wěn)定的保障性較弱，容易受到環(huán)境變化的影響，因此，需要對低成本傳感器進行定期的校準和更換，才能保證實際監(jiān)測數(shù)據(jù)可靠。

3.2 儀器測量準確性的影響因素

準確性是指監(jiān)測儀器測量示值與“真實值”（一般以標準參考值代替）間的差別。傳感器的準確性是評價傳感器最基礎(chǔ)，但也是最重要的性能指標；同時，也是影響因素最多的一個性能指標，包括被測顆粒物的種類及粒徑大小等性質(zhì)、環(huán)境溫度、環(huán)境相對濕度、氣象參數(shù)等方面。

3.2.1 顆粒物性質(zhì)的影響

低成本顆粒物傳感器采用的光散射原理就決定了它的監(jiān)測數(shù)據(jù)會受到顆粒物性質(zhì)的影響，顆粒物的成分和粒徑大小都對其監(jiān)測數(shù)據(jù)有較大影響。

（1）顆粒物種類

對于不同廠家的低成本顆粒物傳感器，研究發(fā)現(xiàn)不同傳感器的監(jiān)測數(shù)據(jù)高度依賴于粒子成分和粒徑大小，能產(chǎn)生數(shù)10倍的差異［7］。這主要是因為不同材質(zhì)的折射系數(shù)不同，在一定程度上影響光散射原理監(jiān)測顆粒物濃度。顆粒物的折射率分為實部和虛部，有機成分因其碳碳鍵間儲存的能量，對光有較大程度的吸收；而無機成分則對光幾乎沒有吸收，也就是說虛部的折射率趨近于0［15］。不同材質(zhì)的顆粒物，尤其是實際環(huán)境監(jiān)測時，其有機和無機成分的比例均不相同，因而，要準確監(jiān)測顆粒物濃度則需要對實際監(jiān)測的材質(zhì)成分有針對性的校準［8］。Zamora等［12］將3類攀藤的顆粒物傳感器暴露于8種顆粒物源，分別是熏香、油酸、NaCl、滑石粉、烹飪排放物和不同粒徑大小的單分散聚苯乙烯乳膠球。研究發(fā)現(xiàn)PM2.5傳感器的精度較高，R2值對所有來源均大于0.86，但與參考儀器相比，其精度在13％至90％以上。

Bulot等［10］對比了Alphasense OPC-N2、Plantower PMS5003／7003、Honeywell HPMA115S0與附近背景站的傳感器讀數(shù)，發(fā)現(xiàn)在1年的統(tǒng)計時間內(nèi)，低成本顆粒物傳感器與參比儀器的相關(guān)性適中至較好（0.61＜r＜0.88，p＜0.0001），但低成本傳感器性能會隨不同顆粒物源和背景濃度而變化，相對濕度和溫度變化較小，這會限制該類傳感器的應(yīng)用范圍。

（2）粒徑大小

Wang等［7］發(fā)現(xiàn)低成本顆粒物傳感器的輸出隨著顆粒物粒徑的增大而增大，而參比儀器SidePak則呈現(xiàn)相反的趨勢。此外，不同廠家的低成本顆粒物傳感器對不同粒徑顆粒物的靈敏度也有較大差異。這主要是因為各類儀器采用的光源不同，從成本和安全性角度考慮，低成本顆粒物傳感器多采用紅外光源，其波長為870～940 nm之間，而價格較高的參比儀器則采用了波長為670 nm左右的激光作為光源。雖然這兩種不同光源都屬于Mie系統(tǒng)（Mie regime），但顆粒物粒徑大小與光源波長的關(guān)系表明基于光散射的顆粒物傳感器更接近于瑞利模式（Rayleigh regime）。當顆粒物粒徑＜1μm時，攀藤顆粒物傳感器的準確度最高，而當粒徑在2.5～5μm范圍時顆粒物傳感器精度較差；此外，在環(huán)境監(jiān)測狀態(tài)下，當顆粒物為多分散時，傳感器的監(jiān)測準確度最高［12］。

3.2.2 環(huán)境因素的影響

環(huán)境因素除了影響傳感器本身以外，還會影響其監(jiān)測環(huán)境的狀態(tài)，包括顆粒物濕度、分散度、顏色等。因而，實際環(huán)境對傳感器準確性的影響是一個復(fù)雜多因素影響的綜合結(jié)果，所以，對其進行合理的評價和校準具有重要意義。

（1）相對濕度

相對濕度會在多方面影響顆粒物傳感器。首先，水自身的折射率決定了對紅外光的吸收，會導(dǎo)致光電二極管接收到的折射光強較弱，從而過高的估計顆粒物濃度；其次，高濃度的水蒸氣可能導(dǎo)致顆粒傳感器電路故障，導(dǎo)致測量結(jié)果有偏差。而價格較高的參比儀器多有除濕功能，會對顆粒物進行干燥，從而使得參比儀器不再具有“參比”意義。Wang等［7］發(fā)現(xiàn)在相同的顆粒物濃度狀態(tài)下，顆粒物傳感器和參比儀器均隨著相對濕度的增加而降低，且是上述濕度因素影響后的綜合結(jié)果。Magi等［16］對PA-II PM2.5進行了為期16個月的環(huán)境試驗，將相對濕度分為4個階段，分別為0～40%、40～60%、60～80%、80～100%，同時將處于相應(yīng)濕度范圍內(nèi)的所有檢測數(shù)據(jù)進行平均，發(fā)現(xiàn)隨著相對濕度的增加，數(shù)據(jù)的偏差越大，并通過多元線性回歸模型對PA-II PM2.5的監(jiān)測數(shù)據(jù)進行修正，使PA-II PM2.5數(shù)據(jù)的準確率提高了27～57%，其中相對于中、高相對濕度，PA-II PM2.5數(shù)據(jù)的準確率提高幅度最大。說明傳感器的準確性強烈依賴于相對濕度（RH），當相對濕度＞50%時傳感器精度下降。相對濕度雖然是一個綜合影響因素，但在以往的研究中也表明能通過一定的方法優(yōu)化后，在一定程度上提高低成本顆粒物傳感器監(jiān)測數(shù)據(jù)的準確性［16］。

（2）溫度

相比于濕度來說，溫度對顆粒物濃度的檢測結(jié)果幾乎沒有影響，這主要是因為溫度對光散射和光的吸收影響不大。雖然從理論上來說，溫度影響不大，但從目前的研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，溫度在一定程度上也是會影響傳感器測量準確度。

出現(xiàn)上述相悖結(jié)論的原因可能是溫度的變化會在一定程度上影響傳感器的電路等硬件方面的性能，從而引起輕微的測量誤差。Wang等［7］發(fā)現(xiàn)溫度在5～32℃變化范圍內(nèi)，傳感器的輸出比率變化范圍為1.2～1.6，相比于相對濕度成倍的影響情況，認為溫度對傳感器輸出影響相對較少。但會在極端溫度環(huán)境下影響顆粒物濃度的測定，例如有些顆粒物傳感器（PPD、DSM等）中顆粒上升氣流的流速是由熱電阻與環(huán)境之間的溫差決定的［7］。Olivares等［17］報道，基線點傳感器的響應(yīng)線性與溫度成正比。然而，同一位主要作者后來報告說，這種線性關(guān)系可能是因為溫度影響被測粒子，而不是因為它影響傳感器［18］。攀藤顆粒物傳感器能夠在低溫、高溫和運動時產(chǎn)生有意義的數(shù)據(jù)表明溫度對其影響不大［11］。

總體而言，場地研究得出的一致結(jié)論為低成本傳感器的測量結(jié)果不受溫度變化的影響。這與實驗室研究的結(jié)論相悖，其主要原因可能在于調(diào)查環(huán)境不同，在現(xiàn)場調(diào)查中，無法控制所有可能影響傳感器測量結(jié)果的變量，因此不能推斷出因果關(guān)系。

（3）其他氣象參數(shù)的影響

不同傳感器之間的準確性差異，可歸因于不同的波長、光源和探測器的方向，粒子從入口到傳感器的傳輸模式，以及不同儀器的空氣流量等因素。測試的單元數(shù)相對較少（13個）也可能影響結(jié)果［9］。風(fēng)等環(huán)境因素會影響顆粒物傳感器的性能，另一方面來說，該類傳感器可以跟蹤污染的短期事件，特別是結(jié)合風(fēng)的數(shù)據(jù)，因而可以在適當考慮復(fù)雜環(huán)境因素情況下，低成本PM傳感器可能適用于沒有或不可行的參考標準設(shè)備的PM監(jiān)測，并且它們可能在研究空氣中PM濃度的空間局地性方面有用［10］。

4 結(jié)論

低成本傳感器因其巨大的價格、體積等優(yōu)勢，被廣泛地應(yīng)用于包括揚塵在線監(jiān)測儀、微型空氣監(jiān)測站等的綜合性監(jiān)測系統(tǒng)內(nèi)，直接參與我國生態(tài)環(huán)境監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)的建設(shè)，助力我國大氣污染區(qū)域精細化管理。

目前，商用低成本傳感器的規(guī)格在許多情況下使用有限，因為它們通常沒有進行足夠的測試，覆蓋所需的應(yīng)用范圍。為解決這一差距，一些研究人員或政府組織對實際傳感器／監(jiān)測性能進行了評估，以適應(yīng)特定的使用模式和應(yīng)用環(huán)境［4，6，8，10～12，14，16，19～21，24］。然而，不同的評估是如何進行的，以及他們的發(fā)現(xiàn)在多大程度上具有可比性，都存在著可變性，因此很多的研究會出現(xiàn)相悖的結(jié)論。

美國等發(fā)達國家、政府與企業(yè)合作出臺了針對低成本傳感器評價的一般指南，但大多針對氣體類傳感器，對顆粒物傳感器關(guān)注度還不夠。其中美國的一個針對低成本傳感器的指南里對傳感器的線性、準確性、精度、響應(yīng)時間、檢出限、監(jiān)測范圍、溫度和相對濕度（RH）的影響、共污染物干擾等性能的評價方法和內(nèi)容進行了規(guī)定，同時針對低成本傳感器需要進行實驗室評價和實際環(huán)境評價兩部分，并詳細闡述了實施流程［22，23］。

但我國對于低成本顆粒物傳感器方面的評價指南、標準規(guī)范等均處于空白，導(dǎo)致了顆粒物傳感器的市場亂象，嚴重影響我國大氣污染防控項目的開展。因此，在充分調(diào)研市場上低成本顆粒物傳感器的種類和特性后，針對不同應(yīng)用場景和類型的低成本傳感器開展有針對性的性能評價，確定評價必要的性能參數(shù)，探索科學(xué)合理的評價方法，最終發(fā)布相應(yīng)的檢測標準、校準規(guī)范等文件，規(guī)范我國低成本傳感器的市場，提高低成本傳感器的監(jiān)測準確性、環(huán)境適應(yīng)性、深度挖掘和提高低成本顆粒物傳感器的優(yōu)勢功能，對我國實現(xiàn)大氣污染網(wǎng)格化監(jiān)測有重要意義。