薛永麗, 李 欣, 劉 芳*, 康晉霆, 張兆峰

不同類型球粒隕石鈣同位素組成特征及對比研究

薛永麗1,2,3, 李 欣1, 劉 芳1*, 康晉霆4, 張兆峰1

(1. 中國科學(xué)院 廣州地球化學(xué)研究所 同位素地球化學(xué)國家重點實驗室, 廣東 廣州 510640; 2. 中國科學(xué)院大學(xué), 北京?100049; 3. 梧州學(xué)院 寶石與藝術(shù)設(shè)計學(xué)院, 廣西 梧州 543002; 4. 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 地球和空間科學(xué)學(xué)院, 中國科學(xué)院殼幔物質(zhì)與環(huán)境重點實驗室, 安徽 合肥 230026)

準(zhǔn)確限定球粒隕石的Ca同位素組成對于研究太陽星云物質(zhì)演化和行星形成都具有重要意義。選取7塊典型的球粒隕石, 包括3塊CV3型隕石(Leoville、Allende和Vigarano)、1塊CM2型隕石(Murchison)、1塊CO3.2型隕石(Kainsaz)、1塊EH4型隕石(Indarch)以及1塊H4型隕石(LaPaz Icefield 03601), 進(jìn)行了Ca同位素組成的研究。其中, Kainsaz、Leoville和LaPaz Icefield 03601共3塊隕石的Ca同位素組成是首次報道。結(jié)果顯示: (1) 在增大樣品量以規(guī)避“樣品量效應(yīng)”的情況下, 我們對CV群球粒隕石Ca同位素組成進(jìn)行更加精確的制約,44/40Ca的平均值為0.45‰±0.04‰ (=3, 2SE); (2) 碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成相對于硅酸鹽地球偏輕, 從CV群(0.45‰±0.04‰, 2SE)、CM群(0.73‰±0.04‰, 2SE)到CO群(0.78‰±0.03‰, 2SE)逐漸變重, 可能與不同化學(xué)群隕石中富鈣鋁難熔包體(CAIs)豐度的變化有關(guān); (3) 頑火輝石球粒隕石和普通球粒隕石的Ca同位素組成與硅酸鹽地球(BSE)組成一致, 證實它們可以作為地球初始的組建物質(zhì)。本研究豐富了球粒隕石Ca同位素組成數(shù)據(jù)庫, 有利于正確認(rèn)識球粒隕石的Ca同位素組成及變化原因。

球粒隕石; 鈣同位素; 樣品量效應(yīng); 地球組建物質(zhì)

0 引 言

由于地球形成和演化的早期痕跡基本上已被后期的各種地質(zhì)事件抹除, 所以對地球早期演化過程知之甚少。穩(wěn)定同位素地球化學(xué)作為重要的示蹤手段, 可以用來研究物質(zhì)的來源和制約地質(zhì)過程。隨著同位素質(zhì)譜測試技術(shù)的革命性進(jìn)展, 特別是多接收器等離子體質(zhì)譜儀(MC-ICP-MS)的問世, 高溫過程中“重元素”(Mg、Fe、Cu、Zn、Ni和Ca等)細(xì)微的同位素分餾得以被觀測到, 這些同位素組成信息廣泛用于研究地球早期演化過程[1]。

球粒隕石形成于太陽系的最早期且沒有經(jīng)過后期分異作用, 其大多數(shù)元素豐度與太陽光譜組成相似(尤其是CI群碳質(zhì)球粒隕石), 因此通常被用來作為全地球平均組成的參考物質(zhì)[2]。在球粒隕石中, Ca主要賦存于太陽系最早期形成的含Ca礦物(如黑鋁鈣石、鈣鈦礦和黃長石等)中。由于Ca是典型的難熔親石元素(半凝聚溫度高達(dá)1517 K), 其同位素組成不受后期揮發(fā)事件和核幔分異的影響[3], 因此可以較好地保存早期太陽星云演化信息, 指示隕石與類地行星的成因聯(lián)系。基于此, 球粒隕石的Ca同位素組成研究可能在限定地球的物質(zhì)來源和增生演化歷史方面具有良好的應(yīng)用前景。

精確限定各類球粒隕石Ca同位素組成是利用其限定地球物質(zhì)來源的前提。前人研究表明, 不同化學(xué)群碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成差異顯著,44/40Ca (相對于NIST SRM 915a)從0.10‰變化到1.19‰ (圖1b)[4–12]; 同一個化學(xué)群甚至同一塊碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成也有一個比較大的變化范圍(圖1b)[4–6,8–10]。到目前為止, 不同化學(xué)群碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成仍沒有被很好地加以限定, 其Ca同位素組成差異的原因也有頗多不確定性: 這些差異可能與早期太陽星云蒸發(fā)?凝聚過程有關(guān)[8,13], 也有可能與含水蝕變或隕石降落地球后的風(fēng)化作用有關(guān)[7,14]。另外, “樣品量效應(yīng)”對碳質(zhì)球粒隕石Ca同位素組成也有可能產(chǎn)生重大的影響[7,9]?；诋?dāng)前的研究現(xiàn)狀, 我們有必要選取具有代表性的樣品, 加強(qiáng)對碳質(zhì)球粒隕石Ca同位素組成的研究。

頑火輝石球粒隕石是一類非常珍貴的隕石, 數(shù)量稀少, 約占已知球粒隕石數(shù)量的2%。頑火輝石球粒隕石的諸多同位素組成(如Ni、Cr、Ti、O和N等)與硅酸鹽地球(BSE: Bulk Silicate Earth)的同位素組成十分接近, 因此常被認(rèn)為是地球的初始組建物質(zhì)[15–19]。但是, 國際上不同實驗室報道的頑火輝石球粒隕石的Ca同位素組成存在較大的差別(圖1a)[5,8,9]。2010年Simon.[8]的研究表明頑火輝石球粒隕石的Ca同位素組成比BSE (44/40Ca=0.94‰±0.05‰,=14, 2 SD)[20]偏重0.28‰～0.60‰; 與之相反, Valdes[5]和Huang[9]認(rèn)為頑火輝石球粒隕石與BSE的Ca同位素組成一致。在前人的研究中, 頑火輝石球粒隕石有著不一致的同位素組成, 這種不一致反映了樣品的差異, 還是源于實驗過程引起的偏差, 需要更多的研究加以驗證。

圖1 球粒隕石已發(fā)表Ca同位素組成匯總(據(jù)文獻(xiàn)[4–12])

(a) 不同類型球粒隕石Ca同位素組成; (b) 不同化學(xué)群碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成

為了進(jìn)一步限定各類球粒隕石的Ca同位素組成并探討碳質(zhì)球粒隕石Ca同位素組成變化的原因, 我們選取了7塊球粒隕石進(jìn)行Ca同位素組成的測定。選取的樣品為目擊降落隕石及低風(fēng)化程度的隕石, 盡可能避免風(fēng)化作用對Ca同位素組成的影響。同時, 通過增大樣品量來規(guī)避“樣品量效應(yīng)”對Ca同位素組成的影響, 以盡可能獲得能夠代表樣品全巖信息的同位素數(shù)據(jù)。為避免樣品前處理操作可能對Ca同位素組成造成的影響, 隕石樣品均沒有進(jìn)行預(yù)清洗處理, 選擇“新鮮”的內(nèi)部樣品磨制粉末。我們希望通過本研究來進(jìn)一步理解球粒隕石Ca同位素組成變化的原因, 以及厘定地球初始組建物質(zhì)與各類球粒隕石之間的關(guān)系。

1 樣品及分析方法

本次測定的隕石包含5塊碳質(zhì)球粒隕石、1塊頑火輝石球粒隕石(EH4型隕石Indarch)以及1塊普通球粒隕石(H4型隕石LaPaz Icefield 03601)。碳質(zhì)球粒隕石包括3塊CV3型隕石(Leoville、Allende和Vigarano)、1塊CM2型隕石Murchison和1塊CO3.2型隕石Kainsaz。在所有樣品中, 除Leoville隕石(弱風(fēng)化程度A)和LaPaz Icefield 03601隕石(弱?中風(fēng)化程度A/B)為發(fā)現(xiàn)型隕石外, 其他隕石均為目擊降落型隕石。隕石樣品的具體信息見表1。

表1 隕石樣品信息表

Ca同位素分析在中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所同位素地球化學(xué)國家重點實驗室完成, 分析方法的詳細(xì)描述見文獻(xiàn)[21-–22]。為規(guī)避可能存在的“樣品量效應(yīng)”, 用于研磨粉末樣品的隕石原石質(zhì)量在0.5～1.0 g。稱取約14～18 mg研磨好的粉末樣品加入到7 mL聚四氟乙烯材質(zhì)的溶樣杯中, 然后往溶樣杯中加入體積比為1∶3的二次亞沸蒸餾純化濃HNO3和濃HF, 最后把溶樣杯置于溫度為120 ℃的電熱板上保溫至少5 d。把保溫后的溶樣杯置于溫度為100 ℃的電熱板上蒸干, 然后反復(fù)往樣品中加入6 mol/L HCl確保樣品完全消解。取出含有50 μg Ca的樣品溶液與適量的42Ca-43Ca雙稀釋劑完全混合, 使得混合物中40Ca/42Ca比值接近7。Ca的化學(xué)分離是在裝有1 mL Bio-Rad AG MP-50 (0.15～0.075 mm (100～200目))樹脂的Savillex微柱中進(jìn)行。為了驗證化學(xué)流程的準(zhǔn)確性, 同時包含2個全流程空白樣和4個巖石學(xué)標(biāo)樣(NIST SRM 915a、IAPSO seawater、BHVO-2和BCR-2)。

Ca同位素的測定在Triton熱電離質(zhì)譜(TIMS)完成。實驗使用H. Cross公司生產(chǎn)的99.995%高純Ta帶, 采用單帶“覆蓋式”點樣方法。質(zhì)譜測試過程中, 監(jiān)測41K用以校正40K對40Ca的干擾, 其中40K/41K=1.7384×10?3。Ca同位素的表達(dá)式為:44/40Ca (‰)=[(44Ca/40Ca)樣品/(44Ca/40Ca)NIST SRM 915a? 1]×1000。單個樣品至少測量3次。全流程空白是67.4 ng Ca和68.4 ng Ca, 相對于50 μg的Ca上樣量可忽略不計?；厥章什捎肐CP-OES儀器檢測, 結(jié)果顯示回收率好于99%。NIST SRM 915a的44/40Ca為?0.02‰±0.02‰ (=42, 2SE), IAPSO seawater的44/40Ca為1.78‰±0.02‰ (=46, 2SE), BHVO-2的44/40Ca為0.76‰±0.02‰ (=19, 2SE), BCR-2的44/40Ca為0.81‰±0.02‰ (=14, 2SE), 所有標(biāo)樣數(shù)據(jù)與國際上其他實驗室的報道值一致(表2)[5?7,20,22?30]。本實驗室的長期測試精度為±0.12‰ (2SD)[31]。

2 分析結(jié)果

球粒隕石Ca同位素組成結(jié)果見表3, 其中Leoville、Kainsaz和LaPaz Icefield 03601為首次報道。3個CV群碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成集中在0.41‰～0.52‰: Leoville (CV3)的44/40Ca為0.43‰±0.04‰ (=5, 2SE), Allende (CV3)的44/40Ca為0.52‰±0.05‰ (=6, 2SE), Vigarano (CV3)的44/40Ca為0.41‰±0.04‰ (=4, 2SE)。CO群碳質(zhì)球粒隕石Kainsaz (CO3.2)的44/40Ca為0.78‰±0.03‰ (=5, 2SE), CM群碳質(zhì)球粒隕石Murchison (CM2)的44/40Ca為0.73‰±0.04‰ (=7, 2SE)。頑火輝石球粒隕石Indarch和普通球粒隕石LaPaz Icefield的44/40Ca與BSE的Ca同位素組成一致: 普通球粒隕石LaPaz Icefield 03601 (H4)的44/40Ca為0.87‰±0.06‰ (=6, 2SE), 頑火輝石球粒隕石Indarch的44/40Ca為0.91‰±0.04‰ (=4, 2SE)。

表2 實驗室標(biāo)樣的Ca同位素組成

注:為重復(fù)測量次數(shù); 2SD=單個樣品次測量數(shù)據(jù)平均值的2倍標(biāo)準(zhǔn)偏差; 2SE=2SD/0.5。

表3 本文球粒隕石的Ca同位素組成

注:為重復(fù)測量次數(shù); 2SD=單個樣品次測量數(shù)據(jù)平均值的2倍標(biāo)準(zhǔn)偏差; 2SE=2SD/0.5。

3 討 論

3.1 碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成及變化因素

在構(gòu)成太陽系物質(zhì)的最主要元素(如O、Mg、Si、Ca和Fe)中, 除O之外, Ca是唯一在碳質(zhì)球粒隕石中具有顯著質(zhì)量相關(guān)同位素分餾的元素[32–34]。在前人的研究中, CV群碳質(zhì)球粒隕石Ca同位素組成的變化區(qū)間為0.10‰～0.78‰, CM群碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成變化范圍為0.55‰～0.84‰, CO群碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成變化范圍為0.77‰～ 1.19‰[4–12]。造成CV、CM和CO化學(xué)群碳質(zhì)球粒隕石Ca同位素組成及變化的原因可能有: (1) 碳質(zhì)球粒隕石在母體發(fā)生的含水蝕變作用、降落到地表受到的風(fēng)化作用可能改變隕石原始的Ca同位素組成; (2) “樣品量效應(yīng)”的存在會使同一塊碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成不均一; (3) 碳質(zhì)球粒隕石繼承了早期太陽星云蒸發(fā)?凝聚過程引起的Ca同位素變化。基于前人研究, 我們結(jié)合本文研究的5塊碳質(zhì)球粒隕石, 探討影響它們Ca同位素組成及變化的可能因素。

3.1.1 含水蝕變作用、沖擊作用和地球風(fēng)化作用對碳質(zhì)球粒隕石Ca同位素組成的影響

碳質(zhì)球粒隕石形成于富含水的小行星。在碳質(zhì)球粒隕石母體中, 早期形成的原始礦物可能會與含水流體發(fā)生化學(xué)反應(yīng), 經(jīng)受含水蝕變作用。在含水蝕變過程中, 基質(zhì)、球粒和CAIs中的可溶性元素(如Sr、Ca等)會從原生礦物通過含水流體轉(zhuǎn)變?yōu)榈蜏匚g變礦物(層狀硅酸鹽、碳酸鹽等)[35]。本研究中的CO群和CV群樣品, 巖石類型均為3型, 屬于最原始的隕石類型, 受到的含水蝕變作用可以忽略。不同CM群球粒隕石經(jīng)歷的含水蝕變程度差異較大[36], 前人的研究表明, Murchison受到的含水蝕變作用非常弱[37]。因此, 我們初步排除了含水蝕變作用對本文碳質(zhì)球粒隕石樣品的Ca同位素組成的影響。

此外, 球粒隕石會受到?jīng)_擊作用, 發(fā)現(xiàn)型隕石在降落到地球之后還會受到風(fēng)化作用的影響。由于這些作用可能會不同程度地改變球粒隕石的原始同位素組成, 因此評估這些后期作用是否會對樣品的Ca同位素組成產(chǎn)生影響很有必要。根據(jù)前人的研究, 難熔元素(半凝聚溫度大于1350 K)一般不受撞擊事件中揮發(fā)性分餾的影響[38]。Ca為可溶性遷移元素, 在隕石風(fēng)化過程中可能形成黏土、石膏等蝕變礦物[39]。本研究選取的絕大多數(shù)樣品為目擊降落型隕石, 避免了風(fēng)化作用對Ca同位素組成的影響。雖然CV3型Leoville為發(fā)現(xiàn)型隕石, 但風(fēng)化程度很弱(風(fēng)化級別為A)。前人的研究表明, 低程度的地球風(fēng)化作用不會輕易改變樣品的Ca、Sr和REE元素豐度[40]。因此, 我們認(rèn)為, 沖擊作用和風(fēng)化作用對本文中隕石Ca同位素組成的影響較小。

3.1.2 “樣品量效應(yīng)”對碳質(zhì)球粒隕石Ca同位素組成的影響

在取樣量過小的情況下, 測試結(jié)果不能反映全巖信息, 這稱為隕石樣品的“樣品量效應(yīng)”。限于隕石樣品的珍貴和稀少, 在同位素研究中, 通常用于同位素分析的隕石質(zhì)量很小, 這使得“樣品量效應(yīng)”對測試結(jié)果可能存在非常顯著的影響。譬如, Bermingham[41]對Ba同位素核合成異常的研究表明, 由于前太陽顆粒組分在樣品中的不均勻分布, 用于研磨粉末樣品的原石質(zhì)量只有在大于0.8 g時才能獲得具有全巖代表性的同位素組成。Zhu[42]和Kehm[43]同時分析了Orgueil隕石的Fe同位素組成, 測試值分別為0.29‰和?0.04‰, 在排除分析誤差的影響之后, 認(rèn)為同位素組成的巨大差異很大可能源于隕石的不均一性。隨后, Wang[44]對CI群碳質(zhì)球粒隕石(Orgueil、Alais和Ivuna)和多個南極普通球粒隕石進(jìn)行Fe同位素研究, 其中CI群碳質(zhì)球粒隕石原石質(zhì)量大約為1 g, 南極普通球粒隕石每個塊體的質(zhì)量范圍為數(shù)百毫克到1 g。測試結(jié)果表明CI群碳質(zhì)球粒隕石具有均一的Fe同位素組成, 而同一普通球粒隕石的不同塊體之間存在高達(dá)0.26‰的Fe同位素差異。Wang[44]認(rèn)為這種差異是由于取樣不具全巖代表性造成的, 反映了普通球粒隕石不同組分之間的Fe同位素分餾。因此, 當(dāng)使用小于1 g的普通球粒隕石研磨粉末用于Fe同位素測量時, 應(yīng)考慮測試結(jié)果能否真實地反映全巖Fe同位素組成信息。

在已報道的球粒隕石Ca同位素組成數(shù)據(jù)中, 碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成變化顯著(圖2), 其中, CV群碳質(zhì)球粒隕石Allende的Ca同位素組成具有最大的變化區(qū)間, 為0.10‰～0.78‰。本文Allende樣品測得的44/40Ca值為0.52‰±0.05‰, 與Simon.[4,8]以及Valdes[5]的測試值(分別為0.54‰± 0.05‰、0.55‰±0.11‰和0.55‰±0.10‰)一致。但是, Huang[9]觀測到該隕石44/40Ca值為0.28‰± 0.05‰。另外, 在Amsellem[6]的研究中, Allende隕石3個平行樣的44/40Ca值分別為0.10‰±0.05‰、0.26‰±0.07‰和0.44‰±0.08‰ (圖3), 差異顯著。前人研究認(rèn)為, 不同實驗室Allende隕石Ca同位素組成的差異是由樣品的不均一性造成的[6,9]。Allende隕石各主要組分所占的平均比例和Ca含量分別為基質(zhì)(38%、17.2 mg/g)、球粒(53%、16.2 mg/g)和CAIs (3%、86.5 mg/g)[45–48]?，F(xiàn)有觀測數(shù)據(jù)顯示, 在Allende隕石中, 球粒和CAIs的44/40Ca值有很大差別: 球粒的平均44/40Ca值為1.10‰, CAIs的平均44/40Ca值為?1.25‰[6]。因此, 當(dāng)隕石取樣量過小時, 樣品的Ca同位素組成反映的僅是Allende局部的信息。除了Allende外, 在前人的研究中, 碳質(zhì)球粒隕石Vigarano (CV3型)和Felix (CO3型)平行樣的Ca同位素組成也不具重現(xiàn)性(圖3)[5–6], 這些觀測結(jié)果也很可能反映了“樣品量效應(yīng)”對隕石Ca同位素組成的影響。

與前人CV群碳質(zhì)球粒隕石離散的Ca同位素組成不同, 本文中3個CV群碳質(zhì)球粒隕石(Allende、Vigarano和Leoville)具有基本一致的Ca同位素組成,44/40Ca平均值為0.45‰±0.05‰ (=3, 2SE)。由于同一化學(xué)群隕石具有類似的礦物組分比例, 各個組分具有基本固定的Ca同位素組成, 因此同一化學(xué)群隕石應(yīng)具有基本一致的Ca同位素組成。本文研究結(jié)果在一定程度上反映了本研究較好地規(guī)避了“樣品量效應(yīng)”對隕石Ca同位素組成的影響。

圖2 球粒隕石的Ca同位素組成對比圖

彩色數(shù)據(jù)點是本次實驗測試值, 空心符號的數(shù)據(jù)點為文獻(xiàn)報道值, 據(jù)文獻(xiàn)[4–12]。

圖3?“樣品量效應(yīng)”對CV群和CO群碳質(zhì)球粒隕石Ca同位素的影響

空心符號的數(shù)據(jù)點引自前人研究: Allende數(shù)據(jù)引自文獻(xiàn)[6]; Vigarano數(shù)據(jù)和Felix數(shù)據(jù)引自文獻(xiàn)[5]; 實心符號的數(shù)據(jù)點來自本文研究。

3.1.3 CAIs對碳質(zhì)球粒隕石Ca同位素組成的影響

作為碳質(zhì)球粒隕石的重要組分, CAIs是最早從太陽星云中凝結(jié)而成的物質(zhì)[49]。一系列對CAIs結(jié)構(gòu)、礦物學(xué)和同位素的研究表明, CAIs形成于多變的物理化學(xué)條件下, 經(jīng)歷了蒸發(fā)、凝聚等多個過程[50]。在這些過程中, 驅(qū)動太陽星云蒸發(fā)和凝聚的熱事件會使CAIs發(fā)生顯著的Ca同位素分餾。前人的觀測結(jié)果顯示, CAIs通常富集輕的Ca同位素組成且具有Group II 型的稀土元素分布模式(該分布模式的特征是經(jīng)過CI群碳質(zhì)球粒隕石標(biāo)準(zhǔn)化后, 虧損除Tm和Yb以外更難熔的重稀土元素, 具有Tm正異常)[13]。研究認(rèn)為具有Group II 型稀土模式的CAIs形成于一個抽離出超難熔凝聚物后的氣體儲庫, 偏輕的Ca同位素組成反映了非平衡凝聚過程中的動力學(xué)效應(yīng)[7,13]。

碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成與頑火輝石球粒隕石和普通球粒隕石差異較大, 而碳質(zhì)球粒隕石與后兩者的不同之處是其通常富集CAIs, 因此, 碳質(zhì)球粒隕石Ca同位素組成的變化可能源自CAIs。在元素組成上, CAIs富集CaO和Al2O3, 虧損MgO和FeO, 因而在一定程度上全巖的Ca/Mg比值可以反映CAIs的富集程度。Huang[9]觀測到碳質(zhì)球粒隕石(CI群、CM群和CV群)、普通球粒隕石和頑火輝石球粒隕石的44/40Ca值與Ca/Mg比值具有負(fù)相關(guān)關(guān)系。在圖4中, 本文球粒隕石的44/40Ca值與Ca/Mg比值也具有負(fù)相關(guān)關(guān)系, 高的Ca/Mg比值和低的44/40Ca值可能指示著富CAIs的端元。碳質(zhì)球粒隕石中, CO、CM和CV化學(xué)群包含的CAIs模式豐度(體積百分比)分別為0.99%、1.21%和2.98%[46], 從圖5中可以看出, 本文碳質(zhì)球粒隕石44/40Ca值 (CV < CM ≤ CO)與CAIs模式豐度(CV < CM≤ CO)也具有負(fù)相關(guān)關(guān)系。綜上所述, 不同類型球粒隕石及CO、CM和CV化學(xué)群碳質(zhì)球粒隕石Ca同位素組成變化很可能與富集輕同位素組成的CAIs豐度變化直接相關(guān)。

3.2 普通球粒隕石和頑火輝石球粒隕石的Ca同位素組成

普通球粒隕石LaPaz Icefield 03601 (H4)的Ca同位素組成為0.87‰±0.06‰ (=6, 2SE), 與BSE基本相同。LaPaz Icefield 03601 (H4)樣品的Ca同位素不會在沖擊事件中發(fā)生分餾, 另外, 熱變質(zhì)溫度(通常小于1000 ℃)[53]也遠(yuǎn)低于Ca的半凝聚溫度, 因此沖擊作用和熱變質(zhì)作用對LaPaz Icefield 03601 (H4)的44/40Ca影響十分有限。雖然LaPaz Icefield 03601為發(fā)現(xiàn)型隕石, 但它的風(fēng)化程度較低(風(fēng)化級別A/B), 可以基本排除風(fēng)化作用對該隕石Ca同位素組成的影響。與碳質(zhì)球粒隕石不同, 不同實驗室報道的普通球粒隕石的Ca同位素組成非常均一。這一方面表明, 由于普通球粒隕石幾乎不含CAIs, “樣品量效應(yīng)”對Ca同位素組成的影響很小, 另一方面也說明普通球粒隕石不同組分(球粒和基質(zhì))可能具有類似的Ca同位素組成。

圖4 球粒隕石δ44/40Ca與Ca/Mg關(guān)系圖

本文測試得到的44/40Ca為彩色點, 前人的44/40Ca數(shù)據(jù)為空心點, 據(jù)文獻(xiàn)[4–12]; 元素數(shù)據(jù)來自文獻(xiàn)[51–52]。

圖5 本文碳質(zhì)球粒隕石δ44/40Ca與CAIs模式豐度關(guān)系圖(CAIs模式豐度據(jù)文獻(xiàn)[46])

頑火輝石球粒隕石的Ca同位素組成首次由Simon.[8]測得, 結(jié)果顯示這類隕石44/40Ca值分布范圍為1.19‰～1.54‰, 比BSE (0.94‰±0.06‰)高。但是, Valdes.[5]和Huang.[9]測得的頑火輝石球粒隕石44/40Ca值與BSE組成一致。在本文研究中, 頑火輝石球粒隕石Indarch與BSE的Ca同位素組成在誤差范圍內(nèi)一致。由于Simon.[8]用超純水對樣品進(jìn)行了預(yù)清洗, 這一操作有可能會導(dǎo)致CaS發(fā)生溶解, 從而造成Ca同位素發(fā)生分餾。如果溶解的CaS具有偏輕的Ca同位素組成, 可以解釋其測定結(jié)果偏重。但是, 現(xiàn)有研究表明CaS具有偏重的Ca同位素組成: (1) 頑火輝石球粒隕石CaS的離子探針數(shù)據(jù)表明CaS與全巖不存在Ca同位素分餾或者具有偏重的Ca同位素組成[54]; (2) Valdes[5]對頑火輝石球粒隕石Indarch進(jìn)行了淋濾實驗, 結(jié)果表明淋洗液(CaS)富集重Ca同位素; (3) 理論計算表明, 在還原條件下, CaS可能形成于太陽星云的直接凝聚, 富集重的Ca同位素[55]。因此, Simon.[8]的實驗結(jié)果不能通過樣品預(yù)清洗處理得以解釋, 其偏重的Ca同位素組成目前尚且無法合理解釋。基于此, 在后面的討論中, 暫且對此研究不加考慮。

3.3 球粒隕石Ca同位素組成對地球初始組建物質(zhì)的啟示

根據(jù)前人提出的吸積模擬模型, 地球是由來自不同日心距離的, 尺寸從月球大小到火星大小的星子胚胎增生而成[56]。由于地球后期發(fā)生的熔融分異事件基本抹去了早期形成過程的信息, 我們無從得知地球的“前世”。球粒隕石形成于太陽系的最早期且沒有經(jīng)歷后期的熔融分異, 因而可以利用球粒隕石的元素及同位素組成來限定地球和其他行星的初始物質(zhì)組成[57–58]。不同類型球粒隕石的Ca同位素組成存在差異, 這有助于探究地球初始的組建物質(zhì)。

碳質(zhì)球粒隕石的元素特征與原始太陽光球最接近(尤其是CI群碳質(zhì)球粒隕石), 碳質(zhì)球粒隕石常被認(rèn)為是太陽系的初始組成[59]。但是, 后續(xù)多個體系的同位素研究發(fā)現(xiàn)地球和碳質(zhì)球粒隕石具有不同的同位素組成, 認(rèn)為碳質(zhì)球粒隕石無法單獨作為地球初始的組建物質(zhì)[16,60,61]。本文中5塊碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成與BSE存在較大差異, 進(jìn)一步驗證了上述觀點。在Valdes[5]開展的工作中, CO群碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成平均值為0.97‰±0.18‰(=4, 2SE), 與BSE的Ca同位素組成一致。根據(jù)這一實驗結(jié)果, 認(rèn)為CO群碳質(zhì)球粒隕石可以代表地球的原始組成物質(zhì)。然而, 在此研究中, 4個CO群碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成非常離散, CO3型隕石Felix 2個平行樣的Ca同位素組成相差高達(dá)0.33‰ (分別為1.36‰和1.03‰) (圖3)。因此, 我們推斷“樣品量效應(yīng)”可能對該研究中CO群碳質(zhì)球粒隕石的Ca同位素組成有著顯著的影響。與前人研究不同的是, 本文研究中CO3.2型隕石Kainsaz的44/40Ca與BSE差異顯著。CO群碳質(zhì)球粒隕石的Cr、Ti和O同位素與地球的同位素組成也同樣存在差異[16,60,61]。因此, CO群碳質(zhì)球粒隕石是否與BSE的Ca同位素組成一致, 能否作為地球初始的組建物質(zhì), 還需要進(jìn)一步的研究。

盡管頑火輝石球粒隕石的元素豐度與地球有著巨大的差異(譬如: 與地球相比, 頑火輝石球粒隕石的FeO不足, Mg/Si比值過低, 過于富集揮發(fā)性元素等)[62–63], 但是, 多個同位素體系研究表明, 頑火輝石球粒隕石具有與地球最接近的同位素組成[15–19,64–66],因此, 一些學(xué)者提出了“頑火輝石球粒隕石模型”, 認(rèn)為地球是由頑火輝石球粒隕石組建而成[67–69]。到目前為止, 除了Si、Mo和Ru等同位素, 絕大多數(shù)同位素體系都支持這一模型。就Si同位素而言, 地球和頑火輝石球粒隕石的Si同位素組成存在微小的差異, 由于Si同位素可能在星云過程中發(fā)生分餾, 它們的同位素組成可能沒有真實地反映原始物質(zhì)的組成[70]。另外, 基于有限的頑火輝石球粒隕石樣品, 前人觀測到頑火輝石球粒隕石和地球在Mo同位素和Ru同位素上存在差異[71–72], 然而, 根據(jù)現(xiàn)今的觀測結(jié)果很難完全確定這一差異的存在。對于Mo同位素和Ru同位素, 頑火輝石球粒隕石和地球的差異到底如何, 還需要進(jìn)一步的研究, 比如重點關(guān)注前人研究很少的EL3型頑火輝石球粒隕石[65]。本次實驗中的頑火輝石球粒隕石Ca同位素組成與BSE的Ca同位素組成一致, 也支持“頑火輝石球粒隕石模型”。此外, 在本文研究中, 普通球粒隕石和BSE具有一致的Ca同位素組成, 因此, 從Ca同位素來講, 普通球粒隕石也可以作為地球組建物質(zhì)。

4 結(jié) 論

(1) 首次報道了Kainsaz、Leoville和LaPaz Icefield 03601隕石的Ca同位素組成, 分別為0.78‰±0.03‰ (=5, 2SE)、0.43‰±0.04‰ (=5, 2SE)、0.87‰± 0.06‰ (=6, 2SE)。本研究豐富了球粒隕石Ca同位素組成數(shù)據(jù)庫, 有利于正確認(rèn)識球粒隕石的Ca同位素組成及變化原因。

(2) 規(guī)避“樣品量效應(yīng)”下, 3塊CV群碳質(zhì)球粒隕石Leoville、Allende和Vigarano具有比前人結(jié)果相對均一的Ca同位素組成, 平均值為0.45‰±0.05‰(=3, 2SE)。

(3) CV、CM和CO群碳質(zhì)球粒隕石Ca同位素組成從輕到重依次為CV < CM ≤ CO, 進(jìn)一步支持其Ca同位素組成變化的主要原因可能是由CAIs非平衡凝聚的動力學(xué)分餾產(chǎn)生的論斷。

(4) 頑火輝石球粒隕石Indarch和普通球粒隕石LaPaz Icefield 03601的Ca同位素組成與BSE一致, 支持其可以作為地球初始組建物質(zhì)的觀點。

衷心感謝中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)秦禮萍教授提供的隕石樣品, 感謝繆秉魁教授和戴德求教授對論文提出寶貴的修改意見！中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所同位素地球化學(xué)國家重點實驗室的于亞峰、吳韋同學(xué)在論文寫作過程中給予了大量的幫助, 筆者在此一并表示感謝。

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Comparative study on the Ca isotopic compositions of chondrites

XUE Yong-li1,2,3, LI Xin1, LIU Fang1*, KANG Jin-ting4and ZHANG Zhao-feng1

1.State Key Laboratory of Isotope Geochemistry,Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640,China; 2.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049,China; 3. School of Gemstone and Art Design,WuZhou University,Wuzhou 543002, China;4.Key Laboratory of Crust-Mantle Materials and Environments, School of Earth and Space Sciences, University of Science and Technology of China, Hefei 230026,China

Understanding the calcium isotopic compositions of chondrites is vital for elucidating processes of planetary formation processes and the composition of Earth. In this study, we investigated seven typical meteorites, including five carbonaceous chondrites (Leoville (CV3), Allende (CV3), Vigarano (CV3), Murchison (CM2), and Kainsaz (CO3.2)), one enstatite chondrite (Indarch (EH4)), and one ordinary chondrite (LaPaz Icefield 03601 (H4)). Results showed that (1) the three CV3 chondrites displayed similar calcium isotopic compositions with an average44/40Ca value of 0.45±0.05‰ (=3, 2SE), using large mass samples to eliminate the“sampling effect”, which further constrained the Ca isotopic composition of CV chondrites; (2) the44/40Ca values of the carbonaceous chondrites were lower than that of the Earth, becoming gradually heavier from CV, CM to CO, which could be explained by the various abundances of isotopically light CAIs (CAIs: Calcium Aluminum Inclusions); (3) the enstatite chondrite and the ordinary chondrite were isotopically identical to the bulk silicate Earth within analytical uncertainty, suggesting that they could be the components of Earth’s initial building blocks. Our results enriched the Ca isotope database of chondrites, which is helpful for constraining the Ca isotopic compositions of chondrites and investigating the possible mechanisms that cause Ca isotope variations in the solar system.

chondrite; calcium isotope; sampling effect; Earth’s building blocks

P597

A

0379-1726(2021)04-0329-11

10.19700/j.0379-1726.2021.04.001

2019-10-22;

2021-10-01;

2020-01-20

國家自然科學(xué)基金重大項目子課題(41490632); 國家自然科學(xué)基金(41773062); 2021年梧州學(xué)院人才引進(jìn)科研啟動基金(WZUQDJJ20095); 梧州學(xué)院2021年校級科研項目(2021A005)

薛永麗(1989–), 女, 博士, 地球化學(xué)專業(yè), 現(xiàn)為梧州學(xué)院教師。E-mail: 1462768723@qq.com

LIU Fang, E-mail: fangliu@gig.ac.cn; Tel: +86-20-85290597